Absorbeur parfait à large bande avec monocouche MoS2 et réseau de nanodisques en nitrure de titane hexagonal

Contexte

Les métamatériaux sont capables d'adapter les réponses d'amplitude, de phase et de polarisation de la lumière incidente d'une manière sans précédent. En particulier, l'amélioration de l'absorption avec les métamatériaux est l'un des sujets les plus intéressants associés aux métamatériaux artificiels [1,2,3,4,5]. Plusieurs structures de métamatériaux ont été démontrées en tant qu'absorbeurs de lumière haute performance, telles que des nanotiges et des nanotubes denses [6, 7], des structures photoniques planaires multicouches [8,9,10] et des cristaux photoniques [11]. Au cours de la dernière décennie, Au [12] et Ag ont été intensivement étudiés [13,14,15,16] pour la conception d'absorbeurs. À un stade antérieur, la plupart des activités de recherche se sont concentrées sur l'absorption du champ électromagnétique dans une bande d'ondes étroite avec des structures de nanoparticules métalliques, de réseaux périodiques et de couches minces métalliques/diélectriques/métalliques [17,18,19,20]. Cependant, l'absorption à large bande dans tout le régime visible est importante pour les cellules photovoltaïques et thermo-photovoltaïques. Poussés par de réels besoins en applications réalistes, des travaux de recherche sur l'absorption à large bande ont été rapportés ces dernières années. L'absorbeur avec un film d'argent supérieur nanostructuré composé de réseaux trapézoïdaux croisés offre une absorption lumineuse résonante à large bande et indépendante de la polarisation avec une absorption moyenne mesurée de 0,71 contre une absorption simulée de 0,85 sur l'ensemble du régime visible (400-700 nm) [16]. L'absorption à large bande a été encore améliorée avec un absorbeur basé sur plusieurs couches de métal/diélectrique/métal avec une absorption simulée moyenne de 93% sur toute la région visible [14]. Afin d'obtenir une meilleure absorption à large bande, des oxydes à base de semi-conducteurs et des nitrures de métaux de transition [21, 22] ont été proposés comme matériaux plasmoniques alternatifs. Plus précisément, les nitrures de métaux de transition tels que TiN ou ZrN peuvent servir de substituts aux métaux nobles conventionnels dans la bande d'ondes visible [21]. Un absorbeur de métamatériau à large bande basé sur TiN avec un réseau d'anneaux carrés montre une absorption moyenne de 95 % sur l'ensemble du régime visible (400-800 nm) [23]. Et une absorption supérieure à 98 % de 560 à 675 nm a été obtenue dans un absorbeur de métamatériau à large bande avec des films conducteurs transparents de TiN et d'oxyde d'étain et d'indium, tandis que l'absorption moyenne était inférieure à 85 % pour les ondes courtes de 400 nm à 500 nm [24]. Récemment, monocouche MoS₂ montre un grand potentiel pour générer divers dispositifs optoélectroniques [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34] et pour des applications photocatalytiques en raison de l'absorption élevée du côté des courtes longueurs d'onde [35, 36]. L'absorbeur large bande avec métasurface métallique Ag et une monocouche MoS₂ a été étudiée avec une absorption moyenne inférieure à 90 % [37]. Dans ce travail, un absorbeur plus compact avec une monocouche MoS₂ et un réseau de nanodisques TiN disposés en hexagone est proposé, avec une absorption moyenne pouvant atteindre 98,1 % sur toute la région visible s'étendant jusqu'au proche infrarouge (de 400 à 850 nm). Cette structure devrait être prometteuse pour les applications photovoltaïques.

