Amélioration de l'efficacité photovoltaïque par la détection d'excitons localisés spatialement dans des super-réseaux de points quantiques InAs/InGaAs auto-organisés

Résumé

Cet article rapporte des investigations expérimentales et théoriques sur les propriétés de photoluminescence (PL) atypiques, dépendantes de la température, de points quantiques (PQ) InAs multi-empilés en proximité étroite avec un puits quantique (PQ) sous-jacent de relâchement de contrainte InGaAs. L'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs a été élaborée par épitaxie par jets moléculaires à source solide (SS-MBE) et caractérisée par photoluminescence, ellipsométrie spectroscopique (SE) et photoluminescence résolue en temps picoseconde. Des pics d'émission doubles distincts sont observés dans les spectres PL de l'échantillon. D'après les mesures PL en fonction de la puissance d'excitation et de la température, ces pics d'émission sont associés à la transition d'état fondamental des PQ InAs présentant deux populations de tailles différentes. Les mesures de luminescence ont été effectuées en fonction de la température dans la gamme 10–300 K par la technique PL. La PL à basse température a révélé une émission anormale apparue du côté des basses énergies, attribuée à la recombinaison via des niveaux profonds. L'énergie du pic PL présente un comportement anormal résultant de la compétition entre porteurs localisés et délocalisés. Nous proposons le modèle d'ensemble d'états localisés pour expliquer les comportements habituels de photoluminescence. L'étude quantitative montre que les états de continuum du puits quantique agissent comme un canal de transit pour la redistribution des porteurs activés thermiquement. Nous avons déterminé la profondeur de localisation et son effet sur l'application de l'hétérostructure étudiée pour les cellules photovoltaïques. Le modèle offre une perspective pour une amélioration possible des propriétés des cellules solaires (CS) à base de PQ InAs/InGaAs/GaAs, basée sur des calculs théoriques.

Contexte

Les points quantiques (PQ) auto-assemblés ont été largement étudiés pour d'éventuelles applications en optoélectronique en raison de leur confinement de porteurs tridimensionnel et de leur densité d'états de type δ. Récemment, des structures de PQ ont été proposées pour réaliser des cellules solaires à bande intermédiaire (IBSC), qui introduisent des photo-porteurs supplémentaires par absorption bande de valence-bande intermédiaire et bande intermédiaire-bande de conduction [1]. Les IBSC à base de GaAs avec des PQ ayant un gap d'énergie plus petit que le GaAs forment des structures en tandem capables d'absorber des photons à des énergies inférieures au gap du GaAs, ce qui se traduit par des rendements de conversion énergétique plus élevés [2]. La formation d'une bande intermédiaire de PQ nécessite une structure multi-couches compacte de PQ à haute densité [3, 4]. Cependant, la qualité cristalline des PQ InAs se dégrade à mesure que le nombre de couches de PQ augmente et que l'espacement entre couches diminue, en raison de l'accumulation de contrainte compressive interne. Une contrainte excessive induit des dislocations et des défauts qui se propagent des PQ vers la surface. Par conséquent, la performance d'une cellule solaire (CS) à PQ InAs/GaAs se dégrade également avec l'augmentation du nombre de couches de PQ [5]. Pour surmonter ces problèmes, une technique de croissance à compensation de contrainte a été démontrée avec des couches tampons GaAsN, GaAsP et GaP pour les systèmes matériaux InAs/GaAs [6,7,8]. Une autre technique consiste à recouvrir la couche de PQ InAs/GaAs d'une fine couche InGaAs à contrainte réduite. Comparée aux PQ InAs/GaAs, cette couche provoque un décalage vers le rouge de la photoréponse en raison de la faible discordance de réseau entre InAs et InGaAs. L'étude de la photoluminescence en fonction de la température fournit des informations utiles sur les PQ InAs/GaAs multi-empilés, ce qui présente un intérêt pratique et théorique considérable. Classiquement, le gap d'un matériau semi-conducteur diminue monotonicement avec l'augmentation de la température. Des matériaux particuliers, comme les PQ InAs/GaAs, ont montré une anomalie dans la PL à basses températures due à des mécanismes de transfert de porteurs activés thermiquement au sein de l'ensemble des points quantiques. Cependant, ces anomalies disparaissent progressivement après des procédés de post-croissance d'interdiffusion dans les hétérostructures InAs/InGaAs/GaAs, comme montré par Ilahi et al. [9]. Des hétérostructures similaires à celles de la présente étude ont été étudiées pour leur efficacité dans les applications photovoltaïques par Sayari et al. [10]. De nombreux modèles ont été proposés au cours des dernières décennies, tels que ceux de Passler, Vina et Varshni. Afin de produire des dispositifs fiables, le comportement thermique de telles hétérostructures InAs/InGaAs/GaAs doit être bien compris, ce qui passe par l'utilisation du modèle d'ajustement optimal. Nous utilisons ici le modèle classique de Passler corrigé du coefficient de redistribution thermique, afin de mieux comprendre la dépendance en température en forme de S du gap excitonique observée. Notre étude fournit une image auto-cohérente et précise de la localisation et du transfert de porteurs dans une hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs, un matériau énergétique technologiquement crucial pour la fabrication de dispositifs photovoltaïques à haut rendement.

