Synthèse de nanoparticules Au/CdSe Janus avec transfert de charge efficace pour améliorer la génération d'hydrogène photocatalytique

Introduction

Les hétérostructures colloïdales métal-semi-conducteur ont suscité un vif intérêt en raison de leurs comportements optiques et fonctionnalités extraordinaires bien au-delà de ceux de leurs homologues individuels et ont présenté un grand potentiel dans la conversion de l'énergie solaire [1, 2], la photocatalyse [3,4,5,6,7 ,8], les dispositifs photoélectriques [9,10,11] et la thérapie photothermique [12,13,14,15], etc. En particulier, les nanostructures hybrides à base de plasmons deviennent un candidat prometteur pour la séparation photocatalytique de l'eau ou la génération d'hydrogène avec un excellent performances [16,17,18,19]. Les nanoparticules colloïdales de semi-conducteurs chalcogénures métalliques (sulfure, séléniure et tellurure) ont fait l'objet d'une attention particulière dans les applications photocatalytiques en raison de leur bande interdite adaptée et ajustable correspondant au spectre solaire ainsi qu'à leurs propriétés chimiques. Cependant, la faible efficacité d'absorption dans la région de la lumière visible et la recombinaison rapide des porteurs de charge photo-induits ont limité l'application de nanoparticules semi-conductrices pures. Pour pallier ces problèmes, de nombreux efforts ont été consacrés à l'intégration de nanocristaux métalliques plasmoniques (nanosphères [20], nanotiges [21], nanoplaques [22], etc.) et de semi-conducteurs chalcogénures (CdX [23,24,25,26,27, 28], Ag₂ X [29,30,31,32,33], Cu₂ X [12,13,14,15], PbX [34] etc. (X =S, Se, Te)) pour construire des nanostructures hybrides aux propriétés intrigantes.

En ce qui concerne les performances photocatalytiques améliorées par plasmon, de nombreux mécanismes possibles ont été discutés dans des travaux antérieurs, notamment la récolte efficace de l'énergie lumineuse par résonance plasmonique de surface, la concentration du champ électromagnétique local dans les semi-conducteurs adjacents, la promotion de la génération et du transfert de charges photoexcitées, la suppression de la recombinaison électron-trou et transfert d'électrons chauds induit par plasmon des métaux aux semi-conducteurs [35,36,37,38,39]. En plus de cela, plusieurs facteurs structuraux tels que la morphologie, la taille, la configuration hybride et l'interface de contact ont été rapportés comme cruciaux pour l'activité photocatalytique [40,41,42,43]. Zhao et al. ont finement ajusté la symétrie structurale des nanoparticules hybrides Au/CdX (X =S, Se, Te) avec une distribution spatiale contrôlable entre les deux composants par une voie synthétique non épitaxiale et ont démontré la dépendance de la photocatalyse sur la symétrie structurale [41] . Le transfert de charge interfaciale et l'exposition des matières actives à la solution réactionnelle sont des facteurs importants pour déterminer les performances des hybrides de type hétérodimère et de type noyau-écorce [41, 44]. La possibilité de transfert de charge entre le métal et les semi-conducteurs chalcogénures a été démontrée dans plusieurs types d'hybrides [41, 44, 45, 46]. De plus, le transfert de charge dépend également de manière significative des conditions interfaciales, telles que l'énergie interfaciale et la qualité entre les deux contreparties [41, 44]. Il reste de grands défis pour obtenir une bonne interface hétérogène pour les nanostructures hybrides métal-semi-conducteur en raison du grand décalage de réseau entre deux composants. Par conséquent, il est important d'adapter finement l'interface et le contact pour obtenir les propriétés accordables et la mobilité électronique dans les nanostructures hybrides métal-semi-conducteur.

Dans cet article, nous rapportons une approche particulière pour synthétiser des hétérostructures Janus Au/CdSe asymétriques dispersées dans l'eau avec une interface plate et de haute qualité entre Au et CdSe. En manipulant la valeur du pH de la solution réactionnelle, du CdSe avec différentes morphologies et couvertures est cultivé sur les nanoparticules d'Au. Les résultats montrent que la valeur du pH est cruciale pour la formation de la morphologie Janus avec l'interface plate et de haute qualité. Les mesures de génération d'hydrogène montrent que les hétérostructures Janus Au/CdSe ont une efficacité significativement plus élevée que celles des autres types de structures hybrides en raison de la faible énergie d'interface et de l'amélioration de l'efficacité du transfert d'électrons à l'interface de l'Au et du CdSe.