Méthodes

La structure initiale de notre absorbeur et la vue de dessus d'une cellule unitaire sont schématisées sur la Fig. 1. Une couche de diélectrique SiO₂ est pris en sandwich entre un réseau de nanodisques TiN et un substrat en aluminium (Al). Les nano-disques TiN de taille unique sont disposés de manière hexagonale sur le SiO₂ film avec le même pitch. Un MoS monocouche₂ d'épaisseur 0,625 nm est inséré sous le réseau de nanodisques. Les paramètres de structure sont notés comme suit :p _x et p _y = \( \sqrt{3}px \) sont les longueurs périodiques de la cellule unitaire du rectangle le long du x - et y -directions, respectivement; d est le diamètre du nano-disque TiN; t ₁ et t ₂ sont les épaisseurs du nano-disque TiN supérieur et du SiO₂ film, respectivement. Un film d'aluminium est choisi comme substrat avec une épaisseur de 500 nm, bien plus épaisse que la profondeur de pénétration de la lumière dans la gamme spectrale que nous avons étudiée.

un Schéma des nano-disques TiN/monocouche MoS₂ proposés /SiO₂ /Al structure. b Vue de dessus d'une cellule unitaire rectangulaire

La méthode du domaine temporel aux différences finies (FDTD) a été utilisée dans la simulation avec le progiciel de Lumerical FDTD Solutions. La lumière est supposée incidente normalement sur l'absorbeur vers le −z -direction. Dans cette simulation, le z -direction a deux couches parfaitement adaptées, et les conditions aux limites périodiques sont définies dans le x - et y -directions. L'absorbance peut être calculée à partir de la transmittance (R) et de la transmittance (T) correspondantes avec A = 1−R −T . Il est facile de voir que la transmittance est toujours nulle dans notre cas car le substrat en Al est beaucoup plus épais que la profondeur de pénétration de la lumière dans la gamme spectrale et sert de miroir pour former une cavité de résonance avec le réseau de nano-disques pour améliorer l'absorption. Dans les simulations, des tailles de maillage non uniformes ont été utilisées en ce qui concerne différentes tailles de couche et les paramètres spécifiques étaient les suivants :une taille de maillage de 2,0 nm × 2,0 nm × 0,1 nm a été utilisée dans la monocouche MoS₂; une taille de maillage de 2,0 nm × 2,0 nm × 2,0 nm a été définie dans d'autres régions de simulation.

La courbe d'indice de réfraction de SiO₂ La couche d'espacement a été adoptée à partir de la base matérielle du logiciel Lumerical FDTD Solutions. Les paramètres matériels associés du TiN ont été empruntés à la Réf. [38], et la courbe de dispersion de la monocouche MoS₂ a été obtenu à partir de Réf. [39]. Les courbes de dispersion ajustées du TiN et du MoS monocouche₂ sont présentés sur la Fig. 2. Dans le régime visible, le TiN est proposé pour remplacer le métal noble comme Au ou Ag en réalisant l'excitation de LSPR [21], puisque le TiN montre un coefficient d'extinction beaucoup plus élevé par rapport aux métaux nobles. Cependant, un coefficient d'extinction relativement faible au bord des ondes courtes indique des performances d'absorption insatisfaisantes. Heureusement, un MoS monocouche₂ possède des coefficients d'extinction assez élevés, en particulier du côté des ondes courtes ; il peut être introduit dans le nano-disque TiN/SiO₂ Structure /Al pour améliorer l'absorption large bande sur tout le régime visible. De plus, la monocouche MoS₂ est un semi-conducteur à ouverture directe dans lequel les électrons peuvent être facilement excités. Et avec une propriété thermoélectrique décente [40], il ferait bon usage de l'énergie absorbée par la structure proposée et profiterait aux applications de l'énergie solaire.

un Dispersion de la couche TiN :n est l'indice de réfraction et k coefficient d'extinction. b Dispersion de MoS monocouche₂

Résultats et discussion

Les performances d'absorption du nano-disque TiN/SiO₂ La structure /Al est d'abord étudiée. Afin d'optimiser les performances de la structure, les dépendances des spectres d'absorption sur le diamètre et l'épaisseur des nano-disques TiN, et l'épaisseur de SiO₂ couche d'espacement, respectivement, ont été étudiées avec x -lumière incidente polarisée avec la période optimisée p _x à 200 nm.

