Phase Skyrmion dans les couches minces MnSi cultivées sur du saphir par pulvérisation conventionnelle

Introduction

Les skyrmions chiraux topologiquement protégés ont une texture de spin tourbillonnant non triviale semblable à un vortex, où les spins magnétiques stabilisés par l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DMI) s'alignent de manière non colinéaire autour d'une sphère [1]. Un grand DMI est généralement induit dans les ferroaimants non centrosymétriques, en raison de la symétrie d'inversion brisée [2]. Cette texture de spin complexe a suscité une attention considérable en raison des propriétés physiques intrigantes à la fois pour la recherche fondamentale et les applications possibles dans la technologie future [3, 4]. Par rapport aux parois des domaines magnétiques, les domaines skyrmions présentent un mouvement stable entraîné par un courant à une densité de courant remarquablement faible, permettant des dispositifs spintroniques à faible consommation d'énergie [5].

Le MnSi avec une phase B20 non centrosymétrique est un matériau hélimagnétique archétypal hébergeant un réseau skyrmionique, qui a été étudié théoriquement et expérimentalement pendant des décennies 6,7,8,9,10]. Dans le réseau skyrmionique de MnSi, un couple de transfert de spin (STT) est observé, conduisant à d'autres investigations sur l'injection de courants polarisés en spin [5]. En particulier, la taille du skyrmion de MnSi varie de  ~ 18 nm, ce qui est considéré comme petit parmi les groupes bien connus avec des textures de spin skyrmion [11]. Le STT a tendance à augmenter de manière significative avec la réduction de la taille du skyrmion [12, 13]. Bien que les paramètres des matériaux affectent la taille du skyrmion, l'interaction d'échange DMI et ferromagnétique contribue principalement à déterminer la taille du skyrmion [14]. À cet égard, MnSi a d'excellentes perspectives en tant que bon candidat pour la physique appliquée.

Pour confirmer les skyrmions évidents, divers outils de mesure, tels que la microscopie électronique à transmission de Lorentz, la microscopie à rayons X doux à transmission magnétique, la microscopie à force magnétique et la diffusion des neutrons aux petits angles, ont été utilisés 15,16,17,18]. De tels outils microscopiques permettent une identification directe du réseau skyrmionique dans l'espace réel, mais des monocristaux de haute qualité ou des films minces épitaxiaux sont nécessaires, qui sont cultivés par des instruments spéciaux avec une chambre à vide poussé. L'autre façon de révéler l'existence des skyrmions est de mesurer les propriétés de magnétotransport et l'effet Hall topologique (THE), comme indiqué dans les rapports précédents [9, 9,19,20,21]. Les skyrmions peuvent être observés même dans des échantillons polycristallins car ce sont des objets topologiques dans lesquels la phase topologique est moins sensible aux impuretés ou à la nature cristalline [22].

Nous rapportons ici les propriétés de magnétotransport du MnSi polycristallin cultivé par pulvérisation cathodique. Nous avons utilisé la diffraction des rayons X (XRD) et la microscopie électronique à transmission (MET) pour identifier la phase unique des cristaux de MnSi et leur cristallinité. La transition magnétique à environ 25 K a été révélée en mesurant les courbes de magnétisation et de résistance dépendantes de la température, où les données de magnétorésistance présentaient également une forme distincte à la frontière de la température de transition. Nous avons extrait avec succès le signal THE de la résistance de Hall mesurée et tracé la cartographie des contours de la résistivité de Hall topologique en fonction de la température et du champ magnétique. De plus, l'analyse de la contribution anormale de la résistivité Hall dans les films de MnSi a impliqué la stabilisation de la phase du skyrmion dans une plus large gamme de températures et de champs magnétiques, bien que des impuretés et des défauts dans l'échantillon de MnSi polycristallin. Nos résultats montrent que les skyrmions peuvent être observés dans des films polycristallins de MnSi cultivés par des instruments faciles et peu coûteux, et d'autres recherches sur des matériaux similaires possédant des réseaux skyrmioniques peuvent être stimulées.

