Photoconductivité améliorée dans la gamme télécom pour points quantiques InAs/InGaAs métamorphiques (1,3–1,55 µm)

Résumé

Les propriétés photoélectriques de nanostructures à points quantiques (PQ) InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques ont été étudiées à température ambiante, en employant la photoconductivité (PC) et la spectroscopie de photoluminescence, des mesures électriques et la modélisation théorique. Quatre échantillons avec différentes stoichiométries de la couche de revêtement InₓGa₁₋ₓAs ont été cultivés : la teneur en indium x était 0,15, 0,24, 0,28 et 0,31. La structure PQ InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As s'est révélée photosensible dans la gamme télécom à 1,3 µm. À mesure que x augmente, un décalage vers le rouge a été observé pour tous les échantillons ; la structure avec x = 0,31 s'est révélée sensible près de 1,55 µm, c.-à-d. dans la troisième fenêtre de télécommunication. Simultanément, seule une légère diminution de la PC des PQ a été enregistrée pour x croissant, confirmant ainsi une bonne photoréponse comparable à celle des structures In₀.₁₅Ga₀.₇₅As et des nanostructures PQ à base de GaAs. De plus, la réduction de la PC corréle avec une réduction similaire de l'intensité de photoluminescence. En simulant théoriquement le système d'énergie quantique et la localisation des porteurs dans les PQ, nous avons acquis un aperçu du mécanisme de PC et pu suggérer des raisons pour la réduction du photocourant, en les associant au comportement particulier des défauts dans ce type de structures. Tout cela implique que les PQ métamorphiques avec un x élevé sont des structures valides pour des dispositifs optoélectroniques sensibles à la lumière infrarouge.

Contexte

Les nanostructures à PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques ont suscité beaucoup d'intérêt au cours de la dernière décennie en raison de nombreux avantages. Leur caractéristique la plus attrayante est qu'en cultivant les PQ sur une tampon métamorphique (MB) InGaAs, on peut obtenir une réduction significative de l'énergie de transition entre les niveaux des PQ par rapport aux structures PQ In(Ga)As/GaAs conventionnelles. Cela se produit en raison de la diminution du gap de l'InAs PQ résultant de la réduction du désaccord de réseau entre les PQ InAs et le tampon InGaAs et, par conséquent, de la contrainte dans les PQ. Ainsi, l'application d'un MB comme matériau confinant permet de décaler la longueur d'onde d'émission plus profondément dans l'infrarouge (IR), en particulier dans les fenêtres de télécommunication à 1,3 et 1,55 µm, tout en maintenant un haut rendement. De plus, les PQ métamorphiques ont montré des propriétés intéressantes telles que (i) une haute densité de PQ, (ii) la possibilité d'ajuster largement les niveaux des PQ et de la couche d'humectation (WL), et (iii) de bonnes performances d'éléments actifs dans les dispositifs émetteurs de lumière. Cependant, des investigations récentes sur les niveaux profonds dans les PQ métamorphiques ont montré que, malgré les structures PQ InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As ayant une densité totale de défauts proche de la couche PQ comparable à celle des PQ pseudomorphes InGaAs/GaAs, les structures métamorphiques avec x plus élevé démontrent des densités de défauts plus élevées.

Les structures PQ InAs métamorphiques ont trouvé des applications réussies dans la conception et la fabrication de dispositifs photoniques IR et sensibles à la lumière, tels que lasers, sources de photons uniques et cellules solaires. Les photodétecteurs à PQ In(Ga)As basés sur les transitions interbandes et intersous-bandes sont actuellement activement étudiés pour une détection améliorée du proche-IR au long-IR en raison de leur réponse à l'irradiation à incidence normale. Par exemple, les transitions intersous-bandes d'électrons entre niveaux quantiques confinés et états continus peuvent être conçues en incorporant des PQ InAs dans des couches InGaAs, car ce design permet d'ajuster la longueur d'onde de détection, de contrôler la réponse par un biais appliqué externement et de réduire le courant d'obscurité. À ce jour, il n'existe pas d'articles sur l'implémentation de structures PQ métamorphiques dans les photodétecteurs.