Les champs électriques et magnétiques dans les cellules unitaires étant fortement influencés par les dimensions de l'absorbeur [28, 41], les spectres d'absorption avec les différents diamètres des nano-disques TiN ont été étudiés. La figure 3a montre les spectres d'absorption en fonction des diamètres des nano-disques TiN supérieurs pour p _x = 200 nm, et t ₁ = t ₂ = 50 nm. L'absorption de résonance augmente lorsque le diamètre des nano-disques TiN augmente de 40 à 120 nm, puis l'absorption diminue avec le diamètre approchant progressivement de 200 nm. La structure proposée possède les meilleures performances d'absorption sur le régime visible lorsque le diamètre est d'environ 120 nm.

un Spectres d'absorption en fonction du diamètre du nano-disque TiN supérieur avec les paramètres fixés à p _x = 200 nm, et t ₁ = t ₂ = 50 nm. b Spectres d'absorption en fonction de l'épaisseur des nano-disques TiN supérieurs avec p _x = 200 nm, d = 120 nm, et t ₂ = 50 nm. c Spectres d'absorption en fonction de l'épaisseur du SiO₂ couche avec p _x = 200 nm, d = 120 nm, et t ₁ = 50 nm. d Spectres en fonction de l'angle de polarisation de la lumière incidente avec des paramètres définis comme p _x = 200 nm, d = 120 nm, et t ₁ = t ₂ = 50 nm. La barre de couleurs désigne la valeur d'absorption

Pour la même raison, la dépendance de l'absorption vis-à-vis des épaisseurs des nano-disques TiN a également été étudiée. La figure 3b montre les spectres d'absorption en fonction de l'épaisseur des nano-disques TiN supérieurs lorsque d'autres paramètres ont été fixés à p _x = 200 nm, d = 120 nm, et t ₂ = 50 nm. Il est évident que la longueur d'onde du pic d'absorption de résonance a un décalage vers le rouge tandis que le t ₁ augmente et la bande passante d'absorption de résonance s'élargit à partir de t ₁ = 30 à 50 nm. En conséquence, pour t ₁ = 50 nm, les meilleures performances d'absorption sont obtenues avec des longueurs d'onde allant de 453 à 797 nm, soit environ 350 nm de large, avec une absorption supérieure à 95 %.

De plus, l'épaisseur du SiO₂ couche d'espacement est également un paramètre crucial pour déterminer la résonance magnétique de la structure. A partir des spectres d'absorption en fonction de l'épaisseur de SiO₂ couche d'espacement sur la figure 3c, on voit que la longueur d'onde centrale du pic d'absorption de résonance est décalée vers le rouge avec l'augmentation de l'épaisseur de SiO₂ , et l'épaisseur optimisée est t ₂ = 50 nm tandis que les autres paramètres ont été définis à p _x = 200 nm, d = 120 nm, t ₁ = 50 nm. On peut voir que le nano-disque TiN/SiO₂ La structure /Al offre une absorption large bande assez satisfaisante avec une absorption moyenne de 96,1 % de 400 à 850 nm.

Pour comprendre le mécanisme derrière le pic d'absorption autour de 680 nm sur la figure 4a, l'approche d'approximation de dipôle couplé a été utilisée en traitant un nano-disque comme un dipôle polarisable. Étant donné que la taille d'un nano-disque TiN est bien plus petite que la longueur d'onde de la lumière visible, l'approximation quasi-statique est valable pour traiter le cas. Dans l'approximation quasi-statique, chaque nano-disque éclairé par une lumière incidente pourrait être traité comme un dipôle avec polarisabilité [42],

un Spectres d'absorption sans monocouche MoS₂ pour p _x = 200 nm, d = 120 nm, et t ₁ = t ₂ = 50 nm. b Section efficace d'extinction optique normalisée du nano-disque TiN éclairé par une onde plane à incidence normale

