Température et intensité d'excitation modulent la photoluminescence dans points quantiques de surface InGaAs/GaAs

Résumé

Nous étudions la réponse optique de points quantiques de surface (PQS) InGaAs incorporés dans une nano-structure composite contenant aussi des points quantiques enterrés (PQE) séparés par un épais espaceur GaAs. En ajustant la température du substrat pendant la croissance, nous faisons varier systématiquement la densité surfacique des PQS. Les mesures de photoluminescence (PL) des PQS croiss à 505 °C révèlent voies de relaxation distinctes et comportement de quenching thermique atypique. Le rapport d'intensité PL entre PQS et PQE montre une interplay claire entre intensité d'excitation et température, soulignant l'influence forte de la morphologie de surface sur la dynamique des porteurs dans les PQS.

Introduction

Depuis 1992, les points quantiques (PQ) In(Ga)As/GaAs auto-assemblés attirent intérêt recherche significatif grâce à leurs propriétés électroniques et optiques uniques, permettant large spectre applications dispositifs : lasers, détecteurs, modulateurs, photovoltaïques, éléments mémoire [1-7]. Configurations typiques : PQ In(Ga)As croiss sur substrats GaAs puis enterrés dans matrice GaAs, confinement 3D par décalages bande GaAs/In(Ga)As.

Quand PQ In(Ga)As sont laissés exposés sur surface GaAs — formant points quantiques de surface (PQS) — leur confinement le long direction croissance devient hautement sensible à l'environnement. Cette sensibilité rend PQS attractifs pour applications capteurs, incluant détection humidité élevée [12-15]. Pour exploiter ce potentiel, compréhension détaillée dynamique porteurs sous-jacente est essentielle.

Travaux antérieurs ont mis en évidence transfert porteurs entre états de surface et PQS via études PL [17]. Dans cette étude, nous étendons l'investigation à structure composite comprenant PQS et couche PQ enterée (PQE) séparées par épais espaceur GaAs. En variant température croissance, nous modulons densité surfacique PQS et sondons comment morphologie surface influence comportement PL gamme intensités excitation et températures.

Méthodes

Cinq échantillons fabriqués sur substrats GaAs (001) semi-isolants avec système MBE VEECO Gen-930 source solide. Après désorption oxyde natif et dépôt tampon GaAs 200 nm à 580 °C, température substrat réduite à une de cinq valeurs cibles : 475, 490, 505, 525, ou 535 °C. À chaque température, 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As déposés pour former couche PQE, suivis 70 nm GaAs et second 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As croiss à même température pour produire PQS. Échantillons refroidis sous flux arsenic à 300 °C et sortis chambre. Tous échantillons stockés armoire azote sec température ambiante entre mesures.

a Schéma structure échantillon PQS. b Images AFM PQS croiss différentes températures. c Hauteur moyenne vs température croissance. d Densité surfacique vs température croissance.

PQS caractérisés par AFM mode tapping température ambiante. Expériences PL menées cryostat JANIS CCS-150 sous <10⁻⁵ Torr, températures 10-300 K. Laser état solide 532 nm, focalisé objectif ×20, intensités excitation 20-200 W/cm². PL collecté même objectif, dispersé spectromètre Acton-2500 0,5 m, détecté CCD PyLoN-IR refroidi azote liquide.

Résultats et discussion

Imagerie AFM (Fig. 1b) confirme PQS haute qualité tous échantillons, sans grands îlots incohérents ou défauts. Augmentation température croissance 475 à 535 °C réduit densité surfacique PQS de 9,86 × 10¹⁰ à 1,25 × 10¹⁰ cm⁻², tendance attribuable diffusion adatomique accrue températures élevées. Hauteur moyenne PQS culmine 6,5 nm échantillon 520 °C, reflétant effet désorption indium températures élevées.

PL faible intensité (20 W/cm²) à 10 K (Fig. 2a-c) révèle deux bandes émission distinctes : pic longueur d'onde courte PQE et pic décalé vers rouge PQS. L'émission PQS montre largeur à mi-hauteur (FWHM) plus large, probablement due couplage états surface. Rapports intensité PL intégrée varient température croissance ; échantillon 505 °C présente émission la plus forte PQS et PQE, indiquant qualité PQ optimale à cette température.

a Spectres PL 10 K, 20 W/cm². b Longueur d'onde PL vs température croissance. c Intensité PL intégrée vs température croissance. d Spectres PL 295 K, 200 W/cm². e Longueur d'onde PL vs température croissance. f Intensité PL intégrée vs température croissance.