Méthodes/Expérimental

Matériaux

Acide chloroaurique (HAuCl₄ ·4H₂ O, 99,99%), nitrate d'argent (AgNO₃ , 99,8 %), acide glycine (99,5 %), poudre de sélénium (Se, 99,5 %), acide L-ascorbique (99,7 %), hydrate de sodium (NaOH, 96,0 %), nitrate de cadmium tétrahydraté (Cd(NO₃ )₂ ·4H₂ O, 99,0%, acide chlorhydrique (HCl, 36-38%), hexaméthylènetétramine (HMT, 99,0%) et borohydrure de sodium (NaBH₄ , 96 %) ont tous été achetés auprès de Sinopharm Chemical Reagent Co. Ltd. (Shanghai, Chine). Le bromure de cétyltriméthylammonium (CTAB, 99,0 %) a été obtenu auprès d'Amresco, Inc. (Amérique). Tous les produits chimiques ont été utilisés tels qu'ils ont été reçus et sans autre purification.

Synthèse de nanoparticules Au

Les nanoparticules d'Au stabilisées par CTAB ont été synthétisées à température ambiante par une méthode de croissance médiée par des graines rapportée précédemment [20]. Tout d'abord, 4,5 ml de solution aqueuse ont été préparés en mélangeant 500 L de 5 mM HAuCl₄ et 5 mL de 0,2 mM CTAB, puis 600 μL de 10 mM de NaBH₄ refroidi à la glace solution a été ajoutée. La solution brunâtre de graines d'Au a été laissée au repos pendant 2 h pour une utilisation ultérieure. Ensuite, 120 L de solution de graines Au ont été ajoutés dans un mélange aqueux comprenant 190 ml de H₂ O, 4 ml de 10 mM HAuCl₄ , 9,75 ml de CTAB 0,1 M et 15 ml d'acide ascorbique 100 mM. La solution a été bien mélangée par une légère agitation, puis a été laissée au repos pendant la nuit pour la croissance des nanoparticules d'Au.

Synthèse de nanoparticules bimétalliques Au-Ag

Tout d'abord, la valeur du pH d'un mélange aqueux comprenant 5,0 ml de nanoparticules Au (8,0 nM) et 5,0 ml d'acide glycine 200 mM a été respectivement ajustée à 2,5, 4,5, 7,2 ou 8,1 par l'ajout goutte à goutte d'une solution de HCl (V_HCl :V_H2O =1:9) ou une solution de NaOH (2 M). Le mélange a été maintenu à 30°C sous agitation pendant 1 min. Ensuite, 15 µL de 100 mM AgNO₃ solution a été injectée. Le mélange a été maintenu à 30°C sans agitation pendant 10 h. Les produits des nanoparticules bimétalliques Au-Ag ont été directement utilisés pour la croissance de nanoparticules hybrides Au-CdSe.

Synthèse des hétérostructures Au/CdSe Janus

Les hétérostructures Au/CdSe Janus ont été préparées en mélangeant 2 ml de nanoparticules Au-Ag telles que préparées, 6 mg de poudre de sélénium, 0,01 ml de 100 mM de Cd(NO₃ )₂ solution et 40 µL de NaBH 10 mM₄ Solution. Le mélange réactionnel a été vigoureusement agité à 90 °C pendant 2 h. Les produits ont été centrifugés à 9500 rpm pendant 5 min et lavés à l'eau deux fois. Les échantillons contrôlés avec d'autres morphologies ont été préparés par la même procédure à l'exception de la valeur du pH de la croissance des nanoparticules Au-Ag.

Évaluation des activités photocatalytiques

Les essais de dégagement d'hydrogène photocatalytique en lumière visible ont été réalisés dans un réacteur à tube de quartz avec une membrane en caoutchouc. Cent milligrammes de poudre de photocatalyseur Au/CdSe ont été dispersés dans 50 ml d'une solution aqueuse contenant 5 ml d'acide lactique comme agent sacrificiel dans un réacteur à tube de quartz. Le réacteur a été pompé sous agitation pendant 30 min pour éliminer tout air dissous. La source lumineuse est une lampe au xénon de 300 W avec un filtre de coupure ultraviolet (λ> 420 nm). Pendant tout le test photocatalytique, la température de la suspension a été maintenue à 6 °C avec un système de refroidissement à eau externe pour résister à l'élévation de température du rayonnement optique. La teneur en hydrogène a été automatiquement analysée par chromatographie en phase gazeuse en ligne (Tianmei GC-7806).