Le rôle clé pour le développement de ce domaine est la préservation d'un haut rendement d'émission et de photosensibilité des structures PQ métamorphiques qui doivent être au moins comparables à celles des structures PQ InAs/GaAs conventionnelles. De nombreuses études ont été menées dans les domaines fondamental et applicatif pour développer la conception de structure, améliorer les propriétés photoélectriques et contrôler/réduire les défauts liés à la contrainte dans les hétérostructures.

Ainsi, les nanostructures PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques sont des nanostructures intéressantes, qui permettent d'avoir une émission ou une photoréponse dans les gammes IR 1,3 et 1,55 µm. De plus, nous avions rapporté antérieurement que les structures PQ verticales InAs/In₀.₁₅Ga₀.₇₅As peuvent maintenir une photosensibilité comparable à celles basées sur GaAs. Cependant, de telles structures métamorphiques sont rarement étudiées en mesures photoélectriques avec une géométrie latérale, où le photocourant traverse le transport dans le plan des porteurs à travers des canaux entre deux contacts supérieurs. Communément, les couches PQ avec la WL associée forment ces canaux de conductivité dans la géométrie latérale des structures à base de GaAs. En raison de ce type particulier de conductivité, les photodétecteurs PQ avec transport latéral sont censés avoir un potentiel pour une haute photoréponse. Une étude approfondie des nanostructures PQ InAs/InGaAs métamorphiques en configuration latérale peut fournir une connaissance fondamentale sur le mécanisme et l'efficacité de la photoconductivité (PC) et du transport de porteurs dans le plan. Dans notre article récent consacré aux défauts dans les structures PQ métamorphiques, nous avons rapporté des mesures PC latérales à basses températures, en considérant seulement les bords des spectres IR provenant des défauts. Cependant, nous pensons qu'une caractérisation et une investigation fondamentale de la structure à température ambiante peuvent donner des insights précieux pour de futures améliorations de nouveaux dispositifs sensibles à la lumière comme photodétecteurs proche-IR, réseaux linéaires et matrices de caméras, en implémentant des PQ métamorphiques.

Dans le présent travail, nous avons étudié les propriétés photoélectriques dans le plan des nanostructures PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques cultivées par épitaxie par faisceau moléculaire avec différentes compositions In x, en employant les spectroscopies PC et photoluminescence (PL), des mesures électriques latérales et des calculs de modélisation. En particulier, nous nous sommes concentrés sur l'observation d'un possible décalage vers le rouge de la photoréponse de la couche PQ vers l'IR au-delà de 1,3 µm tout en préservant une photosensibilité semblable pour les structures In₀.₁₅Ga₀.₈₅As et PQ GaAs sensibles à la lumière. Une haute photosensibilité dans la gamme de longueurs d'onde proche-IR à température ambiante est une indication que ces nanostructures peuvent être utiles non seulement pour des dispositifs basés sur transitions interbandes mais aussi pour des photodétecteurs intersous-bandes fonctionnant au-delà de 10 µm.

Méthodes

Préparation et description des échantillons

Les structures étudiées, schématiquement montrées en Fig. 1, ont été cultivées par épitaxie par faisceau moléculaire. Premièrement, un substrat GaAs (100) semi-isolant a été recouvert d'un tampon GaAs de 100 nm d'épaisseur à 600 °C, suivi du dépôt d'un MB InGaAs non dopé de 500 nm d'épaisseur à 490 °C. Ensuite, après une interruption de croissance préalable de 210 s pour refroidir le substrat, 3,0 ML (monocouches) d'InAs ont été cultivés à 460 °C. Finalement, ces PQ auto-assemblés ont été recouverts par 20 nm d'InₓGa₁₋ₓAs non dopé avec la même stoichiométrie MB. Quatre échantillons avec différentes stoichiométries de la couche de revêtement InₓGa₁₋ₓAs ont été fabriqués : la teneur en In x était 0,15, 0,24, 0,28 et 0,31.

