Amélioration de l'absorption multibande et large bande du graphène monocouche à des fréquences optiques à partir de résonances dipolaires magnétiques multiples dans les métamatériaux

Contexte

Le graphène, une monocouche d'atomes de carbone étroitement disposés dans un réseau en nid d'abeilles bidimensionnel (2D), a été séparé du graphite pour la première fois expérimentalement en 2004 [1]. Depuis lors, le graphène a attiré énormément d'attention dans la communauté scientifique, en partie en raison de ses propriétés électroniques et optiques exceptionnelles, notamment la vitesse rapide des porteurs, la conductivité accordable et la transparence optique élevée [2]. En tant que type de matériaux émergents 2D, le graphène a des potentiels prometteurs dans une grande variété de domaines allant de l'optoélectronique [3,4,5,6] à la plasmonique [7,8,9,10], aux métamatériaux [11,12,13 ,14,15], etc. En raison de sa structure de bande conique unique de fermions de Dirac, le graphène suspendu et non dopé présente une absorption universelle d'environ 2,3% dans les régions visible et proche infrarouge, qui est liée à la constante de structure fine dans un feuillet atomique monocouche [16, 17]. L'efficacité d'absorption optique est impressionnante, étant donné que le graphène n'a qu'une épaisseur d'environ 0,34 nm. Cependant, il est encore trop faible pour être utile aux dispositifs optoélectroniques tels que les photodétecteurs et les cellules solaires, qui nécessitent des valeurs d'absorption considérablement plus élevées pour un fonctionnement efficace.

Pour pallier ce problème, divers mécanismes physiques [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 ,39,40,41,42,43] pour améliorer l'absorption du graphène dans la région visible ont été proposés, qui incluent une forte localisation des photons sur la couche de défaut dans les cristaux photoniques unidimensionnels (1D) [18, 28, 33, 38 ], réflexion interne totale [19, 20, 23, 27], résonances plasmoniques de surface [21, 22, 30, 31, 33], ordres de diffraction évanescente des réseaux de nanoparticules métalliques [34] et couplage critique aux résonances en mode guidé [25, 26, 32, 34, 35, 37, 39, 40, 41]. Outre l'amélioration de l'absorption dans le graphène, l'absorption de la lumière multibande et à large bande dans le graphène est également importante pour certains dispositifs optoélectroniques à base de graphène d'un point de vue pratique. Mais, cela reste un défi, comme le soulignent les rapports très récents [44,45,46]. À l'heure actuelle, différentes approches ont été proposées pour élargir la bande passante d'absorption du graphène dans une large gamme de fréquences allant du THz [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] et infrarouge [63,64,65] aux fréquences optiques [19, 23, 29, 31, 34,35,36, 38,39,40, 43]. En particulier, une approche multi-résonateurs s'est avérée être une méthode très efficace pour résoudre la limitation de la bande passante de l'absorption du graphène dans les régions THz et infrarouge [45, 46, 62, 63]. Dans l'approche multi-résonateurs, plusieurs résonateurs à sous-longueur d'onde profonde avec différentes tailles sont étroitement emballés, ce qui pourrait étendre la bande passante d'absorption lorsque leurs fréquences de résonance se chevauchent. Cependant, à notre connaissance, jusqu'à présent, il n'y a que quelques rapports sur une telle approche multi-résonateurs pour obtenir une absorption lumineuse multibande et à large bande du graphène dans la région visible.

Dans ce travail, en utilisant une approche multi-résonateurs similaire, nous démontrerons numériquement l'amélioration de l'absorption multibande et large bande du graphène monocouche dans toute la gamme de longueurs d'onde visibles, qui découlent d'un ensemble de résonances dipolaires magnétiques dans les métamatériaux. La cellule unitaire des métamatériaux est constituée d'une monocouche de graphène prise en sandwich entre quatre nanodisques d'Ag de diamètres différents et un SiO₂ espaceur sur un substrat Ag. Les hybridations de plasmons en champ proche entre les nanodisques Ag individuels et le substrat Ag forment quatre modes dipolaires magnétiques indépendants, qui se traduisent par une amélioration de l'absorption à quatre bandes du graphène monocouche. Lorsque les modes dipolaires magnétiques sont réglés pour se chevaucher spectralement en modifiant les diamètres des nanodisques d'Ag, une amélioration de l'absorption à large bande est obtenue. La position de la bande d'absorption dans le graphène monocouche peut également être contrôlée en faisant varier l'épaisseur du SiO₂ espaceur ou la distance entre les nanodisques d'Ag.