Caractérisation

Les études MET ont été réalisées avec un microscope JEOL 2010 HT fonctionnant à 200 kV en coulant au goutte à goutte les dispersions d'échantillons sur des grilles de cuivre enrobées de carbone. Les analyses HRTEM, TEM et EDX ont été effectuées à l'aide d'un microscope FET JEOL 2010 fonctionnant à une tension d'accélération de 200 kV. Les spectres UV-Vis ont été enregistrés avec un spectromètre TU-1810 (Purkinje General Instrument Co. Ltd. Pékin, Chine) et Cary 5000 (Agilent). Toutes les mesures optiques ont été effectuées à température ambiante dans des conditions ambiantes.

Résultats et discussion

La figure 1 décrit schématiquement la synthèse de nanosphères Au/CdSe Janus dispersées dans l'eau. Premièrement, des nanoparticules d'Au stabilisées par CTAB ont été préparées par une méthode de croissance médiée par des graines [20]. Ensuite, une petite quantité d'Ag a été déposée sur les nanoparticules d'Au avec une valeur de pH contrôlée de la solution de réaction, et enfin la solution non centrifugée de nanoparticules d'Au-Ag a été mise dans une réaction comprenant la sélénisation, l'échange de cations avec Cd ²⁺ , et la prolifération de CdSe.

Illustration schématique de la synthèse de nanosphères Au/CdSe Janus

Les processus de croissance des nanosphères Au/CdSe Janus sont très similaires à ceux des nanotiges Au-AgCdSe de type micro que nous avons précédemment rapportés [26]. Dans un processus typique, la synthèse des nanosphères Au/CdSe Janus peut être divisée en trois étapes :dépôt de couches de mouillage d'Ag, sélénisation d'Ag et croissance sélective de CdSe. Dans la première étape, des nanoparticules sphériques bimétalliques Au-Ag ont été synthétisées en ajoutant consécutivement de la glycine, du HCl et de l'AgNO₃ à une dispersion aqueuse de nanoparticules d'Au stabilisées par CTAB à 30 °C. Ag a été déposé sur les nanosphères d'Au stabilisées par CTAB en réduisant AgNO₃ avec de l'acide glycinique à un pH de 2,5 ajusté en ajoutant du HCl approprié. Les épaisseurs correspondantes de la couche d'Ag peuvent être adaptées en ajustant la capacité de réduction de la glycine avec la valeur du pH. De plus, le dépôt d'Ag produit éventuellement une couche d'alliage d'AuAg plutôt qu'une couche d'Ag pur à la surface des nanoparticules d'Au en raison de la diffusion atomique [47]. Les nanoparticules bimétalliques Au-Ag produites sont censées être très importantes pour la formation de nanosphères Au/CdSe Janus avec une interface plate. Vient ensuite la sélénisation des couches d'Ag. Cette étape est réalisée en ajoutant séquentiellement de la poudre de Se, du Cd(NO₃ )₂ , et NaBH₄ dans la solution non centrifugée de nanosphères Au-Ag à 90 °C sous agitation pendant 2 h. La couche d'Ag a pu être sélénisée spontanément par la poudre de Se. Comme la diffusion des atomes conduit à la formation d'une couche d'alliage d'AuAg sur les nanoparticules d'Au, une partie de l'Au pourrait également être sélénisée. Ce processus conduirait à un effet de gravure de Au. Une fois formé, Ag₂ Se servira de « point d'ancrage » pour la prolifération de CdSe. La dernière étape est la formation de nanosphères Au/CdSe Janus. Ag₂ Se mûrissement, échange cationique avec Cd ²⁺ , et la croissance épitaxiale de CdSe sont supposées être impliquées dans la formation de nanosphères Au/CdSe Janus. Ici, il est à noter que la solution reste acide avec un pH =2,5. La concentration relativement élevée de Se ⁰ et la faible concentration de Se ^2- , en raison de la réductibilité inhibée de l'agent réducteur dans cette condition, induirait un processus de maturation relativement rapide de l'Ag₂ Se et prolifération lente de CdSe. Pendant ce temps, la nanosphère métallique conductrice peut en outre offrir une voie efficace pour le transfert d'électrons dans Ag₂ Se processus de maturation, qui conduira finalement à une nanoshell hémisphérique. L'échange de cations ultérieur avec Cd ²⁺ ions produit une couche de CdSe, ce qui facilite la prolifération de CdSe sur ces sites, surmontant la barrière du désappariement du réseau cristallin. Les nanosphères Au/CdSe Janus obtenues composées de deux hémisphères sont clairement observées sur la figure 2a. De plus, les couches d'Ag étant très fines à pH =2,5, on peut imaginer que la sélénisation de la couche d'Ag et la maturation de l'Ag₂ Ce sont un processus court. Ensuite, il est inévitable que Se ⁰ continuera à graver l'interface alliée AuAg. Les interfaces métal-semi-conducteur s'aplatiraient davantage le long d'un certain plan cristallin [48]. Pendant ce temps, les bosses semi-conductrices correspondantes s'agrandissent progressivement, comme le montre la figure 2b. Les nanoparticules Au initiales ont un diamètre moyen de 22 ± 2 nm, comme le montre la figure 3a. Après le revêtement des nanocristaux de CdSe sous agitation pendant 2 h à 90 °C, l'épaisseur des hémisphères semi-conducteurs est de 6 ± 2 nm (Fig. 3b). Au fur et à mesure que la réaction se poursuit pendant une heure, la taille de la contrepartie semi-conductrice augmente de 5 ± 1 nm (Fig. 3c), ce qui implique une nouvelle prolifération importante de CdSe. La figure 2c montre l'image HRTEM d'une seule nanosphère Au/CdSe Janus. Les espacements des plans de réseau de 0,20 nm et 0,21 nm s'accordent bien avec les (200) plans de réseau du cristal d'or fcc [49] et les (220) plans de CdSe [26]. Le spectre EDX de la figure 4 indique également la composition de Au, Cd et Se dans les nanosphères de Janus ainsi que les espèces Ag résiduelles.

