Couplage des polaritons de plasmon de surface et des résonances dipolaires magnétiques dans les métamatériaux à nanodisques d'argent

Résumé

Nous étudions numériquement les effets de couplage entre les polaritons de plasmon de surface (PPS) et les résonances dipolaires magnétiques (MD) dans des métamatériaux composés d'un réseau de nanodisques d'argent (Ag) et d'un espaceur en SiO₂ sur un substrat d'Ag. La périodicité du réseau de nanodisques d'Ag entraîne l'excitation des PPS à la surface du substrat d'Ag. Les interactions de champ proche entre les nanodisques d'Ag individuels et le substrat d'Ag forment des résonances MD. Lorsque les longueurs d'onde d'excitation des PPS sont accordées pour approcher la position des résonances MD en modifiant la période du réseau de nanodisques d'Ag, les PPS et les résonances MD se couplent en deux modes hybridés, dont les positions peuvent être prédites avec précision par un modèle de couplage de deux oscillateurs. Dans le régime de couplage fort, les modes hybridés présentent un anticroisement évident, donnant lieu au phénomène intéressant de fente de Rabi. De plus, les champs magnétiques sous les nanodisques d'Ag sont considérablement renforcés, ce qui pourrait trouver des applications potentielles, telles que la non-linéarité magnétique.

Contexte

Il est bien connu que les matériaux naturels présentent une saturation de la réponse magnétique au-delà du régime THz. Dans les interactions lumière-matière aux fréquences optiques, la composante magnétique de la lumière joue généralement un rôle négligeable, car la force exercée par le champ électrique sur une charge est bien plus grande que celle du champ magnétique [1]. Ces dernières années, le développement de diverses nanostructures métalliques ou diélectriques avec une réponse magnétique appréciable aux fréquences optiques a fait l'objet d'études intenses dans le domaine des métamatériaux. Récemment, l'intérêt pour la caractérisation du champ magnétique optique à l'échelle nanométrique a augmenté, bien qu'il reste un défi en raison des faibles interactions matière-champ magnétique optique [2]. Parallèlement, de nombreux efforts ont été déployés pour obtenir une forte réponse magnétique avec une amplification du champ magnétique sur une large gamme spectrale, du visible [3-22] à l'infrarouge [23-43]. Le mécanisme physique sous-jacent à une forte réponse magnétique est principalement l'excitation de la résonance MD dans diverses nanostructures, notamment les structures sandwich métal-isolant-métal (MIM) [3, 12, 16, 31, 32, 40], les résonateurs en anneau fendu métalliques [29, 30, 36, 41, 42], les nanoparticules diélectriques à haut indice de réfraction [14, 15, 17, 18, 20, 21], les nanoantennes plasmoniques [6, 8, 24-26, 28, 34, 37, 43], les métamolécules [7, 9, 11, 13, 19, 33, 35, 38], etc. Pour obtenir une forte réponse magnétique avec amplification du champ magnétique, la résonance MD est également couplée à différents modes de résonance à bande étroite à facteur de qualité élevé, par exemple les résonances de réseau de surface [4, 22, 39, 44], les résonances de cavité Fabry-Pérot [10, 23], les ondes de surface de Bloch [5] et les plasmons de Tamm [27]. Une forte réponse magnétique avec une grande amplification des champs magnétiques aux fréquences optiques aura de nombreuses applications potentielles, telles que l'émission spontanée MD [45-52], la non-linéarité magnétique [53-56], la gravure magnétique contrôlée optiquement [57], l'effet Kerr magnéto-optique [58], les pinces optiques basées sur le gradient de champ magnétique [59, 60], la mesure de dichroïsme circulaire (CD) [61], etc. Il est bien connu que la résonance dipolaire électrique plasmonique peut considérablement amplifier les champs électriques à proximité des nanoparticules métalliques, et son couplage aux PPS peut encore amplifier les champs électriques et générer d'autres phénomènes physiques intéressants. Cependant, il existe peu de recherches sur les effets de couplage des PPS et des résonances MD.