À 295 K, pics PQS et PQE décalent vers longueurs d'onde plus grandes température monte, miroir comportement 10 K. Cependant, rapport intensité PL (PQE/PQS) chute ~6,7 à 10 K à ~1,35 température ambiante, soulignant mécanismes recombinaison porteurs distincts PQS vs PQE. États surface agissent centres non-radiatifs basses températures, « gelant » porteurs, mais deviennent thermiquement activés hautes températures, amplifiant émission PQS.

Focus échantillon 505 °C, mesures PL excitation-dépendante à cinq températures (10, 77, 150, 220, 295 K). Intensité PL intégrée échelle linéaire puissance excitation régime faible intensité, suivant loi puissance I_PL = η P^α. Exposant α ~1 pour PQE entre 10 et 150 K, indiquant recombinaison exciton, monte ~1,9 à 295 K, suggérant processus non-radiatifs additionnels. Pour PQS, α reste entre 1,2 et 1,3 toutes températures, impliquant même basses températures dynamique porteurs implique plus que simple recombinaison exciton.

Coefficient η, reflétant efficacité PL globale, diminue graduellement température pour PQS mais chute brutalement PQE au-dessus 150 K. Basses températures, η PQS dépasse η PQE de deux ordres grandeur, mais tendance s'inverse température ambiante, soulignant sensibilités température différentes deux types PQ.

PL température-dépendante intensités excitation fixes élucide davantage dynamique porteurs (Fig. 4). PQE présentent deux régimes : plateau basse température où porteurs redistribués parmi PQ sans perte significative, suivi régime haute température où porteurs s'échappent vers pièges non-radiatifs. PQS, inversement, montrent diminution monotone intensité PL intégrée toute gamme température, avec quenching plus rapide basses températures attribué fort couplage états surface.

a Intensité PL intégrée vs température PQE et PQS diverses puissances excitation. b Graphique Arrhenius (3 W/cm²) PQE et PQS. c Énergie pic PL PQE. d Énergie pic PL PQS. e FWHM PQE. f FWHM PQS.

Analyse Arrhenius donne énergies activation 4,1 meV (basse T) et 21,2 meV (haute T) pour PQS, comparé 14,5 meV et 79,0 meV pour PQE. Énergie activation haute température plus faible PQS reflète canal échappement peu profond via états surface.

Nous avons aussi examiné rapport intensités PL intégrées (PQS/PQE) fonctions intensité excitation et température (Fig. 5). À 10 K, rapport reste sous un toutes intensités, cohérent pertes non-radiatives induites états surface. Température monte, rapport diminue d'abord, puis augmente, miroir interplay redistribution porteurs PQE et couplage états surface PQS.

a Rapport intensité PL vs intensité excitation diverses températures. b Rapport intensité PL vs température faible (3 W/cm²) et forte (95 W/cm²) puissances excitation.

Ces résultats démontrent collectivement que PQS présentent comportement PL distinct PQE, gouverné par morphologie surface, température, intensité excitation. Fort couplage PQS-états surface mène dynamique porteurs unique, offrant voies potentielles optimisation capteurs et dispositifs optoélectroniques où sensibilité surface primordiale.

Conclusions

Nous avons étudié systématiquement photoluminescence points quantiques surface InGaAs/GaAs embarqués structure composite avec points quantiques enterrés. En variant température croissance, nous avons contrôlé densité surfacique PQS et découvert différences prononcées intensité PL, largeur raie, dépendance température vs PQE. PL excitation-dépendante révèle PQS ont efficacité émission plus faible basses températures mais surpassent PQE efficacité près température ambiante du fait quenching thermique réduit. Évolution monotone température intensité PL et largeur raie PQS, avec énergies activation distinctes, souligne rôle pivotal états surface capture et perte porteurs. Ces insights pavent voie ingénierie PQS applications capteurs et optoélectroniques où sensibilité surface primordiale.

Abréviations

AFM :

Microscopie à force atomique

PQE :

Points quantiques enterrés

FWHM :

Largeur à mi-hauteur

MBE :

Épitaxie par faisceau moléculaire

PL :

Photoluminescence

PQ :

Point quantique

PQS :

Points quantiques de surface