Images MET de nanosphères Au/CdSe Janus à pH =2,5 avec différents temps de réaction. un 2h b 3h. Les encarts montrent une seule nanosphère de Janus. Les barres d'échelle dans les médaillons sont de 5 nm. c Image HRTEM de l'aire interfaciale des nanosphères Au/CdSe Janus

Distribution de la taille de a Nanoparticules Au et diamètre CdSe dans des nanosphères Au/CdSe Janus avec différents temps de réaction. b 2h c 3h. Les nanosphères Au/CdSe Janus sont préparées à pH =2,5 avec 0,05 mL de Cd(NO₃ )₂ (0,1 M)

Spectre EDX de nanosphères Au/CdSe Janus déposé sur une plaquette de silicium. Le tableau en médaillon est le pourcentage de chaque élément

En raison du mésappariement du réseau, l'hétéro-interface est fortement influencée par l'adhésion du ligand de coiffage, du tensioactif, du précurseur et du solvant dans la phase colloïdale [50,51,52]. Plusieurs questions doivent être considérées pour comprendre l'évolution de la morphologie des nanoparticules hybrides Au/CdSe. Dans le processus de préparation des nanoparticules hybrides Au/CdSe, la valeur du pH dans la première étape est un facteur clé pour bien contrôler la cinétique de réaction. Lorsque le pH est augmenté, le pouvoir réducteur de BH ⁴⁻ est boosté. Il induira l'augmentation de Se ²⁺ ions dans la solution et favorisent la formation rapide de CdSe. En tant que tel, il est raisonnable de supposer qu'une fois que le taux de formation de CdSe dépasse le taux de maturation de Ag₂ Se, plus d'options seront fournies pour la croissance sélective de CdSe. De plus, étant donné qu'une valeur de pH plus élevée fait également de la glycine un réducteur plus fort dans la première étape, la réduction d'Ag pourrait être augmentée et l'épaisseur des couches de mouillage d'Ag augmenterait avec la valeur de pH de la solution réactionnelle. En conséquence, davantage d'atomes de Se sont affectés au processus de sélénisation de la couche d'Ag et de croissance de CdSe dans un environnement à pH élevé, ce qui prolongera l'Ag₂ Sécurisez le temps de maturation et facilitez la gravure interfaciale AuAg [48]. Notre expérience menée dans différents environnements de pH a également confirmé cet argument. Comme le montre la figure 5, en manipulant la valeur du pH (2,5, 4,5, 7,2 et 8,1 respectivement) de la solution tout en conservant la quantité de Cd(NO₃ )₂ constante (0,05  mL et 0,1  M), quatre types différents de nanoparticules hybrides Au/CdSe pourraient être produits, tels que les nanosphères Janus, les hétérodimères (constitués de demi-coquilles CdSe envahies par les nanosphères Au), les nanoparticules symétriques à double tête et les multi nanoparticules à tête. Les quatre nanoparticules hybrides présentent différentes interfaces entre Au et CdSe. De plus, comme le montre le fichier supplémentaire 1 :Figure S1, à faible valeur de pH, le taux de croissance lent du CdSe peut également induire la cristallisation à haut degré et la croissance anisotrope plus évidente du semi-conducteur, ce qui pourrait entraîner une faible énergie de déformation interfaciale et l'énergie aux joints de grains [41, 44].

