Amélioration de la capture de lumière dans les cellules solaires tandem perovskite-silicium par des réseaux de nanotrous

Résumé

Les cellules solaires pérovskite sont utilisées dans les cellules solaires tandem à base de silicium en raison de leur gap de bande ajustable, de leur coefficient d'absorption élevé et de leur faible coût de préparation. Cependant, l'indice de réfraction optique relativement grand du silicium inférieur, par rapport à celui des couches absorbantes pérovskite supérieures, entraîne des pertes de réflexion significatives dans les dispositifs à deux bornes. Par conséquent, la gestion de la lumière est cruciale pour améliorer l'absorption du photocourant dans la cellule inférieure en Si. Dans cet article, un réseau de nanotrous rempli de TiO₂ est introduit dans la conception des cellules inférieures. Par des méthodes de différences finies dans le domaine temporel (FDTD), l'efficacité d'absorption et la densité de photocourant dans la gamme de 300 à 1100 nm ont été analysées, et les paramètres structurels ont également été optimisés. Nos calculs montrent que la densité de photocourant tend à saturer avec l'augmentation de la hauteur des nanotrous. Les modes d'amélioration d'absorption des photons à différentes longueurs d'onde ont été analysés intuitivement par la distribution du champ électrique. Ces résultats permettent une voie viable et commode vers la conception à haute efficacité des cellules solaires tandem perovskite/Si.

Introduction

L'énergie solaire est une énergie renouvelable et propre, qui est d'une grande importance pour le développement durable des êtres humains. L'efficacité de conversion photoélectrique et le coût de préparation sont les ratios clés qui déterminent l'application industrielle des cellules solaires, qui convertissent directement l'énergie lumineuse en électricité. Actuellement, les cellules solaires à base de silicium sont le courant dominant des cellules solaires, représentant 90 % du marché photovoltaïque mondial. L'efficacité des cellules solaires à base de silicium a atteint 25,6 %, proche de l'efficacité limite de Shockley-Queisser (33,7 %), mais le coût de fabrication reste élevé [1, 2]. Le développement des cellules solaires à base de silicium doit réduire les coûts de fabrication et améliorer l'efficacité des cellules.

En raison de la large distribution d'énergie du spectre solaire, tout matériau semi-conducteur ne peut absorber que les photons dont la valeur d'énergie est supérieure à sa largeur de bande interdite. Par conséquent, une approche éprouvée pour mieux utiliser le spectre solaire est de former une cellule solaire tandem à double jonction [3, 4]. En principe, les cellules solaires tandem Si sont capables d'absorber sélectivement différentes parties du spectre solaire et de surpasser la limite de Shockley-Queisser à jonction unique. L'efficacité limite théorique de la cellule solaire tandem silicium à deux jonctions idéale a été rapportée à 46 % [5-7].

Les cellules solaires pérovskite ont un grand potentiel photovoltaïque, et leurs performances ont été significativement améliorées en quelques années seulement. L'efficacité de conversion photoélectrique est de 3,7 % en 2009, et l'efficacité est montée jusqu'à 25,2 % à ce jour [8-10]. La pérovskite est également considérée comme le matériau absorbant la lumière le plus prometteur pour la prochaine génération de cellules solaires à faible coût. Lorsque la largeur de bande interdite de la pérovskite est de 1,55 eV, elle peut absorber les photons avec une longueur d'onde inférieure à 800 nm, tandis que le silicium avec une bande interdite de 1,12 eV peut absorber les photons avec une longueur d'onde supérieure à 800 nm dans le spectre solaire. Lorsque les deux forment une cellule tandem de haut en bas, leurs spectres d'absorption se complètent, ce qui améliore grandement l'utilisation du spectre solaire et réduit le coût de préparation [11-14].