Détails expérimentaux

La figure 1 illustre un schéma de l'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs étudiée. Elle se compose de cinq empilements de couches de PQ InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs encadrées par une couche intrinsèque de GaAs de 80 nm. Les couches épitaxiales ont été déposées sur un substrat n⁺-GaAs (100) épiready par épitaxie par jets moléculaires à source solide (SS-MBE) avec un système Riber MBE 32P. Après désorption de l'oxyde, une couche tampon n⁺-GaAs de 250 nm, dopée à 2 × 10¹⁸ cm⁻³, a été élaborée à 520 °C, suivie d'une couche de base n-GaAs de 1000 nm dopée à 10¹⁷ cm⁻³. La température du substrat est ensuite abaissée et stabilisée à 500 °C pour le dépôt de la région intrinsèque. Comme le montre la Fig. 1, les couches répétées consistent en 2,5 monocouches (ML) de couverture InAs, 5 nm d'In_0.11Ga_0.89As et 33 nm de GaAs. La formation des PQ a été contrôlée in situ par surveillance du motif de diffraction d'électrons de haute énergie (RHEED). La couche In_0.11Ga_0.89As de 5 nm vise à décaler vers le rouge les spectres d'émission et d'absorption, tandis que le GaAs de 33 nm agit comme couche espaceur. Les taux de croissance pour InAs, In_0.11Ga_0.89As et GaAs étaient respectivement de 0,08 ML/s, 0,78 ML/s et 0,7 ML/s, mesurés par oscillations du spot spéculaire RHEED. Enfin, une couche émettrice p-GaAs de 500 nm (2 × 10¹⁷ cm⁻³) suivie d'une couche de contact p⁺-GaAs de 100 nm (5 × 10¹⁸ cm⁻³) ont été déposées sur l'hétérostructure. Le silicium (Si) et le béryllium (Be) ont été utilisés comme dopants de type n et p respectivement. Pendant la croissance, la température a été calibrée par un pyromètre.

a Structure schématique des couches de l'empilement à cinq couches de PQ InAs/InGaAs sur substrat n⁺-GaAs (001). b Motif RHEED après croissance de 2,5 ML d'InAs (croissance tridimensionnelle). c Motif RHEED pendant la croissance de 5 nm d'InGaAs (croissance bidimensionnelle) [10]