Méthodes

Des films de MnSi ont été déposés sur Si (001) et c -saphir taillé (Al₂ O₃ ) des substrats par pulvérisation cathodique magnétron à courant continu (CC)/radiofréquence (RF) avec une pression de base de 1,0 × 10 ^–6 Torr. Les films de MnSi ont été cultivés à température ambiante sous une pression de 10 mTorr Ar en co-pulvérisant des cibles de Mn et de Si pendant 5 min. La puissance CC pour la cible Mn était de 10 à 20 W, et la puissance RF pour la cible Si était de 100 W. Après le dépôt de MnSi, le MnSi tel que cultivé a été cristallisé en induisant un traitement de recuit in situ pendant 2 h dans le plage de température de 550 à 590 °C. La phase cristalline et la structure des échantillons ont été examinées par XRD avec une source de rayons X de Mo et Ag à 60 kV. La caractérisation morphologique et la composition chimique des échantillons ont été analysées par microscopie électronique à balayage (MEB), microscopie à force atomique (AFM) et microscopie électronique à transmission haute résolution (HR-TEM) équipée d'une spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS). Les propriétés magnétiques et électriques ont été mesurées à l'aide d'un magnétomètre à échantillon vibrant à dispositif d'interférence quantique supraconducteur (SQUID-VSM), où le champ magnétique et la température ont été balayés jusqu'à 50 kOe et jusqu'à 2 K, respectivement.

Résultats et discussion

La croissance des films de MnSi a été bien décrite dans des rapports antérieurs avec diverses méthodes [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Cependant, la plupart des techniques de croissance du MnSi nécessitent des installations spécifiques avec un environnement sous ultravide, tandis que le développement de la pulvérisation cathodique magnétron conventionnelle avec une pression de base relativement faible n'a pas encore été introduit. Étant donné que l'inadéquation du réseau entre le substrat de Si (001) et la structure cubique de MnSi est estimée à environ 19 %, nous avons testé les conditions de croissance optimales des films de MnSi sur des substrats de Si (001). Une méthode de co-pulvérisation avec des cibles Mn et Si a été utilisée, et les conditions de croissance telles que la puissance RF, la température de croissance et les traitements de recuit ont été minutieusement contrôlées pour faire croître les films de MnSi (Fichier supplémentaire 1 :Tableau S1). Aguf et al. ont rapporté que les films de MnSi tels que déposés étaient amorphes à moins qu'ils ne soient cristallisés par un traitement de recuit [23]. En effet, nous avons constaté que le MnSi amorphe initialement déposé s'est transformé en une phase de MnSi cristallisé après traitement de recuit (Fichier supplémentaire 1 :Fig. S1). Cependant, la plupart des résultats utilisant des substrats Si (001) ont montré que les phases mixtes de MnSi et Mn₅ Si₃ ont été observés par des mesures XRD. Pour cette raison, les substrats Si (001) ont été remplacés par Al₂ O₃ substrats ayant un faible décalage de maille (~ 4,2%).

La figure 1 présente les motifs XRD des films de MnSi cultivés sur Si (ligne continue noire) et Al₂ O₃ (traits pleins bleus et rouges) substrats, où le MnSi se couche sur Si (001) et sur Al₂ O₃ #1 ont été déposés dans les mêmes conditions de croissance (puissance 15 W pour Mn, puissance 100 W pour Si, traitement de recuit à 590 °C). Notez que les pics du substrat n'étaient pas affichés pour tous les échantillons car la technique de diffraction des rayons X incidente rasante a été utilisée. L'astérisque dans la figure indique le Mn₅ Si₃ (carte ICSD n° 04-003-4114). Pour le film de MnSi sur Si (001), des pics de MnSi ont été principalement observés; en plus, cinq pics appariés avec le Mn₅ Si₃ phase et plusieurs pics d'impuretés inconnus ont été détectés. Cependant, nous avons constaté que les pics liés au Mn₅ Si₃ phase ont été supprimées et les pics inconnus ont disparu pour MnSi sur Al₂ O₃ #1. De plus, le MnSi sur Al₂ O₃ L'échantillon #2, dans lequel la puissance du Mn et la température de recuit ont diminué à 10 W et 550 °C, respectivement, n'ont montré que des pics de MnSi (carte ICSD n° 04-004-7568).