Parmi tous les types de cellules solaires tandem pérovskite/silicium, la tandem monolithique à deux bornes a le plus grand potentiel car elle peut être fabriquée en déposant directement le film pérovskite sur une cellule inférieure en silicium pour obtenir une structure intégrée. Bush et al. ont atteint une efficacité de 23,6 % sur une cellule inférieure SHJ à émetteur arrière avec une cellule supérieure pérovskite p-i-n avec Eg = 1,63 eV grâce à la réduction de l'absorption parasite dans la couche sélective d'électrons frontale. De plus, Oxford PV a atteint une efficacité de conversion de puissance de 28 % en 2018, ce qui a encore validé que la tandem pérovskite/silicium a un grand potentiel pour révolutionner les technologies de cellules solaires [15-17]. Cependant, comparé aux cellules solaires à base de silicium, qui peuvent atteindre 85 % de l'efficacité limite, les cellules tandem à base de pérovskite/silicium ont encore beaucoup de marge pour l'amélioration de l'efficacité. La plupart des études sur les cellules tandem pérovskite/silicium se concentrent sur la conception de la cellule supérieure et de la jonction tunnel, tandis que la cellule inférieure adopte principalement une surface texturée ou une couche SiNₓ pour améliorer l'absorption optique [18, 19]. Il convient de noter qu'un moyen efficace d'améliorer l'absorption sélective est d'incorporer la lumière incidente dans le mode guidé d'onde [20]. Pour les objectifs ci-dessus, nous introduisons un réseau de nanotrous dans la conception de la sous-cellule inférieure. En même temps, comparé à la surface texturée normalement, la surface du réseau de nanotrous en silicium est plus lisse, ce qui est plus propice à l'adaptation de courant entre les cellules supérieure et inférieure [21, 22].

Méthodes

Dans cette lettre, nous étudions numériquement les propriétés d'absorption de lumière du dispositif tandem pérovskite/silicium avec un réseau de nanotrous en silicium comme cellules inférieures en employant la méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD). Les figures 1 et 2 montrent le schéma des cellules tandem pérovskite/silicium structurées en nanotrous proposées et la vue latérale d'une période individuelle, respectivement.

Dans notre modèle, le réseau de nanotrous est rempli de TiO₂ comme couche de tunnel entre les deux jonctions. Pour concentrer l'étude sur les propriétés optiques de la sous-cellule nanostructurée, les épaisseurs de ITO, Spiro-OMeTAD, CH₃NH₃PbI₃, SiO₂ et TiO₂ sont fixées à 50 nm, 10 nm, 300 nm, 20 nm, 40 nm, respectivement. Comme montré à la Fig. 2, le réseau peut être caractérisé par la périodicité (P), le diamètre des nanotrous (D), la hauteur des nanotrous (h) et la hauteur totale du substrat silicium (H). Le rapport de remplissage est défini comme η = D/P. La hauteur totale du substrat silicium H est fixée à 1 μm. De plus, les constantes optiques du silicium et des autres matériaux utilisés dans la conception de la cellule proviennent de la recherche de F Miha [23]. Des conditions aux limites périodiques sont adoptées dans les directions x et y et des conditions aux limites de couche parfaitement adaptée sont appliquées dans la direction z. La source lumineuse est considérée comme une source d'onde plane allant de 300 à 1100 nm, perpendiculaire au réseau de nanotrous le long de la direction z.

Un moniteur planaire au-dessus de la surface de la cellule supérieure est appliqué pour enregistrer la réflectance (R), et un second moniteur au bas du substrat silicium enregistre la transmittance (T) ; l'absorption (A) des tandems pérovskite/silicium est déterminée par A(λ) = 1 - R(λ) - T(λ). La performance d'absorption sera évaluée par la densité de courant de court-circuit Jsc, qui est définie comme [14] :

Jsc = (e/hc) ∫ λ A(λ) Φ(λ) dλ (1)

où Φ(λ) est le spectre de densité d'énergie solaire AM1.5G, e est la charge élémentaire, h est la constante de Planck et c est la vitesse de la lumière dans le vide. Le calcul suppose que tous les porteurs photogénérés sont collectés par les électrodes puisque la longueur de diffusion des porteurs minoritaires est assez longue dans CH₃NH₃PbI₃ et le silicium cristallin.