Méthodes/Expérimental

Les métamatériaux conçus pour l'amélioration de l'absorption multibande et large bande du graphène à des fréquences optiques sont schématiquement représentés sur la figure 1. La cellule unitaire des métamatériaux se compose d'une monocouche de graphène prise en sandwich entre quatre nanodisques d'Ag de différents diamètres et un SiO_{2 espaceur sur un substrat Ag. Nous calculons les spectres de réflexion et d'absorption et les distributions des champs électromagnétiques par le progiciel commercial « EastFDTD, version 5.0 », qui est basé sur la méthode du domaine temporel des différences finies (FDTD) (www.eastfdtd.com). Dans nos calculs numériques, l'indice de réfraction de SiO2 est de 1,45, et la permittivité relative dépendante de la fréquence de Ag est tirée de données expérimentales [66]. Sous l'approximation de phase aléatoire, la conductivité de surface complexe σ du graphène est la somme du terme intrabande σ intra et le terme interbande σ inter [67, 68], qui s'expriment comme suit :}

Schéma de métamatériaux pour l'amélioration de l'absorption multibande et large bande du graphène à des fréquences optiques, qui sont composés d'une monocouche de graphène prise en sandwich entre quatre nanodisques d'Ag et un SiO₂ espaceur sur un substrat Ag. Paramètres géométriques p _x et p _y sont les périodes du tableau le long du x et y directions, respectivement; t est l'épaisseur du SiO₂ entretoise; d ₁ , d ₂ , d ₃ , et d ₄ sont les diamètres de quatre nanodisques d'Ag (d ₁ > d ₂ > d ₃ > d ₄ ); h est la hauteur des nanodisques d'Ag. E _dans , H _dans , et K _dans sont le champ électrique, le champ magnétique et le vecteur d'onde de la lumière incidente, qui sont le long du x , y , et z axes, respectivement

où ω est la fréquence de la lumière incidente, e est la charge électronique, ħ est une constante de Planck réduite, E _f est l'énergie de Fermi (ou potentiel chimique), τ est le temps de relaxation de l'électron-phonon, k _B est la constante de Boltzmann, T est la température en K, et i est l'unité imaginaire. Le graphène a un tenseur de permittivité relative anisotrope de ε _g exprimé comme

où ε ₀ est la permittivité du vide, et t _g est l'épaisseur de la feuille de graphène.

Résultats et discussion

La figure 2 montre les spectres d'absorption calculés du graphène, de l'Ag et des métamatériaux totaux à une incidence normale. On peut clairement voir quatre pics d'absorption, dont les longueurs d'onde de résonance sont λ ₁ = 722,9 nm, λ ₂ = 655,7 nm, λ ₃ = 545,5 nm, et λ ₄ = 468,8 nm. À quatre pics d'absorption, l'absorption de la lumière dans le graphène peut atteindre 65,7, 61,2, 68,4 et 64,5%, respectivement. Comparé à un graphène monocouche suspendu dont l'efficacité d'absorption n'est que de 2,3% aux fréquences optiques [16, 17], le graphène monocouche dans nos métamatériaux conçus a une amélioration d'absorption de plus de 26 fois. On voit également clairement sur la figure 2 que la lumière absorbée est principalement dissipée dans le graphène plutôt que dans l'Ag. De plus, l'absorption totale au troisième pic dépasse 98,5 %, ce qui est très similaire à celui des absorbeurs parfaits d'ondes électromagnétiques de métamatériaux souvent rapportés [69,70,71,72,73,74,75], qui ont de nombreuses applications potentielles telles que les cellules solaires [76 ,77,78,79,80,81].

Spectres d'absorption à incidence normale du graphène monocouche (cercle rouge), de l'Ag (triangle vert) et des métamatériaux totaux (carré noir) dans la plage de longueurs d'onde de 450 à 800 nm. Paramètres géométriques et physiques :p _x = p _y = 400 nm, d ₁ = 140 nm, d ₂ = 110 nm, d ₃ = 80 nm, d ₄ = 50 nm, h = 50 nm, t = 30 nm, E _f = 0,50 eV, τ = 0,50 ps, T = 300 K, t _g = 0.35 nm

Pour trouver les origines physiques des quatre pics d'absorption ci-dessus, les Fig. 3 et 4 tracent les distributions des champs électriques et magnétiques aux longueurs d'onde de résonance de λ ₁ , λ ₂ , λ ₃ , et λ ₄ . A la longueur d'onde de résonance de λ ₁ , les champs électriques sont principalement concentrés près des bords gauche et droit du premier nanodisque d'Ag d'un diamètre de d ₁ (voir Fig. 3a), et les champs magnétiques sont très confinés dans le SiO₂ sous le premier nanodisque d'Ag (voir Fig. 4a). De telles distributions de champ correspondent à l'excitation d'un mode dipolaire magnétique [82,83,84,85,86], qui part de l'hybridation plasmonique en champ proche entre le premier nanodisque d'Ag et le substrat d'Ag. Aux longueurs d'onde de résonance de λ ₂ , λ ₃ , et λ ₄ , les champs électromagnétiques ont les mêmes propriétés de distribution, mais sont localisés à proximité des deuxième, troisième et quatrième nanodisques d'Ag avec des diamètres de d ₂ , d ₃ , et d ₄ , respectivement. En bref, les excitations de quatre modes dipolaires magnétiques indépendants conduisent à l'apparition de quatre pics d'absorption sur la figure 2.