Ici, V désigne le volume du disque TiN, ε ₁ = ε _1r + ε _1i est la permittivité diélectrique dépendante de la fréquence du nano-disque TiN, et ε ₂ est la constante diélectrique du milieu d'enrobage SiO₂ . Lorsque le champ électrique appliqué de la lumière incidente est polarisé parallèlement au disque (c'est-à-dire xy plan), le facteur de forme peut être écrit comme [42]

$$ L=\frac{g}{2{e}^2}\left(\frac{\pi }{2}-ta{\mathrm{n}}^{-1}g\right)-\frac {g^2}{2} $$ (2) $$ g=\sqrt{\frac{1-{e}^2}{e^2}} $$ (3) $$ {e}^2=1-\frac{4{t}_1^2}{d^2} $$ (4)

Ici, d est le diamètre du nano-disque TiN et t ₁ est l'épaisseur du nano-disque TiN. Ainsi, la section efficace d'extinction optique σ _poste peut être obtenu à partir de la polarisabilité [12, 43]

$$ {\sigma}_{ext}\propto k\operatorname{Im}\left(\alpha \right) $$ (5)

Comme mentionné ci-dessus, l'approximation quasi-statique est applicable dans le calcul de la section efficace d'extinction optique d'un seul nano-disque TiN. La section efficace d'extinction optique normalisée du nano-disque est illustrée à la figure 4b, qui a une tendance similaire au spectre de la figure 4a avec p _x = 200 nm, d = 120 nm, t ₁ = 50 nm, et t ₂ = 50 nm. La longueur d'onde correspondante pour la section efficace d'extinction optique maximale est d'environ 715 nm, proche de la longueur d'onde maximale d'environ 680 nm du spectre d'absorption du résultat de la simulation. En effet, le résultat numérique n'est pas tout à fait cohérent avec le spectre d'absorption, car nous n'avons pris en compte que les dimensions du nano-disque TiN pour simuler le pic d'absorption LSPR mais avons ignoré les diaphonies entre les nano-disques et la résonance magnétique dans l'entrefer. ce qui devrait avoir une influence significative sur l'élargissement de la bande d'absorption parfaite et contribuer à l'amélioration des performances d'absorption dans notre structure. Ceci sera expliqué dans les sections suivantes.

Pour augmenter l'absorption au bord de la courte longueur d'onde, une monocouche MoS₂ est introduit dans le nano-disque TiN/SiO₂ /Al structure comme le montre la figure 1a, en l'insérant sur et sous le réseau de nano-disques, respectivement. Les paramètres ont été définis comme p _x = 200 nm, d = 120 nm, t ₁ = 50 nm, et t ₂ = 50 nm sur la base des résultats optimisés obtenus précédemment. Le champ électrique autour des nano-disques est amélioré en raison de l'excitation du LSPR, comme le montre la figure 6. Par conséquent, le champ électrique amélioré renforce l'absorption dans la monocouche ultrafine MoS₂ , résultant en une meilleure performance d'absorption pour les deux cas, comme indiqué sur les Fig. 5a, b. Sans MoS₂ dans le nano-disque TiN/SiO₂ /Al, les meilleures performances d'absorption sont obtenues avec un pic d'absorption proche de 100 % et une absorption moyenne de 96,1 % de 400 à 850 nm. Avec la monocouche MoS₂ inséré sous le réseau de nano-disques TiN, un pic d'absorption proche de 100 % est également observé. Par rapport au boîtier sans monocouche MoS₂ , la bande d'absorption supérieure à 95 % est élargie d'environ 80 nm, allant de 424 à 842 nm, et l'absorption de la longueur d'onde de la lumière à 400 nm est augmentée de 81 à 89 %. En conséquence, l'absorption moyenne de 400 à 850 nm est améliorée de 96,1 à 98,1 % avec une large plage de longueurs d'onde d'environ 300 nm pour une absorption proche de 100 % de 475 à 772 nm. Avec MoS₂ couche sur la matrice de nano-disques, les performances totales sont également améliorées avec une absorption moyenne de 96,8 % de 400 à 850 nm. De la discussion ci-dessus, on voit que l'insertion de la monocouche MoS₂ sous le réseau de nanodisques améliore les performances d'absorption de la structure proposée. Pour préciser l'apport de la monocouche MoS₂ à la structure totale, les absorptions de monocouche MoS₂ et les nano-disques TiN ont été calculés et montrés sur la figure 5c. Après avoir introduit un MoS monocouche₂ , l'absorption des nano-disques au bord de courte longueur d'onde diminue légèrement. Cependant, en raison de l'absorption élevée dans la monocouche MoS₂ , l'absorption totale est encore augmentée au bord de courte longueur d'onde des spectres. Au bord des grandes longueurs d'onde, l'absorption par les nano-disques augmente avec l'introduction de la monocouche MoS₂ . Dans l'ensemble, la bande passante d'absorption est élargie avec la monocouche MoS₂ sous les nano-disques TiN.