L'ellipsométrie spectroscopique (SE) a été réalisée à température ambiante entre 1 et 6 eV, à l'aide d'un ellipsomètre spectroscopique à angle variable (VASE) M-2000 de J.A. Woollam. Les mesures SE ont été effectuées à des angles d'incidence de 45° à 60°. Pour les mesures PL, un laser à ions argon (Ar⁺) de longueur d'onde 514,5 nm a servi de source d'excitation pour générer des paires électron-trou. La lumière de luminescence des échantillons a été dispersée par un spectromètre à haute résolution et détectée par un photodétecteur Ge refroidi thermoélectriquement avec amplificateur intégré. Pour les mesures PL en fonction de la puissance d'excitation et de la température, les échantillons ont été montés dans un cryostat hélium à cycle fermé à température contrôlée. Les spectres PL ont été acquis dans une plage de puissance nominale de 1,5 à 350 mW et une plage de température de 11 à 300 K. Les mesures PL résolues en temps ont été effectuées dans un cryostat hélium à cycle fermé à température variable (10–240 K). La ligne à 514 nm a été utilisée comme longueur d'onde d'excitation, provenant d'un laser Ti:saphir verrouillé en mode à impulsions picosecondes à un taux de répétition de 80 MHz avec une largeur d'impulsion de 1,2 ps.

Résultats et discussions

La figure 2 montre les parties réelle (a) et imaginaire (b) mesurées de la fonction diélectrique de l'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs à 300 K pour la gamme d'énergie 1–6 eV. Les deux parties suivent des motifs différents. La variation de la fonction diélectrique avec l'énergie des photons indique que des interactions entre photons et électrons dans les couches se produisent dans la gamme d'énergie 1–6 eV. Les deux principales caractéristiques spectrales sont les structures de points critiques (CP) E₁ et E₂ à ~3 et ~4,5 eV respectivement [11, 12]. Pour déterminer quantitativement la position énergétique des différentes transitions interbandes, nous avons pris le passage par zéro du spectre de dérivée seconde de la partie imaginaire de la pseudofonction diélectrique. Les différentes énergies de transition obtenues sont résumées dans le Tableau 1.

Parties réelle (ϵ ₁) (trait rouge pointillé) et imaginaire (ϵ ₂) (trait bleu plein) des fonctions diélectriques de l'hétérostructure InAs/InGaAs obtenues par mesures SE [10]

La figure 3 montre le spectre de dérivée seconde en énergie de la partie imaginaire de la pseudofonction diélectrique montrée en Fig. 2. Les deux pics à 2,9 et 3,1 eV correspondent respectivement aux transitions interbandes E ₁ et E ₁ + Δ₁ dans le GaAs. Cependant, les deux pics rapprochés vers 4,4 et 4,7 eV sont causés par les transitions CP E ₀’ et E ₂ respectivement, dans les couches de PQ InAs [12]. On note que la contribution de l'énergie CP E ₁ + Δ₁ (2,74 eV) [12] de l'InAs à celle de E ₁ (2,91 eV) [11] du GaAs ne peut être exclue en raison de la faible différence entre les deux valeurs énergétiques. À basse énergie, le gap du GaAs est clairement distinguable dans le spectre ε vers 1,4 eV. De plus, le spectre de dérivée seconde en énergie (Fig. 3) montre une transition interbande à 1,75 eV correspondant à l'énergie CP E ₀ + Δ₀ du GaAs [11]. Il est connu que ε ₂ est une jauge et une mesure de la qualité du matériau ; la valeur la plus élevée implique l'interface la plus abrupte [13]. Selon la littérature, des valeurs de ε ₂ d'environ 25, la valeur la plus élevée étant 26,8 dans notre cas, obtenues dans la région du gap de la bande E ₂ près de 4,7 eV, indiquent la haute qualité des matériaux formant l'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs élaborée par SS-MBE.