Résultats et discussion

Dans le but de clarifier les rôles que joue le réseau de nanotrous sur l'absorption de lumière dans les cellules solaires tandem et afin de guider correctement la conception des propriétés optiques, nous avons calculé la courbe d'absorption du réseau de nanotrous sous différents rapports de remplissage. Dans le processus de simulation de l'expérience, une couche de CH₃NH₃PbI₃ de 300 nm et un substrat silicium de 1 μm ont été appliqués pour capturer les photons. Comme montré aux Fig. 3a, b, la hauteur des nanotrous inférieurs est restée fixe à la valeur de 600 nm contre les différentes périodes, respectivement. Avec l'augmentation de la valeur du rapport de remplissage de 0,1 à 0,9, la courbe d'absorption peut être divisée en trois parties. Au début, l'absorption présentait une performance décroissante dans une courte plage de longueurs d'onde de 300 à 600 nm. Ensuite, l'absorption de la couche pérovskite a été observée pour former une diminution dans la plage de 600 à 850 nm, tandis que la résonance, au contraire, atteint son point de départ à 600 nm. La troisième partie se situe dans la plage de 850 à 1100 nm, et elle contient trois pics de résonance d'absorption au total. Considérant que la limitation de la dominance de la couche pérovskite sur l'absorption des longueurs d'onde pourrait atteindre jusqu'à 850 nm, cette valeur peut également être considérée comme la longueur d'onde seuil de CH₃NH₃PbI₃ dans notre modèle.

D'après la Fig. 3c, on peut voir que la densité de photocourant et η montrent une corrélation positive, ce qui signifie qu'elle augmentera avec l'augmentation de η. Quant au paramètre de période fixe, l'augmentation de la densité de courant apparaît d'abord dans une étape à croissance rapide, et Ji entre progressivement dans la plage de saturation où le rapport de remplissage est supérieur à 0,5 en raison de la distribution inégale des longue et courtes longueurs d'onde dans AM1.5G. Avec l'augmentation de la valeur du rapport de remplissage, l'efficacité d'absorption du substrat silicium a été améliorée en conséquence ; cependant, le matériau silicium semble diminuer dans une période unique. Par conséquent, le rapport de remplissage du réseau de nanotrous en silicium devrait présenter une valeur optimale. Le pic de résonance d'absorption atteint la valeur proche de 1000 nm dans le spectre, et le pic peut être considéré comme atteignant son maximum lorsque la période est de 500 nm comparé à celle des deux autres conditions. La figure 3d montre la courbe de l'augmentation de la densité de photocourant le long de l'augmentation du rapport de remplissage sous la condition P = 500 nm. De plus, la ligne rouge peut être obtenue par l'ajustement polynomial. On peut conclure que lorsque le rapport de remplissage atteint exactement 0,5, un point d'inflexion apparaîtra dans la croissance de la densité de photocourant.

Conformément à l'analyse ci-dessus, les paramètres d'absorption optimisés des cellules tandem sur la base du réseau de nanotrous se trouvent à la période de 500 nm et le rapport de remplissage est exactement de 0,5. Afin de clarifier davantage le mécanisme d'émission de l'absorption de lumière, les spectres d'absorption contre les différentes hauteurs de nanotrous sont comparés dans la condition mentionnée. La Fig. 3a, b montre le changement de tendance de variation de l'absorption spectrale et de la densité de photocourant le long de l'augmentation des hauteurs de nanotrous, respectivement. On peut résumer que le pic d'absorption à la longueur d'onde de 1000 nm montre une forte dépendance avec la hauteur des nanotrous, tandis que la dépendance des deux autres pics d'absorption montrés à la Fig. 4b sur la hauteur des nanotrous est très faible. Un tel résultat indique que la résonance de Mie domine l'excitation. D'après la Fig. 4c, d, l'augmentation significative de la densité de courant peut être observée pour grimper de 14,53 à 15,68 mA/cm² lorsque la profondeur est inférieure à 300 nm, et lorsque les valeurs h sont supérieures à 300 nm, la valeur atteindra une figure presque saturante. Une telle faible dépendance à la hauteur des nanotrous peut être utile en termes de conception ainsi que de fabrication des réseaux de nanotrous en pratique.

