Amélioration significative de l'émission de photon unique via un couplage optimisé de point quantique InAs/GaAs à une cavité micropilier

Résumé

Nous proposons un processus de calibration précis d'une cavité micropilier à réflecteur de Bragg distribué (DBR) Al_0.9Ga_0.1As/GaAs pour faire correspondre l'émission d'exciton d'un unique point quantique (PQ) InAs/GaAs et atteindre la résonance du mode de cavité ainsi qu'une forte amplification de l'intensité de photoluminescence (PL) du PQ. L'interaction lumière-matière d'un PQ unique dans une cavité micropilier DBR (Q ∼ 3800) sous régime de couplage faible a été étudiée par des spectres de PL accordés en température ; une amplification prononcée (14,6 fois) de l'émission d'exciton du PQ a été observée en résonance. La mesure d'autocorrélation du second ordre montre g⁽²⁾(0)=0,070, et le taux de comptage net estimé avant la première lentille objectif atteint 1,6×10⁷ comptages/s sous excitation continue, indiquant une émission de photon unique hautement pure à des taux de comptage élevés.

Introduction

Une source de lumière quantique émettant des photons uniques est le dispositif clé du traitement de l'information quantique [1–3]. Une efficacité d'extraction de photons élevée, une forte suppression de l'émission multi-photons et une indistinguabilité élevée [4] des photons uniques émis sont souhaitées. Parmi toutes les façons de réaliser des sources de lumière quantique telles que les systèmes atomiques [5], la conversion paramétrique descendante [6] ou les centres de vacance dans le diamant [7, 8], les points quantiques (PQ) semi-conducteurs InAs/GaAs sont des candidats prometteurs pour réaliser des sources de lumière quantique monolithiques pratiques pour la communication quantique et d'autres applications telles que la détection quantique améliorée [9] ou l'imagerie quantique [10]. Les avantages des PQ InAs/GaAs incluent une largeur de raie extrêmement étroite [4], une émission stable et à la demande avec un taux d'émission de photon unique élevé (pouvant être amplifié par le couplage à une cavité) [11], une facilité d'accord par des champs physiques multiples [12–14], une meilleure adéquation pour la sortie par couplage à des réseaux de fibres [15], et une longueur d'onde accordable (840–1300 nm actuellement) pour une potentielle application en information quantique télécom [16]. Malgré ses avantages, l'enjeu clé pour réaliser une source de photon unique PQ pratique est de savoir comment améliorer davantage la brillance (c.-à-d. les taux de comptage) de la source de photon unique, ce qui améliorera grandement l'efficacité de la transmission de l'information quantique [4]. Il est donc nécessaire d'améliorer l'efficacité d'extraction de l'émission des PQ et d'augmenter leur brillance en couplant les PQ avec des microcavités, notamment des micropiliers [11], des microdisques [17], des cristaux photoniques [18] et des microstructures comme des microlentilles [19–22]. Parallèlement, l'interaction lumière-matière de différents systèmes et l'effet de couplage dans les gammes visible et infrarouge ont été largement étudiés [23–27]. Ces dernières années, l'étude des PQ semi-conducteurs intégrés dans des cavités micropiliers et leurs effets d'électrodynamique de cavité a suscité un vif intérêt pour leur facteur de qualité Q élevé, leur faible volume de mode [11] et leur commodité pour une sortie par couplage direct à des fibres [28–33]. De plus, un couplage résonant parfait du mode de cavité avec la longueur d'onde de luminescence des PQ est un autre défi majeur [34, 35]. Dans ce travail, un phénomène de croisement prononcé de l'énergie d'exciton et du mode de cavité micropilier (Q ∼ 3800) et une amplification de l'intensité d'émission d'exciton ont été observés, et un processus expérimental de calibration précise du mode de cavité a été proposé, qui permet d'atteindre un couplage parfait du mode de cavité micropilier et de la longueur d'onde des PQ, produisant ainsi une source de photon unique à haute brillance et haute pureté de photon unique.