Photoconductivité améliorée dans la gamme télécom pour points quantiques InAs/InGaAs métamorphiques (1,3–1,55 µm)

Modélisation théorique

Pour la conception de structures métamorphiques ainsi que la compréhension du profil d'énergie, les calculs du système d'énergie quantique composé par PQ In(Ga)As, MB non dopé et couche de couverture ont été effectués en utilisant le logiciel Tibercad que nous avons démontré adéquat pour simuler les propriétés optiques de nanostructures semi-conductrices de basse dimensionnalité. Nous considérons un PQ InAs de forme conique tronquée avec des tailles prises de données de microscopie à force atomique expérimentales ; nous incluons la présence de WL InAs, dont les paramètres dépendent des propriétés de la couche métamorphique InₓGa₁₋ₓAs. Premièrement, des calculs de contrainte pour la structure sont faits, en calculant les composantes du tenseur de contrainte du PQ, induites par le désaccord f_QD entre le PQ et le MB, défini comme f_QD = [a_InAs − a_MB(x)] / a_MB(x) où a_MB(x) est le paramètre de réseau de InₓGa₁₋ₓAs MB et a_InAs celui de l'InAs. Ensuite, les profils de bande pour PQ et couches d'enrobage dépendent des potentiels de déformation des matériaux pertinents (InAs pour PQ et WL et InGaAs relaxé pour MB). Finalement, l'équation de Schrödinger Hψ = Eψ est résolue dans l'approximation de fonction enveloppe par une approche mono-bande, masse effective pour les électrons et approche 6 bandes k·p pour les trous, où l'hamiltonien 3D est Ĥ = −η²/2 ∇_r (1/m(E,r)) ∇_r + V(r), avec V(r) le potentiel 3D. Une telle approximation est considérée satisfaisante pour le calcul de l'état fondamental des PQ. Les niveaux fondamentaux pour électrons et trous lourds sont ainsi obtenus, ainsi que leurs densités de probabilité. Les énergies d'émission de photoluminescence ont été déduites en prenant la différence d'énergie entre niveaux confinés pour électrons et trous lourds, réduite de 20 meV pour tenir compte des effets excitoniques. Une description plus détaillée des calculs de modèle se trouve dans la Réf. [2].

Caractérisation photoélectrique

Pour les mesures photoélectriques latérales, deux contacts de surface eutectiques InGa ont été déposés sur des morceaux de 5 × 2 mm des structures. Les caractéristiques I-V linéaires mesurées données en Fig. 2 ont confirmé l'ohmicité des contacts. Le courant traversant les échantillons était mesuré par un multimètre Siglent SDM3055, utilisant une technique DC standard comme chute de tension à travers une résistance de charge série R_L de 1 MΩ, bien inférieure à la résistance de l'échantillon. Le photocourant était excité par une lampe halogène 250 W dispersée par un monochromateur à prisme, et les spectres PC étaient enregistrés dans la gamme 0,6 à 1,6 eV. Les spectres étaient normalisés au nombre de quanta d'excitation de la source lumineuse. Les spectres PL étaient obtenus utilisant un laser 532 nm comme source d'excitation avec une densité de puissance de 5 W/cm². Toutes les mesures étaient effectuées à température ambiante (300 K).

Résultats et discussion

Les spectres PC des nanostructures PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques étudiées à température ambiante sont donnés en Fig. 3 avec les bandes PL, qui montrent les transitions optiques entre états fondamentaux des PQ. Les intensités relatives et positions des bandes PL sont aussi montrées en Fig. 4b. Des caractéristiques dues aux PQ, couches confinantes InGaAs et couches de fond GaAs sont observées sur les courbes PC. Le signal de photocourant aux énergies en dessous du début des bandes PL pourrait être lié aux défauts de structure détectés antérieurement.

La structure PQ InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As métamorphique étudiée s'est révélée photosensible dans la gamme télécom à 0,95 eV (1,3 µm) (Fig. 3a). À mesure que x augmentait, un décalage vers le rouge était observé pour tous les échantillons : la structure avec x = 0,31 s'est révélée sensible près de 0,8 eV (1,55 µm) (Fig. 3d), c.-à-d. dans la troisième fenêtre télécom. Ce décalage est lié à la réduction du désaccord de réseau entre les matériaux du PQ InAs et du tampon InₓGa₁₋ₓAs avec l'augmentation de x et, par conséquent, une diminution de la contrainte dans les PQ. Cela mène à un rétrécissement du gap de l'InAs PQ et, à son tour, au décalage vers le rouge de la bande PL ainsi que de l'apparition de la photoréponse vers l'IR.