Spectre de dérivée seconde de la partie imaginaire (ϵ ₂) de la fonction diélectrique en fonction de l'énergie des photons pour l'hétérostructure InAs/InGaAs. Les énergies de transition provenant des couches de PQ InAs et de couches GaAs sont indiquées [10]

La figure 4 montre le spectre PL de la région active dans l'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs avec une puissance d'excitation de 100 mW à basse température (12 K). Le spectre présente une forme asymétrique située du côté des hautes énergies et qui peut être déconvoluée en deux sous-bandes par ajustement gaussien [14]. Considérant la dépendance des potentiels de confinement quantique par rapport à la taille des points, le pic le plus intense à 1,06 eV est attribué à l'émission des états fondamentaux des PQ plus grands (LQD), tandis que le pic à plus haute énergie à 1,11 eV correspond à l'émission des états fondamentaux des PQ plus petits (SQD) [15]. Ainsi, à très faible puissance d'excitation et basse température, on déduit que la forme asymétrique est due à la luminescence provenant d'une distribution bimodale de tailles de points [16]. En outre, des pics provenant de la couche de puits quantique InGaAs, de la recombinaison entre électrons dans la bande de conduction du GaAs et trous au niveau accepteur de carbone (e-C_As) [17] et du gap du GaAs sont observés vers 1,35, 1,49 et 1,51 eV respectivement. Pour confirmer cette attribution à la forme asymétrique, nous avons effectué des mesures PL à différentes puissances laser de 10 à 100 mW. Nous avons également réalisé des mesures AFM sur une structure non encapsulée similaire à celle étudiée. D'après la Fig. 5, l'hétérostructure présente une forme PL indépendante de la puissance. Hormis le spectre à l'excitation la plus forte, l'intensité et la largeur de raie du pic PL haute énergie de l'hétérostructure ne changent pas significativement. De plus, la séparation énergétique entre les deux pics PL (Fig. 5) est d'environ 50 meV. Comme prévu, l'image AFM démontre que les PQ de la cinquième couche possèdent une distribution bimodale de tailles avec une densité totale de PQ de 7 × 10¹⁰ cm^(−2). En supposant que les pics du côté basse énergie de l'hétérostructure correspondent à l'état fondamental des grands PQ (LQD), on peut dire que les pics haute énergie à forte puissance semblent résulter des états fondamentaux de PQ relativement petits (SQD).

Spectre PL mesuré à basse température (12 K) à partir de l'hétérostructure InAs/InGaAs à cinq couches empilées. Une analyse de la forme de raie prouve que le signal PL des PQ est une convolution de deux pics de forme gaussienne comme montré par les traits pleins

Spectres PL normalisés en fonction de la puissance d'excitation pour l'hétérostructure InAs/InGaAs mesurés à 12 K

Pour comprendre les mécanismes de recombinaison PL, des mesures PL en fonction de la température sont effectuées sur l'hétérostructure de 10 à 300 K et représentées en Fig. 6. La figure 7 montre la position énergétique du pic principal associé à l'émission des LQD. Ce pic montre une dépendance anormale en température entre 10 et 100 K par rapport à d'autres alliages III–V ternaires comme le GaAlAs conventionnel [18]. Dans cette plage de température (région (i)), un décalage vers le rouge d'environ 12 meV est observé. Ce décalage est dû à la recombinaison d'excitons via les états localisés au sein de l'ensemble de LQD inhomogènement distribués. Lorsque la température augmente dans cette plage, les porteurs sont activés thermiquement et transférés des PQ plus petits vers les plus grands au sein de l'ensemble, où ils recombinaison finalement radiativement. Cela suggère que le phénomène observé provient probablement de la grande dispersion de taille des points dans notre structure (voir insertion AFM). La température caractéristique à laquelle les deux processus de recombinaison (porteurs localisés et délocalisés) participent également au signal PL est notée T _loc/deloc. Ensuite, entre 100 et 120 K (région (ii)), l'énergie du pic augmente. Ceci est dû à l'échappement des porteurs des états moins profonds vers les états plus hauts. La température caractéristique est notée T _escape. À température encore plus élevée (région (iii)), les excitons sont totalement délocalisés et une recombinaison bande-à-bande est récupérée.