Images MET de quatre types différents de nanoparticules hybrides Au/CdSe. un Nanosphères de Janus. b Hétérodimères. c Nanoparticules symétriques à double tête. d Nanoparticules multi-têtes. Les hybrides sont synthétisés en manipulant la valeur du pH du dépôt d'Ag (2,5, 4,5, 7,2, 8,1, respectivement) avec la même quantité de Cd(NO₃ )₂ (0,05 ml et 0,1 M). Les barres d'échelle dans les encarts sont de 5 nm

Les nanoparticules d'Au présentent une forte bande SPR située à environ 522 nm. Comme le montre la figure 6a, le dépôt d'Ag conduit à une bande bleue de plasmon. Comme la valeur du pH pour le dépôt d'Ag est respectivement fixée à 2,5, 4,5, 7,2 et 8,1, le pic d'absorption d'Au-Ag se déplace vers le bleu respectivement à 516 nm, 508 nm, 503 nm et 500 nm. Le taux de croissance élevé de l'Ag à une valeur de pH élevée conduit à la coquille d'Ag épaisse et au grand décalage vers le bleu de la bande plasmonique [53, 54]. La figure 6b montre les spectres d'extinction des quatre types de nanoparticules hybrides Au/CdSe. La croissance de CdSe conduit au redshift de la bande plasmonique. Lorsque la valeur du pH du dépôt d'Ag augmente, la bande d'extinction est décalée vers le rouge à 536 nm, 553 nm, 594 nm et 602 nm, respectivement. Le grand décalage vers le rouge à pH élevé est causé par l'augmentation de l'épaisseur et de la couverture de CdSe sur les nanoparticules d'Au, et donc par l'augmentation de l'environnement à indice de réfraction efficace [32, 45]. Le montant de Cd(NO₃ )₂ influence également la dimension du CdSe cultivé et le déplacement du plasmon. La figure 6c montre qu'à des conditions de pH de 2,5, le pic d'extinction des nanosphères Au/CdSe Janus est progressivement décalé vers le rouge de 536 à 566 nm et 605 nm en tant que quantité de 0,1 M de Cd(NO₃ )₂ est augmenté de 0,05 à 0,1 mL et 0,15 mL. De plus, à la fois sur les figures 6b et c, les bandes d'extinction d'Au/CdSe sont élargies par rapport aux caractéristiques SPR des nanoparticules d'Au pur, ce qui est peut-être causé par la distribution inhomogène de l'épaisseur et de la couverture de CdSe. De plus, l'absorption de la bande interdite du CdSe à environ 1,74 eV peut survenir à mesure que le CdSe s'épaissit. La présence d'un couplage plasmon-exciton peut également contribuer à l'élargissement des spectres [41].

Spectres d'extinction UV-vis-NIR de a Nanoparticules Au et Au-Ag, b Nanoparticules hybrides Au/CdSe avec différentes morphologies telles que les nanosphères de Janus (pH =2,5), les hétérodimères (pH =4,5), les nanoparticules symétriques à double tête (pH =7,2), les nanoparticules à plusieurs têtes (pH =8,1) et c Nanosphères Au/CdSe Janus obtenues avec différentes quantités de 0,1 M Cd(NO₃ )₂ :0,05 ml, 0,1 ml et 0,15 ml

Le photocatalytique H₂ la génération des quatre types de nanoparticules hybrides Au/CdSe est évaluée sous un éclairage en lumière visible (λ> 420 nm) dans 50 ml de solution aqueuse avec 5 ml d'acide lactique comme agent sacrificiel respectueux de l'environnement. Comme le montre la figure 7, les nanoparticules à plusieurs têtes, les nanoparticules symétriques à double tête, les hétérodimères et les nanosphères de Janus présentent une activité photocatalytique progressivement augmentée. Les nanoparticules Au/CdSe multi-têtes montrent un taux de production d'hydrogène très faible de 0,16 μmol h ⁻¹ g ⁻¹ . Les nanoparticules symétriques à double tête et les hétérodimères montrent des taux de production d'hydrogène de 21,4 μmol h ⁻¹ g ⁻¹ et 26,7 μmol h ⁻¹ g ⁻¹ , respectivement. Plus particulièrement, le taux de production d'hydrogène des nanosphères Au/CdSe Janus est de 105,2 μmol h ⁻¹ g ⁻¹ , qui est 3,94 fois celle des structures hétérodimères.