Simultanément, seule une légère diminution du signal de photocourant des PQ a été enregistrée, confirmant ainsi la préservation d'une bonne photoréponse, comparable à celle de l'échantillon In₀.₁₅Ga₀.₇₅As. Comme nous l'avons discuté récemment, les structures PQ métamorphiques avec x = 0,15 montrent une photoréponse très similaire à celles des nanostructures PQ InAs/GaAs pseudomorphes. De plus, la réduction de la PC corréle avec celle de la PL comme on peut le voir en Fig. 3.

Un tel effet pour nos échantillons s'est avéré le plus notable en Fig. 2, où les dépendances I-V dans l'obscurité et sous illumination à différents points spectraux caractéristiques sur la tension de biais sont montrées, avec les dépendances du photocourant dans les encarts. Comme en Fig. 3, la valeur du photocourant implique juste la partie photoinduite du courant obtenue du courant total sous illumination en soustrayant la valeur du courant d'obscurité. Ces points spectraux sont les maximums de la bande PL et 1,3 eV, où une absorption bande-à-bande effective dans le MB InGaAs se produit. Aussi bien que pour les caractéristiques I-V d'obscurité, ces dépendances sont linéaires dans l'erreur expérimentale.

La meilleure photoréponse a été mesurée dans la structure avec la teneur minimale en In dans les couches confinantes. Elle avait aussi le courant d'obscurité le plus bas. La valeur du photocourant au niveau d'excitation appliqué (350 µW/cm²) dans la structure InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As était deux à trois fois au-dessus du courant d'obscurité quand le MB était pompé. La photoréponse à l'excitation PQ était comparable au courant d'obscurité ; cependant, il faut considérer que nos structures n'avaient qu'une seule couche PQ. La fabrication de structures PQ multicouches mènerait sûrement à une augmentation significative de la photoréponse IR. Les autres structures avec x plus élevé ont révélé des signaux de photocourant plus faibles ; les magnitudes détectées aux deux points spectraux étaient approximativement d'un ordre inférieures aux valeurs de courant d'obscurité dans une large gamme de tension appliquée. La photoréponse la plus faible a été trouvée pour la structure InAs/In₀.₃₁Ga₀.₆₉As avec la teneur maximale en In du MB.

Le plus probablement, cette diminution de la photoréponse est liée à une augmentation de la densité de défauts du MB avec x, qui a été déterminée antérieurement pour ces structures, en employant la spectroscopie de courant stimulé thermiquement à niveaux profonds, qui corrélait bien avec l'analyse structurale de telles nanostructures. Nous avons rapporté que la structure PQ InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As avait une densité totale de défauts proche de la couche PQ comparable aux structures InGaAs/GaAs, tandis que les autres structures avec des teneurs en In plus élevées démontraient des densités plus élevées de défauts comme les complexes de défauts ponctuels GaAs connus EL2, EL6, EL7, EL9, EL10 près de la couche PQ et trois niveaux attribués à des défauts étendus se propageant à travers le tampon.

En ce qui concerne la forme du spectre (Fig. 3), au-dessus de l'excitation PQ, l'absorption de lumière et, par conséquent, la génération de porteurs se produisent principalement dans le MB à des énergies au-dessus du gap de la couche confinante InGaAs ε_g, dont les valeurs pour différents x ont été estimées par une formule empirique. Cependant, il est notable qu'une augmentation de l'énergie du photon au-dessus de ε_g mène à une légère diminution de la photoréponse. Naturellement, cela confirme que les PQ métamorphiques, malgré être des centres de recombinaison efficaces, sont des contributeurs plus efficaces au photocourant que le MB.

Pour comprendre le mécanisme PC de cette particularité, il faut regarder la Fig. 4a, où nous montrons les profils de bande des PQ calculés le long de la direction de croissance pour nos échantillons. Les calculs sont validés par le résultat des niveaux d'énergie quantique pour électrons et trous : les énergies d'émission PL attendues sont en accord avec la transition d'état fondamental PQ PL mesurée expérimentalement (Fig. 4b). En Fig. 4c, nous montrons les densités de probabilité simulées pour électrons et trous confinés, obtenues par les fonctions d'onde des porteurs calculées avec la modélisation Tibercad, qui indiquent un niveau de localisation plus élevé pour les trous lourds en comparaison avec les électrons.