Dans ce travail, nous démontrons numériquement l'amplification considérable des champs magnétiques aux fréquences optiques et le phénomène intéressant de fente de Rabi, dus aux effets de couplage des PPS et des résonances MD dans des métamatériaux composés d'un réseau de nanodisques d'Ag et d'un espaceur en SiO₂ sur un substrat d'Ag. Les interactions de champ proche plasmoniques entre les nanodisques d'Ag individuels et le substrat d'Ag forment des résonances MD. La périodicité du réseau de nanodisques d'Ag entraîne l'excitation des PPS à la surface du substrat d'Ag. Lorsque les longueurs d'onde d'excitation des PPS sont accordées pour être proches de la position des résonances MD en variant la période du réseau de nanodisques d'Ag, les PPS et les résonances MD se couplent en deux modes hybridés, dont les positions peuvent être prédites avec précision par un modèle de couplage de deux oscillateurs. Dans le régime de couplage fort des PPS et des résonances MD, les modes hybridés présentent un anticroisement évident, résultant en un phénomène intéressant de fente de Rabi. Parallèlement, les champs magnétiques sous les nanodisques d'Ag sont grandement amplifiés, ce qui pourrait trouver des applications potentielles, telles que la non-linéarité magnétique.

La maille unitaire des métamatériaux conçus pour les effets de couplage des PPS et des résonances MD est schématiquement montrée à la Fig. 1. Les nanodisques d'Ag se trouvent dans le plan xy, et l'origine des coordonnées est supposée être située au centre de l'espaceur SiO₂. La lumière incidente se propage dans la direction négative de l'axe z, avec ses champs électrique et magnétique le long des directions des axes x et y, respectivement. Les spectres de réflexion et d'absorption et les distributions de champ électromagnétique sont calculés en utilisant le logiciel commercial "EastFDTD", basé sur la méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD) [62]. Dans nos calculs numériques, l'indice de réfraction du SiO₂ est de 1,45, et la permittivité relative dépendante de la fréquence de l'Ag est prise à partir de données expérimentales [63]. Ce travail se concentre principalement sur l'investigation numérique, mais les métamatériaux conçus devraient être réalisés expérimentalement par les procédures suivantes : l'espaceur SiO₂ est d'abord déposé sur le substrat Ag par évaporation thermique, puis le réseau de nanodisques d'Ag est fabriqué sur l'espaceur SiO₂ par des technologies de nanofabrication avancées, telles que la lithographie par faisceau d'électrons (EBL).

Schéma des métamatériaux composés de nanodisques d'Ag et d'un espaceur SiO₂ sur un substrat Ag. Paramètres géométriques : p_x et p_y sont les périodes du réseau le long des directions x et y, respectivement ; t est l'épaisseur de l'espaceur SiO₂ ; d et h sont le diamètre et la hauteur des nanodisques d'Ag. E_in, H_in, et K_in sont le champ électrique, le champ magnétique et le vecteur d'onde de la lumière incidente, qui sont le long des axes x, y et z, respectivement.

Méthodes

La Figure 2 montre les spectres d'absorption et de réflexion calculés d'une série de métamatériaux sous incidence normale de la lumière, avec la période du réseau p_x le long de la direction de l'axe x augmentée de 550 à 900 nm par pas de 50 nm. Pour chaque p_x, deux modes de résonance sont trouvés dans les spectres, ce qui entraîne l'apparition de deux pics d'absorption et de deux creux de réflexion dans les Fig. 2a et b, respectivement. Les positions et largeurs de bande des deux modes de résonance dépendent fortement de la période du réseau p_x. Pour p_x = 900 nm, le pic d'absorption droit et net atteint presque 1. Une telle forte absorption de la lumière dans les structures MIM est généralement appelée absorption parfaite [64-66]. De plus, nous avons également étudié l'effet de la période du réseau p_y le long de la direction de l'axe y sur les propriétés optiques des métamatériaux (non montré ici). Il a été constaté que le changement simultané de p_y n'a pas d'effet significatif sur les propriétés optiques, sauf pour l'apparition d'un mode PPS d'ordre supérieur lorsque p_x et p_y sont tous deux augmentés à 700 nm. Le mode PPS d'ordre supérieur aura un décalage vers le rouge évident pour une augmentation supplémentaire de la période du réseau. Dans la Fig. 2, en maintenant p_y = 500 nm inchangé, seul le mode PPS d'ordre le plus bas se propageant dans la direction de l'axe x est excité dans la gamme spectrale d'intérêt. Dans ce qui suit, nous démontrerons que ces deux modes de résonance proviennent du couplage fort entre les PPS et les résonances MD dans les métamatériaux conçus.