Modèles XRD de films MnSi sur Si [(001), trait plein noir] et Al₂ O₃ (traits pleins bleus et rouges) substrats. Tous les pics sont indexés sur la phase MnSi cubique de type B20, repérée par des pointillés verts. Les astérisques sur les lignes continues noires et bleues indiquent les pics du Mn₅ Si₃ phase

Bien que le MnSi tel que cultivé sur Al₂ O₃ #2 a montré une surface quelque peu défectueuse, une surface très uniforme et peu irrégulière a été observée, comme le montrent l'image SEM de la figure 2a et l'image topographique AFM de la figure 2b. Sur l'échelle 15 × 15 μm de l'image AFM, la rugosité quadratique moyenne (RMS) a été mesurée comme étant inférieure à 1 nm. Pour caractériser la structure détaillée et la composition chimique, analyses MET transversales du MnSi tel que cultivé sur Al₂ O₃ #2 ont été effectués. La figure 2c montre une image MET en coupe transversale représentative de MnSi sur Al₂ O₃ #2 à la région interfaciale. A noter qu'aucun défaut d'empilement ou défaut significatif n'a été observé. Lorsque les films de MnSi sont développés par pulvérisation cathodique conventionnelle dans une chambre à vide relativement faible, il est difficile de s'attendre à ce que le MnSi se développe par épitaxie dans la direction préférée de la surface des substrats, compte tenu des paramètres structurels tels que le décalage de réseau et la liaison chimique. Nos films MnSi cultivés sur Al₂ O₃ ont une nature polycristalline, comme le confirment les diagrammes XRD (Fig. 1) et la transformée de Fourier rapide (FFT) de l'image MET [encart de la Fig. 2c]. Nous avons examiné la composition chimique des films de MnSi tels que cultivés. Comme le montre la cartographie TEM-EDS de la figure 2d, la présence de seuls éléments Mn et Si a été détectée dans plusieurs régions différentes, et le rapport atomique Mn/Si = 1:1,1 a été estimé. Nous avons testé le taux de croissance des films de MnSi en contrôlant le temps de croissance. L'épaisseur des films de MnSi tels que développés a montré un comportement linéaire pour le temps de croissance (Fichier supplémentaire 1 :Fig. S2).

Caractérisation morphologique et structurale d'un film de MnSi cultivé sur Al₂ O₃ substrat. un Image SEM du film MnSi tel que cultivé. b Image topographique AFM correspondant à a . La rugosité RMS est estimée à moins de 1 nm. c Image HR-TEM représentative d'un film de MnSi cultivé sur du saphir. Encart :FFT de la zone sélectionnée de MnSi dans l'image HR-TEM. d Cartographie élémentaire de l'EDS du film de MnSi en coupe

La figure 3a montre la dépendance de la température de l'aimantation pour MnSi sur Al₂ O₃ (épaisseur 25 nm) mesurée dans un champ magnétique hors plan de 1 kOe. L'aimantation a chuté de manière significative à des températures supérieures à 25 K, indiquant une température de transition ferromagnétique (T _C ), similaire au MnSi massif [26, 27]. La résistivité en fonction de la température a présenté un comportement métallique au-dessus de T _C , comme le montre la figure 3b. En dessous de T _C , la résistivité avait tendance à diminuer avec T ² dépendance à mesure que la température diminue, en raison du couplage des porteurs de charge aux fluctuations de spin dans la phase hélimagnétique [28]. Comme on le voit dans l'encart de la figure 3b, la dérivée de la résistivité en fonction de la température a mis en évidence le T _C des films de MnSi à environ 25 K. Les polycristaux et les défauts en surface donnent lieu à un faible rapport de résistivité résiduelle, c'est-à-dire [ρ (300 K)/ρ (5 K)] ~ 1.7.