Pour contribuer au signal de photocourant, les paires électron-trou générées par absorption interbande dans les PQ doivent s'échapper des PQ par émission thermique. Dans une étude précédente, il a été établi que dans les PQ métamorphiques, électrons et trous lourds s'échappent simultanément des PQ sous forme de paires corrélées. De plus, il a été démontré que l'énergie d'activation pour un tel processus correspond à la somme des énergies d'activation pour les deux particules. En étudiant le quenching thermique de l'émission PL des PQ métamorphiques, nous avons prouvé que de telles énergies d'activation sont égales à la somme de la distance énergétique des niveaux WL et états PQ et vont de 250 meV pour x = 0,15 down to 150 meV pour x = 0,31. Comme largement discuté, ces valeurs causent un fort quenching de l'émission PL à température ambiante via l'échappement thermique des porteurs confinés.

Sur cette base, nous pouvons inférer que les porteurs excités dans les PQ peuvent s'échapper thermiquement vers WL et MB : là, électrons et trous lourds sont séparés par la courbure de bande dans la vicinity des PQ (Fig. 4a), ce qui favorise le piégeage des trous de retour vers les PQ et, tout en étant une barrière pour les électrons, supprime efficacement leur recombinaison radiative. En conséquence, les trous lourds sont concentrés à la périphérie des PQ (Fig. 4c), tandis que les électrons sont libres de se déplacer le long du puits de potentiel de WL et MB contribuant à la conductivité. Il vaut la peine de noter que dans la Réf. [49], il est discuté que, bien que corrélés pendant le processus d'échappement, les porteurs ne peuvent pas être considérés comme des excitons à température ambiante ; par la suite, ils peuvent être facilement séparés par la courbure de bande dans la vicinity des PQ.

Autrement, quand on excite le MB, des trous hors équilibre sont générés dans les couches confinantes et se recombinent avec les électrons. Il faut mentionner ici que la WL est connue comme un canal de conductivité pour les nanostructures basées sur GaAs et, dans nos structures latérales conçues avec contacts de surface, il n'y a pas d'hétérojonction, donc les porteurs sont efficacement collectés près du plan de surface.

En Fig. 3, la chute du signal PC juste au-dessus de ε_g s'est transformée en hausse à des énergies plus hautes, ex. au-dessus de 1,3 ou 1,1 eV pour l'échantillon avec x de 0,15 ou 0,31 respectivement. Cela a été concevablement causé par l'absorption optique plus proche de la surface et de la couche PQ, impliquant ainsi des pièges moins profonds. Comme établi pour ces structures par spectroscopie de courant stimulé thermiquement et spectroscopie transitoire à niveaux profonds, les pièges électroniques plus profonds sont situés principalement dans la couche MB InGaAs, tandis que les plus superficiels sont concentrés près de la surface (par rapport à ces échantillons, près de la couche PQ). Les électrons piégés dans les pièges moins profonds peuvent plus facilement s'échapper vers la bande de conduction à température ambiante. Ainsi, les électrons libres près de la couche PQ sont plus mobiles que ceux excités plus profondément dans le MB et, par conséquent, donnent une contribution plus élevée au transfert de charge. De plus, les électrons, étant générés près de la surface, peuvent librement se transférer vers le canal de conductivité WL.

Une chute similaire de photocourant suivant une augmentation au-dessus du gap GaAs (près de 1,4 eV) a été observée. Cet effet pourrait être dû à la génération de porteurs proche de l'interface InGaAs/GaAs, qui est connue pour avoir une densité plus élevée d'états de défaut servant de pièges et centres de recombinaison.

La contribution relative de différentes transitions optiques à la photoréponse de la structure variait avec l'intensité de pompage. Cela est mieux observé en Fig. 5, qui montre les valeurs de photocourant en fonction de l'intensité d'excitation à différents points spectraux caractéristiques : l'apparition de la bande PL (excitation résonnante de l'ensemble PQ) ou absorption bande-à-bande effective dans InGaAs (1,3 eV) et GaAs (1,5 eV).