Spectres PL en fonction de la température pour l'hétérostructure InAs/InGaAs mesurés à une puissance d'excitation de 100 mW

Énergies du pic PL des LQD de l'hétérostructure InAs/InGaAs mesurées à diverses températures

Pour approfondir la compréhension du processus de recombinaison dans les PQ InAs/InGaAs/GaAs multi-empilés, nous avons étudié la PL résolue en temps par la technique de comptage de photons corrélés dans le temps. Il a été prédit théoriquement que la durée de vie de désintégration de l'exciton des PQ est sensible à la température [19]. Des mesures expérimentales ont montré que les durées de vie sont effectivement constantes en température en dessous d'une température critique [20]. Markus et al. [21] ont rapporté une durée de vie constante d'environ 950 ps sur une large plage de température dans l'erreur expérimentale.

La figure 8a présente le spectre de désintégration PL, entre 17 et 240 K pour une énergie de détection fixée à 1,06 eV et une énergie d'excitation (λ _exc = 514 nm). Ces spectres sont bien ajustés théoriquement par une fonction mono-exponentielle, avec un temps de désintégration de ~1000 ps à basse température. Ce temps de désintégration lent, comparé aux films minces III–V [22], est une signature de la présence d'états localisés [23], et la recombinaison des porteurs au pic LQD devrait être purement radiative. En effet, à basse température, les électrons et trous photogénérés, avant de recombiner, prennent du temps pour former des excitons et relaxer leur énergie pour être capturés par les états localisés peu profonds. Ces phénomènes conduisent à un temps de désintégration lent. L'effet de la température sur le temps de désintégration PL a été étudié et montre la présence de deux régimes différents comme représenté en Fig. 8b [24]. On remarque que le temps de désintégration associé à l'énergie basse de la bande PL (LQD à 1,06 eV) est presque constant (1000 ps) jusqu'à 140 K, puis diminue à mesure que la température augmente.

a Temps de désintégration du pic LQD en fonction de la température de l'échantillon pour une longueur d'onde d'excitation de 514 nm. b Intensité typique de désintégration photoluminescente en fonction de la température du pic LQD mesurée à une longueur d'onde d'excitation de 514 nm

Approche théorique

Pour comprendre la dépendance anormale en température de la PL, la position du pic PL a été étudiée en utilisant le modèle LSE développé par Li et al. [25, 26]. Ce modèle quantitatif fournit une explication satisfaisante aux caractéristiques spectrales anormales de la luminescence d'états localisés observée précédemment dans plusieurs matériaux III–V tels que les alliages B(In)GaAs/GaAs à base de bore [27, 28] et les PQ InGaAs/GaAs [29, 30]. Le modèle suppose que l'état localisé a une distribution d'énergie de type gaussien pour la densité d'états donnée par :

$$ \rho (E)={\rho}_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_{\mathrm{ch}}}{2{\sigma}^2}\right)}^2} \quad (1) $$

Où σ et E _ch sont respectivement le paramètre d'élargissement pour la distribution des états localisés (profondeur de localisation) et le niveau de barrière que les porteurs doivent surmonter pour se transférer. Sous quasi-équilibre stationnaire, la dynamique des excitons localisés peut être décrite par les équations de vitesse suivantes :

$$ \frac{dN\left( E, T\right)}{dt}= G(E)+\frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{tr}}}{e}^{\frac{E-{E}_a}{K_B T}}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{r}}}=0 \quad (2) $$

Les paramètres τ _r, τ _tr, γ _c, K _B, Λ, et N ' représentent respectivement le temps de recombinaison des porteurs (durée de vie radiative), le temps de transfert des porteurs (durée de vie non radiative), le coefficient de recapture, la constante de Boltzmann, le nombre total d'états localisés, et le nombre total de porteurs activés thermiquement loin des états localisés. G (E) représente le taux de génération des porteurs. La quantité \( \frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda} \) est le nombre de porteurs recapturés par les états localisés par unité de temps. Le troisième terme à droite donne le taux d'échappement thermique des porteurs localisés. Le dernier représente le taux de dépeuplement des porteurs dû à la recombinaison radiative. La densité de population des porteurs localisés est proportionnelle à la fonction de distribution et à la densité d'états des porteurs localisés. En fait, la solution de l'Éq. (2) peut être décrite par l'Éq. (3).