un Aimantation refroidie par champ en fonction de la température pour un film de MnSi de 25 nm d'épaisseur dans un champ magnétique externe de 1 kOe. b Résistance longitudinale à champ nul en fonction de la température. En médaillon :dérivée de la résistance en fonction de la température mettant en évidence l'anomalie de transition magnétique. c Magnétorésistance perpendiculaire à 2, 25 et 50 K. Pour plus de clarté, des décalages arbitraires sont ajoutés et la magnétorésistance mesurée à 50 K est multipliée par 10

La figure 3c montre la magnétorésistance pour les champs magnétiques perpendiculaires au plan du film à différentes températures de 2 K, 25 K et 50 K. la magnétorésistance n'a pas été clairement observée. Dans les champs magnétiques faibles, cependant, la dépendance à la température de la magnétorésistance présentait des caractéristiques distinctes. À mesure que la température augmentait, la forme de la magnétorésistance à proximité du champ magnétique nul est passée de pics plats (2 K) à des pics nets (25 K) et larges (50 K).

En ce qui concerne l'effet Hall induit par la chiralité de spin, THE peut être induit par le DMI résultant d'un fort couplage spin-orbite et d'une structure cristalline B20 non centrosymétrique [29], qui est considérée comme une caractéristique de l'existence de la phase skyrmion. Nous avons effectué des mesures de résistivité Hall pour observer une résistivité anormale liée à THE. La résistivité Hall totale peut être exprimée comme une combinaison de trois composants :

où ρ _normal , ρ _AHE , et ρ _LE sont respectivement les résistivités Hall normale, anormale et topologique. R ₀ est le coefficient de Hall normal, et α , β , et b sont les constantes correspondant à la diffusion asymétrique, au saut latéral et aux contributions intrinsèques à la résistivité de Hall anormale. De plus, n _Skx est la densité relative de skyrmions, P est la polarisation des électrons de conduction, R _TH est le coefficient de Hall topologique, et B _eff est le champ magnétique effectif dérivé de la phase de Berry dans l'espace réel [20, 30]. La contribution de Hall topologique peut être extraite en soustrayant les termes de résistivité Hall normal et anormal de la résistivité Hall totale mesurée.

La figure 4a montre des données Hall déconvoluées pour extraire le signal THE à 10 K sous la forme de la courbe bleue, y compris les résistivités Hall normales (ligne verte) et anormales (courbe rouge). Notez que la pente positive de ρ _normal indique p -type porteurs majoritaires, et ρ _AHE est négatif, cohérent avec ceux du MnSi massif [31], des films minces [9] et des nanofils [20]. ρ _normal est obtenu à partir de l'ajustement linéaire à des champs magnétiques élevés, et ρ _AHE est directement tiré des données de magnétisation. Le ρ _LE en fonction de la température est affiché sur la Fig. 4b. Fait intéressant, le signe de ρ _LE renversé à la frontière de 25 K, là où la transition magnétique était attendue. Le signe de ρ _LE est très sensible à la polarisation de spin des porteurs de charge. Dans la structure de bande de MnSi, les électrons localisés dans le d bande affectent la densité d'états près du niveau de Fermi, tandis que les électrons itinérants dans les s bande contribuent peu à la structure de la bande [31], ce qui permet à la polarisation de spin d'être délicate. De plus, étant donné que la polarisation du spin peut être modifiée par des facteurs externes tels que la déformation en traction et la pureté cristalline avec la température [9], le signe inversé de ρ _LE dans notre échantillon de MnSi polycristallin est raisonnable. La figure 4c présente la cartographie des contours de ρ _LE en fonction du champ magnétique et de la température. Alors que la phase skyrmion dans le MnSi en vrac a été observée dans une plage de température étroite proche de la température de transition magnétique, un ρ non nul _LE a été collecté de 2 à 40 K quel que soit le signe. La valeur absolue de ρ _LE avait un maximum de 36 nΩ cm à 10 K et 4 kOe, plus grand que celui des films minces développés par MBE (10 nΩ cm) [9], en vrac (4,5 nΩ cm) [32] et nanofil (15 nΩ cm) [ 20] mais similaire à celui des films minces développés par pulvérisation cathodique magnétron hors axe avec une chambre à ultravide [25].