Les structures avec différentes teneurs en In dans les couches confinantes ont démontré des dépendances similaires aux gammes spectrales équivalentes. Ainsi, l'excitation bande-à-bande dans GaAs (1,5 eV) montre une dépendance quadratique à la plupart des valeurs d'intensité. C'est typique pour la recombinaison bande-à-bande de porteurs de charge hors équilibre, par exemple lorsqu'ils sont hautement prédominants sur les porteurs d'équilibre : cela est attendu dans nos structures non dopées. Les dépendances dans le cas d'excitation dans les PQ et couches confinantes InGaAs sont très similaires entre elles mais différentes de celles pour GaAs. Elles sont linéaires à faibles intensités d'excitation et deviennent sous-linéaires à intensités plus élevées. Ce comportement pointe évidemment vers une recombinaison impliquant des centres Shockley-Read : la dépendance linéaire devient sous-linéaire, car certains centres sont saturés à des taux de génération de porteurs plus élevés. Ces résultats de mesures intensité-dépendantes indiquent distinctement une génération efficace des principaux porteurs de charge à un taux de recombinaison relativement faible dans les couches d'enrobage des PQ et une densité beaucoup plus élevée de centres de recombinaison dans les couches GaAs. Par exemple, lors de l'excitation PQ dans des caractérisations similaires, les structures photosensibles InGaAs/GaAs PQ montraient une dépendance à l'intensité comme PC(I) ~ I^0.25, qui se produisait en raison d'un taux élevé de recombinaison non radiative via niveaux de défaut avec la recombinaison radiative PQ. Cependant, il faut noter que la structure InGaAs/GaAs était multicouche avec sept couches PQ.

De ces mesures et leur interprétation, quelques indications pour l'utilisation de PQ métamorphiques pour la détection IR peuvent être soulignées : (i) quand on utilise x > 0,15, des designs avancés permettant de contrôler les défauts liés à la contrainte devraient être utilisés, similaires à ce qui a été fait pour le développement de PQ métamorphiques ; (ii) des empilements multicouches de PQ (avec un minimum de 10 couches) sont nécessaires pour obtenir un PC PQ au-dessus du courant d'obscurité ; et (iii) comme un confinement plus élevé des trous lourds est bénéfique pour le photocourant obtenu en excitant les PQ, des designs avancés avec barrières à gap plus élevé pour les trous lourds pourraient être envisagés. Donc, ces découvertes peuvent être très utiles pour la conception de PQ métamorphiques visant la détection IR et le développement de photodétecteurs PQ métamorphiques.

Conclusions

Les propriétés photoélectriques des nanostructures PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques ont été étudiées à température ambiante, en employant les spectroscopies PC et PL, des mesures électriques et des simulations de modèles théoriques. Les nanostructures PQ InAs/InₓGa₁₋ₓAs métamorphiques étudiées se sont révélées photosensibles dans les fenêtres de télécommunication à 1,3 µm (x = 0,15) et 1,55 µm (x = 0,31). Cependant, la PC des PQ ainsi que les efficacités PL des structures avec des teneurs en In plus élevées dans le MB ont été estimées plus faibles et, néanmoins, comparables à celle de la structure InAs/In₀.₁₅Ga₀.₈₅As, qui a une sensibilité similaire aux structures PQ InGaAs/GaAs. Cette réduction de la photoréponse est liée à une augmentation de la densité de défauts du MB avec x. Aussi, grâce aux calculs de modélisation, nous avons fourni des insights dans le mécanisme PC dans le type de structures PQ investigué. Tout cela implique que les PQ métamorphiques avec un x élevé sont des structures valides pour des dispositifs optoélectroniques sensibles à la lumière IR, à condition que certains points de préoccupation soient adressés par l'optimisation de la conception de la nanostructure.

Abréviations

ε_g :: Gap de la couche confinante InGaAs
E_c et E_v :: Énergie des bandes de conduction et de valence
IR:: Infrarouge
MB:: Tampon métamorphique
ML:: Monocouche
PC:: Photoconductivité
PL:: Photoluminescence
PQ:: Point quantique
R_L :: Résistance de charge
WL:: Couche d'humectation

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