(un )-(d ) Intensité de champ électrique normalisée correspondante (E /E _dans ) sur le plan xoz à travers le centre de l'espaceur SiO pour les longueurs d'onde de résonance de λ , , et étiquetées sur la Fig. 2. Les flèches rouges représentent la direction du champ et les couleurs montrent l'intensité du champ

Identique à la Fig. 3, mais pour une intensité de champ magnétique normalisée (H /H _dans ) ²

Dans nos métamatériaux conçus, les hybridations de plasmons en champ proche entre les nanodisques d'Ag individuels et le substrat d'Ag forment quatre modes dipolaires magnétiques indépendants, qui se traduisent par une amélioration de l'absorption multibande du graphène monocouche dans la plage de longueurs d'onde visible de 450 à 800 nm, avec une absorption moyenne efficacité supérieure à 50 % (voir Fig. 2). La longueur d'onde de résonance de chaque mode dipôle magnétique peut être réglée de manière pratique en modifiant le diamètre du nanodisque Ag correspondant. Si les diamètres des nanodisques d'Ag sont modifiés pour que les pics d'absorption de la figure 2 se rapprochent les uns des autres, une large bande à haute absorption de graphène monocouche se formera. Pour le démontrer, la figure 5a présente les spectres d'absorption à incidence normale du graphène monocouche, lorsque les diamètres d ₁ , d ₂ , d ₃ , et d ₄ de quatre nanodisques Ag sont égaux à 110, 90, 70 et 50 nm, respectivement. Dans ce cas, une amélioration de l'absorption à large bande dans la plage de longueurs d'onde de 450 à 650 nm est obtenue par la conception spectrale sur les pics d'absorption superposés, avec l'efficacité d'absorption la plus faible (la plus élevée) supérieure à 50 % (73 %). Pour que les diamètres des nanodisques d'Ag soient augmentés progressivement, cette large bande de haute absorption est décalée vers le rouge, comme le montre la Fig. 5b, c.

(un )-(d ) Les spectres d'absorption à incidence normale correspondants du graphène monocouche dans la plage de longueurs d'onde de 450 à 800 nm avec les diamètres de quatre nanodisques d'Ag sont variés, mais les autres paramètres sont les mêmes que ceux de la Fig. 2

Outre les diamètres des nanodisques d'Ag, nous pouvons ajuster la position de la bande d'absorption dans le graphène monocouche en modifiant l'épaisseur t du SiO₂ entretoise. La figure 6 montre les spectres d'absorption à incidence normale dans le graphène monocouche, pour t à augmenter de 25 à 45 nm. Avec l'augmentation du t , la bande d'absorption dans le graphène monocouche aura un décalage vers le bleu évident, car les hybridations de plasmons en champ proche entre les nanodisques d'Ag individuels et le substrat d'Ag deviennent plus faibles et donc les modes dipolaires magnétiques sont décalés vers le bleu [83].

(un )-(d ) Spectres d'absorption à incidence normale correspondants du graphène monocouche avec l'épaisseur du SiO₂ espaceur augmenté de 25 à 40 nm par pas de 5 nm. Les diamètres des nanodisques d'Ag sont d₁ =140 nm, d₂ =120 nm, d₃ =100 nm, d₄ =80 nm, et les autres paramètres sont les mêmes que ceux de la Fig. 2

Dans les calculs ci-dessus, les points de coordonnées de quatre nanodisques Ag sont (±p _x /4, ±p _y /4), donc l'entraxe l entre les nanodisques Ag les plus proches est de 200 nm. En variant l , nous pouvons également régler la position de la bande d'absorption dans le graphène monocouche. La figure 7 donne les spectres d'absorption à incidence normale dans le graphène monocouche, pour l à diminuer de 220 à 160 nm. Avec le l décroissant , la bande d'absorption dans le graphène monocouche est légèrement décalée vers le bleu, en raison des interactions plasmoniques entre les nanodisques d'Ag.

Identique à la figure 6, mais pour que la distance centrale l entre les nanodisques d'Ag les plus proches voisins soit réduite de 220 à 160 nm

Conclusions

Dans ce travail, nous avons étudié numériquement l'amélioration de l'absorption multibande et large bande du graphène monocouche à des fréquences optiques à partir de plusieurs résonances dipolaires magnétiques dans des métamatériaux. La cellule unitaire des métamatériaux est constituée d'une monocouche de graphène prise en sandwich entre quatre nanodisques d'Ag de diamètres différents et un SiO₂ espaceur sur un substrat Ag. Les hybridations de plasmons en champ proche entre les nanodisques Ag individuels et le substrat Ag forment quatre modes dipolaires magnétiques indépendants, qui se traduisent par une amélioration de l'absorption multibande du graphène monocouche dans la gamme de longueurs d'onde visibles. Lorsque les modes dipolaires magnétiques sont réglés pour se chevaucher spectralement en modifiant les diamètres des nanodisques d'Ag, une amélioration de l'absorption à large bande est obtenue. La position de la bande d'absorption dans le graphène monocouche peut également être contrôlée, en faisant varier l'épaisseur du SiO₂ espaceur ou la distance entre les nanodisques d'Ag. Les résultats numériques peuvent avoir des applications potentielles dans les dispositifs optoélectroniques, tels que les photodétecteurs.

Abréviations

1D :

Unidimensionnel

2D :

Bidimensionnel

FDTD :

Domaine temporel de différence finie