Méthodes

L'échantillon étudié a été cultivé par épitaxie par faisceau moléculaire (MBE) à source solide (système VEECO Gen930) sur un substrat GaAs(001) semi-isolant. La structure de l'échantillon comprend, dans l'ordre : une couche tampon GaAs de 500 nm d'épaisseur, 25,5 paires de réflecteur DBR inférieur Al_0.9Ga_0.1As/GaAs, une cavité GaAs d'épaisseur λ, et 15 paires de DBR supérieur Al_0.9Ga_0.1As/GaAs avec la même période. Au centre de la cavité GaAs d'épaisseur λ, la couche active de PQ InAs/GaAs pour l'émission de photon unique a été cultivée en mode Stranski-Krastanov avec un gradient de quantité d'indium déposé sur la puce, de sorte que certaines régions satisfont la quantité de dépôt appropriée pour la formation de PQ uniques dilués avec une longueur d'onde d'émission d'exciton autour de 910–930 nm [36]. La couche sus-jacente à la couche de PQ InAs est une couche de revêtement GaAs de 10 nm d'épaisseur. Au-dessus de la couche de revêtement se trouve une couche de dopage δ au Be avec une densité de dopage surfacique moyenne d'environ 2×10⁸ cm⁻² pour augmenter la brillance des PQ [37, 38], et la structure schématique globale de l'échantillon formel est présentée à la Fig. 1b.

a Spectres de réflexion à température ambiante (T = 300 K) de l'échantillon précultivé avec 6,5 paires DBR inférieures et 4 paires DBR supérieures et de l'échantillon formel après le processus de calibration précise du mode de cavité avec 25,5 paires DBR inférieures et 15 paires DBR supérieures. b Structures schématiques de l'échantillon formel. c Image au microscope électronique à balayage (MEB) de la cavité micropilier de diamètre 2,0 µm et de hauteur 6,5 µm.

Afin de coupler parfaitement le mode de cavité DBR avec la longueur d'onde d'émission des PQ InAs, nous avons effectué un processus de calibration précise du mode de cavité. Ce processus est le suivant : premièrement, déterminer la longueur d'onde d'émission d'exciton d'un PQ unique InAs/GaAs par spectroscopie µPL (généralement ∼ 920 nm à 10 K) ; ensuite, cultiver un échantillon précultivé avec moins de périodes DBR Al_0.9Ga_0.1As/GaAs (6,5 paires inférieures et 4 paires supérieures) dont les épaisseurs sont définies par λ/4n (λ : longueur d'onde centrale conçue de la cavité DBR, n : indice de réfraction du matériau) ; après la culture de l'échantillon précultivé, mesurer ses spectres de réflexion optique à 300 K et 77 K respectivement pour obtenir le taux de décalage du mode de cavité ; puis, définir le rapport de désaccord de l'épaisseur DBR à la même température ; ici, nous avons défini la position du mode de cavité mesurée de l'échantillon précultivé (par ex., λ1) et le rapport de désaccord est λ/λ1, de sorte que nous cultivons l'échantillon formel (25,5 paires inférieures et 15 paires supérieures DBR) avec une épaisseur DBR (c.-à-d. un temps de croissance) multipliée par le rapport de désaccord. Les échantillons cultivés par cette méthode peuvent obtenir avec précision un accord de phase parfait dans la microcavité DBR tel que conçu, se couplant ainsi avec la longueur d'onde d'émission de PQ InAs uniques et atteignant une amplification optimale de l'émission des PQ.

Dans ce travail, les réseaux de micropiliers ont été fabriqués sur les échantillons de PQ couplés à cavité DBR par lithographie par faisceau d'électrons (EBL) et gravure par plasma à couplage inductif (ICP) ; un numéro de série est conçu et fabriqué à la surface de l'échantillon pour identifier chaque micropilier unique. Dans les mesures de spectres de PL accordés en température, l'échantillon a été refroidi dans un cryostat sans cryogène avec une température finement réglée de 4 K à 60 K et excité par un laser He-Ne à la longueur d'onde de 632,8 nm. La configuration de microscope confocal avec une lentille objectif (NA, 0,70) focalise le laser en un spot de 2 µm de diamètre et collecte efficacement la luminescence dans un spectrographe, ce qui permet le balayage de micro-région pour rechercher les raies spectrales d'exciton de PQ unique. Les spectres de micro-photoluminescence (µPL) ont été détectés par un monochromateur de longueur focale 0,75 m équipé d'un détecteur CCD Si refroidi à l'azote liquide pour le spectrographe. Une lame d'atténuation a été placée dans le système spectral pour régler la puissance d'excitation, afin d'identifier le type d'exciton. Pour étudier le phénomène de couplage de l'exciton et du mode de cavité, les spectres µPL ont été mesurés à diverses températures stables allant de 6 à 45 K. Pour étudier la durée de vie radiative de l'exciton, un module de comptage de photons unique corrélé dans le temps (TCSPC) a été utilisé pour la mesure de µPL résolue en temps. Pour mesurer la fonction d'autocorrélation du second ordre g⁽²⁾(τ), la luminescence de la raie spectrale du PQ a été envoyée vers une configuration Hanbury-Brown et Twiss (HBT) couplée par fibre [20] et détectée par deux modules de comptage de photons uniques à avalanche Si (SPCM-AQR-15 ; résolution temporelle, 350 ps ; taux de comptage noir, 80 comptages/s ; temps mort, 45 ns) et un module de comptage de coïncidences temporelles.