$$ N\left( E, T\right)=\frac{\rho_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_0}{2{\sigma}^2}\right)}^2}}{\left[\frac{\tau_{\mathrm{tr}}}{\tau_{\mathrm{r}}} + exp\left(\frac{\left( E-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right)\right]} \quad (3) $$

où E ₀ est l'énergie centrale. Mathématiquement, la dépendance en température de la position du pic due à la redistribution thermique des porteurs au sein des états localisés déterminée par \( \frac{\partial N\left( E, T\right)}{\partial t}=0 \) est donnée par :

$$ E(T)={E}_0- x(T){K}_B T \quad (4) $$

Où x (T) est la solution numérique de l'équation non-linéaire (5) :

$$ x{e}^x=\left[{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2- x\right]\left(\frac{\tau_{\mathrm{r}}}{\tau_{\mathrm{tr}}}\right) exp\left[\frac{\left({E}_0-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right] \quad (5) $$

L'équation 5 n'a qu'une solution pour \( 0< x<{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2 \). Dans la région de haute température, la solution approchée est \( {\left(\frac{\sigma}{K_{\mathrm{B}} T}\right)}^2 \). L'équation (5) révèle le modèle de queue de bande proposé par Eliseev et al. [31] :

$$ E(T)\approx {E}_0-\frac{\sigma^2}{K_B T} \quad (6) $$

On sait que le gap d'un matériau semi-conducteur idéalisé est généralement décrit par la formule empirique de Passler [32]. En tenant compte de la correction due au coefficient de redistribution thermique, la variation de la position du pic de luminescence en utilisant le modèle LSE décrite par l'Éq. (7) :

$$ E(T)={E}_0-\frac{\alpha \theta}{2}\left[\sqrt[ P]{1+\left(\frac{2 T}{\theta}\right)}\kern0.5em -1\right]- x(T){K}_B T \quad (7) $$

où θ est un paramètre de température caractéristique qui devrait être comparable à la température de Debye θ _D. Pour T>>θ, on voit que α représente simplement la limite de la magnitude de la première dérivée, \( {\frac{dEg(T)}{dT}}_{T\to \infty } \). L'exposant « p » est lié à la forme de la fonction spectrale électronique-phonon sous-jacente [33]. Le modèle fournit un bon ajustement à l'évolution expérimentale, ce qui est confirmé par la Fig. 9. Les paramètres d'ajustement sont résumés dans le Tableau 2.

Évolution de la photoluminescence en fonction de la température du pic LQD (carrés noirs pleins) ajustée à l'aide de la loi empirique de Passler (trait bleu plein) et de la relation de Passler modifiée selon le modèle LSE (trait rouge plein)