Comme principe général, lorsque l'onde lumineuse pénètre dans la structure d'interface des cellules solaires tandem, les effets de diffusion et d'émission apparaîtront. La diffusion de l'onde lumineuse causée par la structure du réseau de nanotrous allongera le chemin de propagation des photons. Afin d'analyser davantage l'absorption de lumière des cellules solaires tandem pérovskite/Si avec réseau de nanotrous, les expériences simulées choisissent la distribution d'intensité du champ électrique en section transversale (|E|²) à 500 nm, 600 nm, 700 nm, 800 nm, 900 nm et 1000 nm de longueur d'onde, tandis que la hauteur est conçue pour être fixée à la valeur de h restant à 900 nm, ce qui est également montré à la Fig. 5. Le profil spatial de l'absorption optique par unité de volume dans le plan x-z peut être divisé en trois parties, qui sont la pérovskite, le réseau de nanotrous et le substrat silicium. Dans la partie du réseau de nanotrous, le silicium structuré est espacé avec les nanotrous remplis de TiO₂, qui est marqué par une ligne pointillée à la Fig. 5a.

La Fig. 5a, b suggère que la cellule supérieure pourrait dominer l'absorption des courtes longueurs d'onde (< 600 nm) ; cependant, l'effet anti-réflexion produit par le réseau de nanotrous sous la longueur d'onde de 600 nm semble être plus exceptionnel comparé à celui sous la longueur d'onde de 500 nm. Cependant, en raison du coefficient d'absorption plus faible du silicium, son absorption à mi-longueur d'onde (500-600 nm) est inférieure à celle de la structure plane. Aussi grâce à l'existence des nanotrous périodiques, un effet d'interférence évident dans la couche pérovskite supérieure peut également être observé, ce qui signifie que la réflexion de la lumière à 700 nm et 800 nm pourrait revenir dans les cellules supérieures et améliorer leur absorption.

Pourvu que la pérovskite ait un bord d'absorption net à 850 nm, et alors, la longueur d'onde à 900 nm et 1000 nm sera transmise vers et sera principalement absorbée par les cellules inférieures, comme montré à la Fig. 5e, f. Avec le remplissage de TiO₂ dans le réseau de nanotrous en silicium, la distribution périodique de la différence d'indice de réfraction conduit à ce que les cellules inférieures soient destinées à supporter les modes guidés qui sont situés le champ électromagnétique près des tandems, et le couplage de la lumière incidente avec ces modes guidés conduit à une augmentation proéminente de l'absorption. Pour illustrer la faisabilité de cette approche, quatre cas différents ont été simulés pour conduire l'analyse sous différentes hauteurs de réseau de nanotrous. Tous ces absorptions ont les mêmes paramètres de réseau de nanotrous que η = 0,5 et P = 500 nm, et leur longueur d'onde de lumière incidente est fixée à 900 nm, comme montré à la Fig. 6. L'interaction des modes guidés supportés est significativement améliorée le long de l'augmentation de la hauteur des nanotrous.

Conclusions

En résumé, cet article a étudié la combinaison de cellules solaires tandem pérovskite/silicium avec le réseau de nanotrous comme une voie pratique pour qu'un dispositif atteigne un dispositif tandem à haute efficacité. Nous avons trouvé que si un ensemble optimisé de réseau de nanotrous η = 0,5 et P = 500 nm augmente de la valeur de 14,53 mA/cm² à 15,68 mA/cm² lorsque la profondeur du réseau est inférieure à 300 nm, un tel dispositif peut servir de prémisse pour une haute efficacité. Ensuite, par l'introduction d'un réseau de nanotrous rempli de TiO₂, nous avons prouvé davantage que le mode d'absorption de lumière des cellules tandem se transformerait en un mode mixte avec divers modes d'absorption de lumière. La réduction sélective en courte longueur d'onde entraîne la diminution de l'absorption des photons de courte longueur d'onde ; cependant, l'interférence qui génère le piégeage de lumière dans la cellule supérieure et le piégeage de lumière guidé par l'indice dans la cellule inférieure peuvent fonctionner comme une amélioration significative de l'absorption sélective du tandem. Les résultats expérimentaux ci-dessus prouvent que c'est une voie prometteuse pour améliorer l'absorption des cellules solaires tandem pérovskite/silicium.

Disponibilité des données et matériaux

Les conclusions faites dans ce manuscrit sont basées sur les données (texte principal et figures) présentées et montrées dans cet article.

Abréviations

FDTD :

Différences finies dans le domaine temporel