Résultats et discussion

La Figure 1a montre les spectres de réflexion à température ambiante (T = 300 K) de l'échantillon précultivé avec 6,5 paires DBR inférieures et 4 paires DBR supérieures et de l'échantillon formel après le processus de calibration du mode de cavité avec 25,5 paires DBR inférieures et 15 paires DBR supérieures. Le processus de calibration du mode de cavité consiste à comparer le mode de cavité fondamental central mesuré (933,5 nm de l'échantillon précultivé à 300 K) avec la longueur d'onde d'émission des PQ InAs (917,5 nm à 6,0 K), puis à convertir les deux à la même température pour obtenir le rapport de désaccord. Lors de la culture de l'échantillon formel, on multiplie le temps de croissance DBR par le rapport de désaccord pour atteindre une calibration précise du mode de cavité afin de le coupler avec la longueur d'onde d'émission de PQ InAs uniques. En comparant les spectres de réflexion de l'échantillon précultivé et de l'échantillon formel, la position du mode de cavité a été déplacée de 933,5 à 941,0 nm comme prévu. La Figure 1c montre l'image MEB de la cavité micropilier. Comme le montre l'image MEB, les micropiliers d'un diamètre de 2,0 µm et d'une hauteur de 6,5 µm ont des parois latérales très lisses et une apparence structurelle de haute qualité, et les PQ InAs étaient intégrés dans une cavité GaAs d'épaisseur λ et pris en sandwich entre 25,5 paires DBR inférieures et 15 paires DBR supérieures afin d'améliorer l'efficacité de collecte des photons.

La Figure 2a montre la raie d'exciton (X) à 917,24 nm et la raie de mode de cavité (CM) à 917,54 nm, qui est la circonstance typique de non-résonance du PQ intégré dans une cavité micropilier. Afin de coupler parfaitement le mode de cavité DBR avec la longueur d'onde des PQ InAs, un processus de calibration précise du mode de cavité a été réalisé. Après calibration, le mode de cavité s'est couplé parfaitement au PQ, ce qui se voit à la Fig. 2b où il n'y a que la raie X à 919,10 nm. En résonance, comparé à la circonstance de non-résonance, l'intensité PL de la raie X est fortement amplifiée, passant de 42k à 95k cps. L'énergie de désaccord du PQ et du CM est de 73,4 µeV selon les résultats d'ajustement. Selon les mesures résolues en temps des circonstances résonnantes et non-résonnantes, le couplage parfait du PQ et du mode de cavité réduit la durée de vie de 0,908 à 0,689 ns comme montré Fig. 2c. La forte amplification de l'intensité d'émission et la diminution de la durée de vie sont liées à l'augmentation du taux d'émission spontanée pour l'exciton de PQ résonnant en raison de l'effet Purcell [39].

a Spectres µPL de l'exciton du PQ de l'échantillon non calibré à 6,0 K avec la raie d'exciton (X) et la raie de mode de cavité (CM). b Spectres µPL de l'exciton du PQ de l'échantillon calibré à 6,0 K. Lignes colorées : ajustement de Lorentz des données expérimentales. c Mesures résolues en temps de l'échantillon non calibré et de l'échantillon calibré à 6,0 K. d Spectres µPL en fonction de la puissance d'excitation de l'échantillon non calibré à 6,0 K ; encart : intensité PL intégrée de X et CM en fonction de la puissance d'excitation en échelle log-log.