L'énergie du pic PL dépend fortement de la redistribution thermique représentée en Fig. 10. Cette dernière indique une augmentation rapide dans la gamme de température cryogénique. Le maximum de redistribution thermique correspond au maximum de décalage vers le rouge dans l'évolution énergétique (~50–100 K). Dans la région de haute température PL, la redistribution thermique diminue exponentiellement et tend à s'annuler ; à partir de 150 K, le processus de délocalisation commence et le retour aux transitions bande-à-bande s'opère. On observe aussi cela lorsque les courbes classique et modifiée se superposent (Fig. 9). L'exposant « p » indique que la contribution des phonons acoustiques longitudinaux (LA) est plus significative que celle des phonons optiques longitudinaux (LO). Cette contribution semble dominante dans la région de haute température PL où l'émission est assistée par phonons. La distribution bimodale ouvre un canal de couplage entre PQ représenté par des états d'électrons et de trous délocalisés séparés par une énergie E _ch. L'origine de ce canal de couplage reste controversée [34,35,36]. Cependant, ce canal peut être vu comme des états intermédiaires existant entre les états bidimensionnels de la couche de mouillage (WL) et les états zéro-dimensionnels des PQ [37]. On peut imaginer que les porteurs dans les états des PQ peuvent être plus facilement excités thermiquement vers le canal de couplage que vers la WL en raison de l'énergie d'activation plus faible nécessaire, puis transférés vers leurs PQ voisins à une distance finie. Cela ressemble au niveau de Fermi dans la distribution de Fermi-Dirac. Cette énergie E _ch est plus petite que l'énergie d'activation E _a extraite du diagramme d'Arrhenius (Fig. 11). La raison pour laquelle E _a est plus grande s'explique par le fait que les porteurs ont besoin de plus d'énergie pour atteindre la couche de mouillage (WL) comme montré schématiquement en Fig. 12. De plus, l'amplitude de la différence ΔE = E _ch − E ₀ joue un rôle plus significatif dans la détermination de la dépendance anormale en température de la luminescence des porteurs localisés. On doit noter que les deux cas, E _ch − E ₀ > 0 et E _ch − E ₀ < 0, existent d'un point de vue physique, mais on assigne généralement une énergie d'activation thermique « positive ». Dans notre cas, cela implique que E _ch est 4 meV en dessous de E ₀, dans lequel les porteurs localisés sont activés thermiquement vers des états (ou sites dans l'espace réel) d'énergies plus élevées. Elle diminue par rapport à une monocouche de PQ InAs avec couche sous-jacente de relâchement de contrainte In_0.15Ga_0.85As [10]. La profondeur de fluctuation de potentiel assignée par σ est un résultat de l'inhomogénéité de la distribution de taille des PQ. La profondeur de potentiel est trouvée à 19 meV. Elle diminue en augmentant le nombre d'empilements de PQ InAs/In_0.11Ga_0.89As/GaAs. Par conséquent, on peut déduire que la diminution de la profondeur de potentiel augmente l'efficacité de la structure par rapport à la monocouche de PQ InAs/InGaAs/GaAs étudiée par Ilahi et al. et Helmi et al. [10, 36].

Redistribution thermique en fonction de la température déterminée numériquement. Les températures caractéristiques (T _loc/deloc et T _escape) sont indiquées par rapport au processus de localisation-délocalisation

Ajustement d'Arrhenius de l'échantillon étudié. L'intensité intégrée normalisée (cercles noirs) est ajustée avec trois énergies d'activation (trait rouge plein)

Schéma de la distribution des états localisés d'électrons/trous (exciton) dans les PQ (WL couche de mouillage, CH canal de transfert de porteurs)

Conclusion

En conclusion, nous avons fabriqué avec succès une cellule solaire à base de GaAs avec un multi-empilement de PQ InAs en encapsulant une couche InGaAs sur les PQ et en insérant des couches espaceurs GaAs. Les deux principales caractéristiques spectrales observées dans les spectres de fonction diélectrique de l'hétérostructure InAs/InGaAs/GaAs à 3 et 4,5 eV sont attribuées aux structures CP E ₁ et E ₂ du GaAs et de l'InAs respectivement. Le spectre PL des PQ InAs dans la matrice GaAs est intense et présente une forme asymétrique, indiquant la croissance d'une structure multi-empilée de PQ InAs de haute qualité. La contribution de PQ plus grands et relativement plus petits au spectre PL est également démontrée. Les mesures de luminescence ont été modélisées et réinterprétées avec succès en utilisant le modèle LSE développé. L'étude théorique a interprété quantitativement les spectres observés en fonction de la température et a mis en lumière les mécanismes complexes d'émission spontanée dans les PQ InAs/InGaAs/GaAs multi-empilés, basés sur les paramètres d'ajustement. Cette étude suggère une voie pour améliorer l'efficacité des structures à PQ InAs/GaAs pour leur utilisation dans les applications photovoltaïques. Ces résultats aident à améliorer la compréhension de la dynamique des porteurs dépendante de la température dans les PQ à ingénierie de contrainte afin d'améliorer l'efficacité de la structure étudiée. Dans la continuité de ce travail, nous étudierons l'effet de l'orientation ainsi que l'augmentation du nombre de PQ InAs/GaAs de la structure multi-empilée sur la profondeur de localisation.