Spectres d'absorption (a) et de réflexion (b) à incidence normale des métamatériaux schématiquement montrés à la Fig. 1, dans la gamme de longueurs d'onde de 550 à 1000 nm. La période du réseau p_x le long de la direction de l'axe x varie de 550 à 900 nm par pas de 50 nm. Les autres paramètres géométriques : d = 150 nm, h = 50 nm, t = 30 nm, et p_y = 500 nm. Pour plus de clarté, les spectres individuels dans a et b sont décalés verticalement de 90 et 60 % les uns par rapport aux autres, respectivement.

Afin de révéler le mécanisme physique des deux modes de résonance de la Fig. 2, nous avons proposé un modèle de couplage de deux oscillateurs pour prédire avec précision les positions des deux modes de résonance pour différentes périodes de réseau p_x. Dans le modèle de couplage, l'un des oscillateurs est les PPS, et l'autre est le MD. Le couplage fort entre les PPS et le MD conduit à la formation de deux modes hybridés, c'est-à-dire les états de haute et basse énergie, dont les énergies peuvent être calculées par l'équation [67] :

$$ {E}_{+,-}=\left({E}_{\mathrm{MD}}+{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)/2\pm \sqrt{\Delta /2+{\left({E}_{\mathrm{MD}}-{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)}^2/4}. $$

Ici, E_MD et E_SPPs sont les énergies d'excitation du MD et des PPS, respectivement ; et Δ représente la force de couplage. À la Fig. 3, les cercles noirs ouverts montrent les positions des deux modes de résonance pour différentes périodes de réseau p_x, et les deux branches de lignes rouges donnent les résultats correspondants calculés par le modèle d'oscillateurs couplés avec la force de couplage Δ = 100 meV. Évidemment, le modèle ci-dessus prédit bien les positions des deux modes de résonance. Cela suggère que l'apparition de deux modes de résonance à la Fig. 2 est le résultat de l'interaction des PPS et du MD dans les métamatériaux.

Les cercles noirs ouverts montrent les positions des pics d'absorption ou des creux de réflexion de la Fig. 2, et deux lignes courbes rouges donnent les positions correspondantes prédites par le modèle de couplage des modes PPS et MD. Les longueurs d'onde de résonance des PPS (ligne diagonale noire) et du mode MD (ligne horizontale verte) sont également présentées.

La ligne diagonale noire de la Fig. 3 donne les longueurs d'onde d'excitation des PPS pour différentes périodes de réseau p_x, qui est calculée en faisant correspondre le vecteur réciproque du réseau de nanodisques d'Ag avec l'impulsion des PPS sous incidence normale [68]. La ligne horizontale verte de la Fig. 3 montre la position du mode MD, dont la longueur d'onde de résonance est principalement déterminée par la taille des nanodisques d'Ag et l'épaisseur de l'espaceur SiO₂, mais est indépendante des périodes du réseau. Au croisement des deux lignes pour p_x = 750 nm, les PPS et le MD se chevauchent en position, ce qui les couple fortement. Par conséquent, les positions des deux modes de résonance de la Fig. 2 présentent un anticroisement évident, formant ainsi un phénomène intéressant de fente de Rabi [67]. Loin du régime de couplage fort, les positions des deux modes de résonance suivent approximativement l'une des deux lignes.

Outre la fente de Rabi, un autre effet du couplage fort entre les PPS et le MD est l'amplification des champs magnétiques. Pour exhiber cet effet, à la Fig. 4, nous traçons d'abord les distributions des champs électromagnétiques aux longueurs d'onde de résonance de λ₁ et λ₂ étiquetées à la Fig. 3 pour p_x = 550 nm. Dans ce cas, les positions des PPS et du MD sont éloignées, et leur couplage est faible, comme montré à la Fig. 3. À la longueur d'onde de résonance de λ₁, les champs électriques sont fortement confinés près du bord des nanodisques d'Ag et présentent deux "points chauds" de champ sur les côtés gauche et droit s'étendant dans l'espaceur SiO₂ (voir Fig. 4a). Les champs magnétiques sont concentrés dans l'espaceur SiO₂ et ont un maximum sous les nanodisques d'Ag (voir Fig. 4b). De telles propriétés de distribution des champs électromagnétiques sont principalement les caractéristiques typiques d'une résonance MD [69-71]. À la longueur d'onde de résonance de λ₂, des bandes de champ électromagnétique parallèles s'étendant le long de la direction de l'axe y sont formées, bien qu'elles soient perturbées près des nanodisques d'Ag (voir Fig. 4c et d). En fait, de telles distributions de champs électromagnétiques correspondent principalement à l'excitation des PPS [68].

a–d Intensité de champ électrique normalisée (E/E_in)² et intensité de champ magnétique (H/H_in)² sur le plan xoz à travers le centre des espaceurs SiO₂ aux longueurs d'onde de résonance de λ₁ et λ₂ étiquetées à la Fig. 3. Les flèches rouges représentent la direction du champ, et les couleurs montrent la force du champ.