Les spectres µPL en fonction de la puissance d'excitation du PQ InAs/GaAs couplé au micropilier ont été étudiés en utilisant un laser He-Ne à onde continue (CW) pour l'excitation au-dessus de la bande, comme le montre la Fig. 2d. Le facteur de qualité (Q) de la cavité micropilier est estimé à 3800. L'identification de ces raies d'émission est démontrée par leurs dépendances en puissance. Avec l'augmentation de la puissance d'excitation, l'intensité PL de la raie X et de la raie de mode de cavité est amplifiée de manière évidente. L'intensité PL intégrée des raies X et CM en échelle log-log montre une dépendance linéaire sous faible puissance d'excitation et une saturation sous forte puissance d'excitation. Les lignes pleines sont des ajustements linéaires aux données dans un graphique double-logarithmique. Les résultats d'ajustement montrent que l'intensité PL et la puissance d'excitation ont une relation exponentielle où l'exposant n (I∝Pⁿ) des raies X et CM sont respectivement 0,85 et 0,87, indiquant que le type de raie d'émission est une raie d'exciton. L'écart de l'exposant par rapport à la valeur idéale attendue pour la raie d'exciton (n_X=1) pourrait être dû à l'effet de centres de recombinaison non radiatifs à proximité des PQ [4], qui affectent la distribution des porteurs à différentes densités de porteurs.

La Figure 3a montre les spectres de PL accordés en température de l'échantillon non calibré. Selon la Fig. 3a, la raie d'exciton (X) et la raie de mode de cavité (CM) se déplacent à des taux différents en augmentant la température de 6,0 à 45,0 K. La raie CM passe de 917,54 nm (6,0 K) à 918,01 nm (45,0 K) et le taux de décalage CM est de 0,018 µeV/K, tandis que la raie X passe de 917,24 nm (6,0 K) à 919,07 nm (45,0 K) et le taux de décalage X est d'environ 0,069 µeV/K. Le taux de décalage de l'émission d'exciton est plus grand que celui du mode de cavité, comme prévu. En comparant les courbes des raies X et CM, les deux courbes se croisent à la température de 24,0 K, indiquant un point où l'exciton et le mode de cavité atteignent la résonance à 24,0 K. En résonance, il y a une amplification de l'émission d'exciton et l'amplification observée est d'environ 14,6 fois, où l'intensité de pic PL de l'exciton a augmenté de 6,5×10³ cps à 9,5×10⁴ cps. Le phénomène de croisement prononcé des énergies de mode de cavité et d'exciton est démontré Fig. 3a, ce qui indique que l'interaction lumière-matière est conforme au régime de couplage faible.

a Contour des spectres de PL accordés en température de l'échantillon non calibré de 6,0 à 45,0 K. Fonction de corrélation du second ordre g⁽²⁾(τ) de la raie d'exciton (X) du PQ sous excitation CW de l'échantillon sans processus de calibration (b) et de l'échantillon calibré (c). d Durée de vie radiative et g⁽²⁾(0) de l'émission d'exciton pour l'échantillon calibré sous différentes puissances d'excitation.