un La courbe de résistivité Hall représentative à 10 K. Le signal THE (courbe bleue) est extrait en soustrayant les signaux Hall normaux (ligne verte) et anormaux (courbe rouge) de la résistivité Hall totale mesurée (courbe noire). b Résistivités topologiques de Hall à différentes températures, extraites en utilisant la même procédure détaillée dans le texte. c La cartographie de contour du signal THE en fonction du champ magnétique et de la température, construite par interpolation de la résistivité de Hall topologique entre les températures. d Résistivité de Hall anormale en fonction du carré de la magnétorésistivité longitudinale en dessous de la température où la résistivité de Hall topologique n'est pas nulle

ρ _AHE se compose de trois éléments :la diffusion asymétrique, le saut latéral et les contributions intrinsèques. Une implication dans la mise à l'échelle de la contribution anormale de Hall est que ρ _AHE est proportionnel à la contribution intrinsèque, \(\rho_{xx}^{2}\), associée à la phase Berry impulsion-espace [33]. Dans la Fig. 4d, nous traçons ρ _AHE contre \(\rho_{xx}^{2}\) à 20 kOe, montrant un écart évident par rapport à la dépendance linéaire. La décomposition de la mise à l'échelle suggère que l'effet Hall anormal est pertinent pour la diffusion asymétrique extrinsèque et les contributions de saut latéral causées par des impuretés et des défauts dans notre échantillon de MnSi polycristallin, conservant la stabilisation de la phase skyrmion dans une plus large gamme de températures et de champs magnétiques. /P>

Conclusion

En résumé, nous avons démontré une méthode pour faire croître des films de MnSi sur Al₂ O₃ par pulvérisation cathodique magnétron classique avec une chambre à vide relativement faible. Il est impératif de développer un moyen facile de fabriquer diverses nanostructures [34, 35]. Les analyses spectroscopiques et morphologiques ont confirmé que les films de MnSi tels que déposés ont une nature polycristalline avec une surface très uniforme et à faible rugosité. Les propriétés de transport présentent les caractéristiques intrinsèques du MnSi, bien que la température de transition magnétique soit légèrement inférieure à celle des résultats précédents. Plus important encore, nous observons une phase de skyrmion stable dans une large gamme de températures et de champs magnétiques, même dans nos films polycristallins de MnSi, attribuée à l'implication compliquée de la contribution de la résistivité Hall. Ce travail ouvre la possibilité d'une étude approfondie des matériaux possédant des phases skyrmions au-delà de la charge de préparer des monocristaux ou des films minces épitaxiaux.

Disponibilité des données et des matériaux

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié et ses fichiers d'informations supplémentaires, et sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Abréviations

DMI :

Interaction Dzyaloshinskii-Moriya

STT :

Couple de transfert d'essorage

LE :

Effet Hall topologique

XRD :

Diffraction des rayons X

TEM :

Microscope électronique à transmission

Al₂ O₃ :

Saphir

DC :

Courant continu

RF :

Fréquence radio

SEM :

Microscopie électronique à balayage

AFM :

Microscopie à force atomique

HR-TEM :

Microscopie électronique à transmission haute résolution

EDS :

Spectroscopie à dispersion d'énergie

SQUID-VSM :

Magnétomètre d'échantillon vibrant à dispositif d'interférence quantique supraconducteur

RMS :

Racine moyenne

FFT :

Transformée de Fourier rapide

T _C :

Température de transition ferromagnétique