À la Fig. 5, nous traçons les distributions des champs électromagnétiques aux longueurs d'onde de résonance de λ₃ et λ₄ étiquetées à la Fig. 3 pour p_x = 700 nm. Dans ce cas, les positions des PPS et du MD sont proches, et leur couplage devient relativement plus fort, comme montré à la Fig. 3. En conséquence, les positions des deux modes de résonance sont décalées vers le rouge de λ₁ et λ₂ vers λ₃ et λ₄, respectivement, et les champs électromagnétiques près des nanodisques d'Ag sont encore amplifiés. Comme clairement vu en Fig. 5a et b, à la longueur d'onde de résonance de λ₃, les champs électriques et magnétiques maximums sont amplifiés pour être environ 3500 et 2560 fois le champ incident, ce qui est 1,80 et 1,82 fois plus fort que les valeurs correspondantes aux longueurs d'onde de résonance de λ₁, respectivement. En Fig. 5c et d, les champs électriques et magnétiques maximums à la longueur d'onde de résonance de λ₄ sont amplifiés pour être environ 1650 et 870 fois le champ incident, ce qui est 6,98 et 3,53 fois plus fort que les valeurs correspondantes aux longueurs d'onde de résonance de λ₂, respectivement.

a–d Identique à la Fig. 4 mais aux longueurs d'onde de résonance de λ₃ et λ₄ étiquetées à la Fig. 3.

La Figure 6 montre les distributions de champs électromagnétiques aux longueurs d'onde de résonance de λ₅ et λ₆ étiquetées à la Fig. 3 pour p_x = 900 nm. Le mode mixte à λ₅ a une bande passante très étroite, comme clairement vu à la Fig. 2. En conséquence, ses champs électromagnétiques sont énormément amplifiés, avec les champs électriques et magnétiques maximums dépassant 6500 et 6100 fois les champs incidents, respectivement. L'amplification énorme des champs électromagnétiques pourrait trouver des applications potentielles en optique non-linéaire et en détection [72, 73]. En Fig. 6b, il existe trois bandes d'amplification de champ relativement faibles parallèles dans la direction de l'axe y et un point chaud de champ prononcé au centre. Une telle distribution de champ indique directement la caractéristique d'hybridation des PPS et du MD. Le mode mixte à λ₆ a une large bande passante, qui a plus de composante MD que PPS, comme indiqué en Fig. 6c et d.

a–d Identique à la Fig. 4 mais aux longueurs d'onde de résonance de λ₅ et λ₆ étiquetées à la Fig. 3.

Conclusions

Dans ce travail, nous avons numériquement étudié les effets de couplage des PPS et des résonances MD dans des métamatériaux, qui sont composés d'un réseau de nanodisques d'Ag et d'un espaceur SiO₂ sur un substrat d'Ag. Les interactions de champ proche plasmoniques entre les nanodisques d'Ag individuels et le substrat d'Ag forment des résonances MD. La périodicité du réseau de nanodisques d'Ag entraîne l'excitation des PPS à la surface du substrat d'Ag. Lorsque les longueurs d'onde d'excitation des PPS sont accordées pour être proches de la position des résonances MD en variant la période du réseau de nanodisques d'Ag, les PPS et les résonances MD se couplent en deux modes hybridés, dont les positions peuvent être prédites avec précision par un modèle de couplage de deux oscillateurs. Dans le régime de couplage fort des PPS et des résonances MD, les modes hybridés présentent un anticroisement évident et, par conséquent, résultent en un phénomène intéressant de fente de Rabi. Dans le même temps, les champs magnétiques sous les nanodisques d'Ag sont grandement amplifiés, ce qui pourrait trouver certaines applications potentielles, telles que la non-linéarité magnétique.