Pour confirmer l'effet d'anti-regroupement de l'émission de photon unique de la raie d'exciton du PQ, la fonction d'autocorrélation du second ordre g⁽²⁾(τ) de l'échantillon non calibré et de l'échantillon calibré a été mesurée avec une configuration HBT sous excitation CW. Les Figures 3b et c montrent la fonction d'autocorrélation du second ordre mesurée de la raie X sous résonance en fonction du temps de retard τ. Les données peuvent être ajustées avec l'expression suivante : g⁽²⁾(τ)=1-[1-g⁽²⁾(0)]exp(-|τ|/T) [40]. La Figure 3b montre la fonction d'autocorrélation du second ordre de l'échantillon sans processus de calibration. Afin d'obtenir une meilleure performance de photon unique, la raie d'exciton X unique du PQ de l'échantillon non calibré a été accordée en résonance sous 24,0 K pour mesurer g⁽²⁾(τ). La fonction d'autocorrélation du second ordre à retard nul de l'échantillon non calibré sous résonance accordée en température est g⁽²⁾(0)=0,258. La Figure 3c montre g⁽²⁾(τ) de l'exciton du PQ après le processus de calibration précise sous 6,0 K, où g⁽²⁾(0)=0,070. Les deux sont inférieures à 0,5, ce qui indique un effet d'anti-regroupement évident et prouve un émetteur de photon unique avec une forte suppression de l'émission multi-photons à retard temporel nul. Grâce au processus de calibration précise du mode de cavité, le couplage parfait entre l'exciton du PQ et le mode de cavité a amélioré la pureté de photon unique de 74,2 % à 93,0 %. La Figure 3d montre la durée de vie radiative et g⁽²⁾(0) de l'émission d'exciton pour l'échantillon calibré sous différentes puissances d'excitation. L'ajustement des courbes de g⁽²⁾(τ)=1-exp(-|τ|/T) donne la durée de vie radiative de l'exciton (T), et la figure démontre que T devient plus courte à mesure que la puissance d'excitation augmente, tandis que g⁽²⁾(0) à faible puissance d'excitation est plus petit qu'à la puissance d'excitation saturée, indiquant une émission de photon unique plus pure sous faible puissance d'excitation.

Pour obtenir le taux de comptage net de photon unique de l'exciton du PQ après le processus de calibration précise, nous avons estimé toutes les pertes optiques, y compris l'efficacité de détection des photons et la perte de transmission. L'efficacité de détection du détecteur Si est de 33 %, et la perte de transmission est de 81 %, incluant l'efficacité de collecte de la lentille objectif (66 %), l'efficacité du filtre passe-bande étroit (40 %), le collimateur de fibre (80 %) et l'efficacité de couplage de fibre multimode (90 %). Sur la base du taux de comptage (1,0×10⁶ comptages/s) sur deux détecteurs Si de comptage de photons uniques dans les mesures de coïncidence et du taux de comptage de photons corrigé par le facteur [1-g⁽²⁾(0)]^1/2 [41], nous estimons que le taux de comptage net de photon unique est de 1,6×10⁷ comptages/s au niveau de la première lentille objectif. Les résultats indiquent que lors de l'étape de croissance de l'échantillon, le couplage parfait entre le mode de cavité et l'exciton du PQ peut produire une source de photon unique plus pure et plus brillante grâce au processus de calibration précise.

Conclusions

En conclusion, nous avons présenté une source de photon unique brillante à 919 nm en fabriquant un PQ InAs/GaAs dans une cavité DBR micropilier Al_0.9Ga_0.1As/GaAs. Les spectres de PL accordés en température démontrent une amplification prononcée (14,6 fois) de l'émission d'exciton du PQ au croisement avec le mode de cavité sous le régime de couplage faible. Grâce au processus de calibration précise du mode de cavité, il est facile d'obtenir un accord de phase parfait dans la microcavité DBR pour atteindre une distribution spatiale de mode de cavité optimale comme théoriquement conçu, atteignant ainsi une amplification optimale de l'émission du PQ. Le couplage parfait entre l'exciton du PQ et le mode de cavité a amplifié l'intensité PL de 2,3 fois et la pureté de photon unique s'est améliorée de 74,2 à 93,0 %. La mesure d'autocorrélation du second ordre a donné g⁽²⁾(0)=0,070 sous résonance de cavité, indiquant une émission de photon unique à un taux de comptage élevé avec 1,6×10⁷ comptages/s avant la première lentille objectif. Ce travail démontre une méthode hautement réalisable pour le couplage parfait de PQ avec mode de cavité et la fabrication de sources de photon unique à haute pureté et haute brillance.

Disponibilité des données et matériaux

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude actuelle sont disponibles sans restriction auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Abréviations

DBR :

Réflecteur de Bragg distribué

HBT :

Hanbury-Brown et Twiss

ICP :

Plasma à couplage inductif

MBE :

Épitaxie par faisceau moléculaire

PQ :

Points quantiques

MEB :

Microscope électronique à balayage

NA :

Ouverture numérique

CW :

Onde continue

SPS :

Sources de photon unique

CM :

Mode de cavité

TCSPC :

Comptage de photons unique corrélé dans le temps

SPCM :

Modules de comptage de photons uniques

µPL :

Microphotoluminescence.