Les spectres d'absorption a et les spectres d'absorption élargis b des cas que la monocouche MoS₂ est introduit sous le réseau de nano-disques TiN, sur les nano-disques TiN et non introduit, respectivement. c L'absorption des nano-disques TiN et monocouche MoS₂

De plus, l'influence de l'angle de polarisation de la lumière incidente a également été étudiée. La figure 3d montre que les spectres d'absorption sont à peine influencés par l'angle de polarisation de la lumière incidente, comme indiqué dans d'autres conceptions de métamatériaux [44,45,46]. La symétrie de rotation du nano-disque circulaire n'assure aucune différence avec l'angle de polarisation variable à incidence normale. De plus, le réseau hexagonal a une triple symétrie de rotation qui rend l'absorption insensible à l'angle de polarisation à incidence normale [44,45,46,47]. En conséquence, l'absorption totale dans la structure est insensible à la polarisation.

Pour voir comment la lumière est absorbée dans la structure MA, les distributions de champ et les vecteurs de Poynting qui représentent les flux d'énergie pour différentes longueurs d'onde de résonance sont étudiés. Dans la Fig. 6a–c, les distributions de champ électrique sont tracées sur une coupe transversale à travers le xz avion à y =0, ce qui indique que le LSPR se produit pour améliorer le champ électromagnétique autour du nano-disque et confiner le champ électromagnétique parmi les nano-disques dans les trois cas correspondant aux longueurs d'onde 402, 502 et 680 nm, respectivement. Les paramètres ont été définis comme p _x = 200 nm, d = 120 nm, t ₁ = 50 nm, et t ₂ = 50 nm. En comparant les trois cas, le LSPR à 402 nm est relativement faible et le champ électrique de réflexion est fort, indiquant une faible absorption de 82 %. Pour les longueurs d'onde de 502 et 680 nm, les LSPR sont évidemment plus forts (illustrés sur les figures 6b, c), ce qui entraîne de meilleures absorptions de 99,4 et 99,6 %, respectivement. Pour une meilleure compréhension, les vecteurs de Poynting sont également tracés avec des distributions de champ électrique. La plus grande magnitude du vecteur de Poynting peut être observée à proximité du nano-disque, en particulier pour les cas avec des longueurs d'onde de 502 et 680 nm. À partir du modèle du vecteur de Poynting, on peut conclure qu'une forte résonance autour du nano-disque se produit et que l'énergie circule dans le nano-disque, c'est-à-dire que l'énergie lumineuse incidente est principalement absorbée par les nano-disques TiN. De plus, le champ renforcé autour des nano-disques TiN résultant du LSPR améliore l'absorption en monocouche MoS₂ qui élargit la bande d'absorption du nano-disque TiN/SiO₂ Structure /Al pour les deux cas de monocouche MoS₂ inséré sur et sous la matrice de nano-disques.