Activité photocatalytique de quatre types différents de nanoparticules hybrides Au/CdSe telles que les nanosphères de Janus, les hétérodimères, les nanoparticules symétriques à double tête, les nanoparticules à plusieurs têtes pour H₂ réactions de production

La séparation de charge interne à l'interface de l'hétérostructure Au/CdSe et les processus de transfert de charge dans le H₂ photocatalytique génération sont discutés plus en détail et illustrés sur la figure 8 pour comprendre le mécanisme de cette activité photocatalytique améliorée. CdSe est une bande interdite (E g =1,74 eV) semi-conducteur avec un potentiel de bande approprié pour le fractionnement de l'eau [55]. Le bas de la bande de conduction est situé à un potentiel plus négatif que le potentiel de réduction de H ⁺ à H₂ . Il a également été démontré que les nanocristaux d'Au possèdent l'activité de réaction catalytique [41]. D'une part, le plasmon de surface d'Au pourrait efficacement récolter l'énergie lumineuse et se désintégrer en porteurs énergétiques. D'autre part, le champ local amélioré par le plasmon améliore l'absorption de la lumière du CdSe adjacent [56]. Ces effets amélioreraient la génération de porteurs photoexcités pour les réactions photocatalytiques. Ensuite, les électrons/trous photoexcités doivent être séparés et migrés vers la surface sans recombinaison. Étant donné que les trous et les électrons gagnent respectivement de l'énergie en se déplaçant vers le haut et vers le bas, les électrons photoexcités peuvent être transférés de la bande de conduction (CB) du CdSe au niveau de Fermi de l'Au. Le transfert de charge à travers l'interface entre le CdSe et l'Au joue un rôle essentiel pour atteindre cet objectif et accélérer le rendement de H₂ génération [41,42,43,44]. Les conditions d'interface et de contact entre les deux composants déterminent les performances de transfert de charge et donc les propriétés photocatalytiques des hybrides. Par rapport à la structure multi-têtes, le H₂ l'efficacité de production de la structure à tête unique (hétérodimères et nanosphères de Janus) est plus élevée. Lorsque plus de têtes de CdSe sont cultivées sur Au, plus de surfaces d'Au agissant comme site de réaction seraient bloquées de la solution de réaction. Par rapport aux trois autres hétérostructures, les nanosphères Au/CdSe Janus présentent une interface plate avec une cristallisation élevée et une faible contrainte interfaciale, ce qui pourrait améliorer l'efficacité de transfert de charge interfaciale et supprimer la perte de diffusion des porteurs. La taille des nanoparticules plasmoniques, la morphologie des hybrides, la dimension du composant semi-conducteur et la position des sites actifs catalytiques sont tous critiques pour l'activité photocatalytique [41, 44]. La dimension optimale de Janus Au/CdSe pour l'application photocatalytique doit être étudiée plus avant.

Illustration schématique de la séparation des charges à l'interface de l'hétéro-nanostructure Au/CdSe

Conclusion

En résumé, nous avons présenté une synthèse précise de nanosphères Au/CdSe Janus dispersées dans l'eau avec une condition et une qualité interfaciales contrôlées. Quatre types d'hybrides Au/CdSe de nanosphères de Janus, d'hétérodimères, de nanoparticules symétriques à double tête et de nanoparticules à plusieurs têtes pourraient être produits en manipulant la valeur du pH. L'évaluation de la génération d'hydrogène photocatalytique a montré que les nanosphères Au/CdSe Janus présentent au moins 3,9 fois plus de H₂ taux d'évolution que les autres homologues Au/CdSe. L'amélioration des performances photocatalytiques est due à l'interface plate et de haute qualité entre Au et CdSe, qui favorise le transfert de charge à travers l'interface et accélère la séparation de charge interfaciale.

Disponibilité des données et des matériaux

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article et son fichier d'informations supplémentaires.

Abréviations

XRD :

Diffraction des rayons X sur poudre

EDX :

Spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie

TEM :

Microscopie électronique à transmission

HRTEM :

Microscope électronique à transmission haute résolution