Les distributions du champ électrique | E | et les vecteurs de Poynting dans le xz avion à y = 0 d'une maille élémentaire éclairée avec de la lumière aux longueurs d'onde λ =402 nm (a ), 502 nm (b ) et 680 nm (c ), ainsi que la distribution du champ magnétique

Pour approfondir, les figures 7a-c montrent les distributions d'intensité de champ sur la surface supérieure des nano-disques (interface 1), l'interface entre les nano-disques TiN et SiO₂ couche (interface 2), et l'interface entre le SiO₂ couche et substrat Al inférieur (interface 3) d'une maille élémentaire le long du xy plan à la longueur d'onde de résonance 680 nm, respectivement. Toutes les distributions d'intensité sont symétriques et l'intensité de résonance maximale se situe aux bords des nano-disques TiN indiquant que des charges oscillantes s'y accumulent (Fig. 7a–c). Concernant l'interface 3, l'intensité de résonance est atténuée par rapport à celle de l'interface 2 en raison de la diffusion du champ électromagnétique par les nano-disques traversant le SiO₂ couche d'espacement dans différentes directions. Comme le montre la figure 6d, la résonance magnétique est excitée dans l'entrefer, ce qui entraîne un moment magnétique artificiel qui interagit fortement avec le champ magnétique de la lumière incidente [48]. Par conséquent, le champ électromagnétique peut être amélioré dans l'espace et l'énergie est efficacement confinée dans l'espace entre les nanodisques TiN et le substrat en Al. Lorsque le LSPR et la résonance magnétique sont adaptés en impédance, l'absorption totale atteint l'unité [19]. Avec l'augmentation du diamètre du nano-disque, les diaphonies deviennent plus fortes, ce qui entraîne une modification des conditions d'adaptation d'impédance. En conséquence, un pic d'absorption se divise en deux pics d'absorption aux longueurs d'onde de 502 nm et 680 nm, où le LSPR et la résonance magnétique sont adaptés en impédance à l'absorption unitaire. De plus, l'existence de la résonance magnétique rend la monocouche MoS₂ inséré sous la matrice de nano-disques fonctionnent mieux que sur la matrice de nano-disques. Surtout, l'absorption parfaite à large bande est obtenue grâce à l'excitation du fort LSPR des nano-disques et de la résonance magnétique dans l'entrefer, ainsi que des diaphonies entre les nano-disques adjacents. Grâce à la technologie de nanofabrication développée, notre conception peut être réalisée par le processus de dépôt et de gravure de couches minces.

La distribution du champ électrique dans le xy plan pour une longueur d'onde de résonance de 668 nm sur a interface 1 :la surface supérieure du disque TiN, b interface 2 :l'interface entre le disque TiN et SiO₂ couche, et c interface 3 :l'interface entre SiO₂ couche et couche inférieure TiN

Conclusion

Dans ce travail, un métamatériau absorbant parfait dans la bande d'onde de 400 nm à 850 nm a été étudié par la méthode FDTD. Nos nano-disques TiN/monocouche MoS₂ initialement proposés /SiO₂ La structure /Al offre une absorption parfaite à large bande de 98,1 % en moyenne de 400 nm à 850 nm, y compris une bande passante de 300 nm avec une absorption proche de 100 % (plus de 99 %) de 475 nm à 772 nm. La réalisation de l'absorption intrigante est due à la forte LSPR, aux diaphonies des nano-disques TiN et à la résonance magnétique dans l'espace. Surtout, l'introduction d'une monocouche MoS₂ ont considérablement amélioré les performances d'absorption. De plus, l'absorbeur parfait montre une insensibilité à la polarisation à incidence normale. En termes de compacité, la dimension de l'absorbeur en métamatériau peut être réduite à 150 nm d'épaisseur. En conclusion, l'absorbeur parfait proposé dans ce travail avec le modèle de nano-disque TiN de forme circulaire hexagonalement périodique et la monocouche MoS₂ offre une large bande d'absorption proche de l'unité et est prometteur pour les dispositifs photovoltaïques et le piégeage de la lumière.

Abréviations

FDTD :

Domaine temporel aux différences finies

LSPR :

Résonance plasmonique de surface localisée

MA :

Absorbeur métamatériau