Analyse par premiers principes des défauts ponctuels dans les super-réseaux GaAs/AlAs : stabilité, structure de bande et mobilité

Résumé

Les super-réseaux semi-conducteurs avancés jouent un rôle important dans des applications critiques de haute technologie futures telles que l'aérospatiale, la physique des hautes énergies, la détection d'ondes gravitationnelles, l'astronomie et les domaines nucléaires. Dans de telles conditions extrêmes comme les environnements à haute irradiation, ces super-réseaux semi-conducteurs tendent à générer divers défauts qui peuvent finalement entraîner la défaillance des dispositifs. Cependant, dans le super-réseau comme GaAs/AlAs, la stabilité de phase et l'impact sur les performances des dispositifs des défauts ponctuels ne sont toujours pas clairs à ce jour. Les calculs actuels montrent que dans le super-réseau GaAs/AlAs, les défauts d'antisite sont énergétiquement plus favorables que les défauts de lacune et interstitiels. Les défauts As_X (X = Al ou Ga) et X_As induisent toujours la métallicité du super-réseau GaAs/AlAs, tandis que les défauts d'antisite Ga_Al et Al_Ga ont des effets légers sur la structure électronique. Pour le super-réseau GaAs/AlAs avec des défauts interstitiels ou de lacune, on trouve une réduction significative du gap de bande ou une métallicité induite. Des calculs supplémentaires montrent que les défauts interstitiels et de lacune réduisent la mobilité électronique de manière significative, tandis que les défauts d'antisite ont des influences relativement plus faibles. Ces résultats font progresser la compréhension des effets de dommages par rayonnement du super-réseau GaAs/AlAs, fournissant ainsi des orientations pour la conception de super-réseaux semi-conducteurs électroniques et optoélectroniques hautement stables et durables pour des applications en environnements extrêmes.

Contexte

Le super-réseau (SL) est un matériau artificiel constitué de couches minces alternées de deux composants différents ou plus. Le (GaAs)_n/(AlAs)_m est l'un des SL les plus importants depuis le développement des transistors à haute mobilité électronique (HEMT) et des lasers à cascade quantique (QCL) il y a quelques décennies [1,2,3,4,5,6]. Récemment, grâce aux avancées des techniques d'épitaxie de films et de nanofabrication, les SLs et nanodispositifs basés sur (GaAs)_n/(AlAs)_m avec (n + m) variant de 2 à 10 ont démontré des propriétés physiques excitantes liées à la luminescence et l'absorption optique, l'absorption à deux phonons, et les spectres Raman et infrarouge, trouvant ainsi des applications prometteuses en optoélectronique, détection, LED, énergie et domaines laser civils et industriels [7,8,9,10,11,12]. Parallèlement, pour d'autres applications critiques de haute technologie telles que l'aérospatiale, la physique des hautes énergies, la détection d'ondes gravitationnelles, l'astronomie, les voyages spatiaux, les domaines nucléaires et de sécurité nationale, les SLs et dispositifs semi-conducteurs sont exposés à différents environnements de rayonnement, c.-à-d., rayons X, neutrons, électrons, ions, etc., qui peuvent entraîner la génération de défauts contenant des impuretés, lacunes, interstitiels, antisites et complexes de ceux-ci. Puisque les matériaux semi-conducteurs et les propriétés physiques associées jouent un rôle important dans le fonctionnement de ces dispositifs électroniques et circuits intégrés, de petites quantités de défauts peuvent modifier drastiquement leurs propriétés optiques et de transport, surtout dans les systèmes multicouches [13].

Les effets d'impuretés étrangères ou de défauts intrinsèques sur les SLs semi-conducteurs et leurs matériaux composants ont été largement étudiés au cours des dernières décennies. Zollo et al. ont employé la méthode de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour étudier la stabilité des défauts ponctuels dans GaAs, et ont trouvé que les défauts d'antisite étaient plus favorables [14]. Kahaly et al. ont étudié la structure de SL GaAs/AlAs par la méthode DFT et ont trouvé que le défaut de lacune d'arsenic (V_As) à et près de l'interface menait à un 2-DEG quasi conducteur entre diélectriques arseniures isolants [7]. Spasov et al. ont étudié les effets d'impuretés d'azote sur le transport de porteurs et la recombinaison électron-trous dans les diodes SL GaAs/AlAs [9]. Ils ont rapporté que les impuretés N modifiaient l'énergie de la minibande électronique et gênaient la diffusion électronique à travers la minibande SL, ce qui peut conduire à une forte recombinaison radiative de paires électron-trou [9]. Wang et al. ont étudié l'interdiffusion induite par l'impureté Zn dans les structures SL GaAs/AlAs en employant une méthode de dynamique moléculaire ab initio (AIMD) [15]. Leurs résultats suggéraient que la diffusion du Zn était assistée par les éléments du groupe III, qui étaient éjectés dans le canal interstitiel et diffusaient rapidement, désordonnant ainsi le super-réseau [15]. Mitra et Stark ont trouvé que la présence de lacunes améliorait l'intermélange Ga/Al dans le SL GaAs/AlAs, résultant du mécanisme de diffusion à anneau à deux atomes proposé [16]. Récemment, une simulation AIMD de la réponse au rayonnement du SL GaAs/AlAs a été réalisée [17], dans laquelle les énergies minimales pour chaque atome à être déplacé de manière permanente de son site de réseau ont été déterminées, les voies de génération de défauts ont été fournies, et les types de défauts créés ont été identifiés. Il a été révélé que la paire de Frenkel Ga (ou Al ou As) créée et la paire d'antisite As_Ga-Ga_As ont des effets profonds sur la distribution de la densité d'états et la structure de bande du SL GaAs/AlAs [17].

Jusqu'à présent, la stabilité des défauts ponctuels dans la structure SL et les propriétés de transport comme la mobilité des porteurs restent inconnues. Il est donc d'une importance vitale d'étudier comment la présence de défauts de lacune, interstitiels et d'antisite influence la stabilité structurale et les propriétés électriques du SL GaAs/AlAs. Dans cette étude, la stabilité de phase de lacunes simples Ga (ou Al ou As), d'interstitiels simples Ga (ou Al ou As) et d'antisites simples Ga_As (ou Al_As ou As_Ga ou As_Al) ont été étudiés. Il est montré que les défauts d'antisite sont énergétiquement plus favorables que les défauts de lacune et interstitiels. Les structures de bande de ces états défectueux ont été étudiées par la méthode DFT hybride, qui incorpore une portion d'échange exact de la théorie de Hartree-Fock avec le reste de l'énergie d'échange-corrélation d'autres sources (ab initio ou empirique) [18], et devrait offrir une description plus précise de la structure électronique des matériaux semi-conducteurs que la DFT standard. En particulier, la mobilité électronique a été prédite. Il s'avère que les défauts interstitiels et de lacune réduisent la mobilité électronique de manière significative, tandis que les défauts d'antisite ont des influences relativement plus faibles. Ce travail fera progresser la compréhension des effets de dommages par rayonnement du super-réseau semi-conducteur et fournira des orientations pour la conception de super-réseaux semi-conducteurs électroniques et optoélectroniques hautement stables et durables pour des applications en environnements extrêmes.

Méthodes

Dans cette étude, les relaxations structurales sont effectuées dans le cadre standard DFT et les structures de bande sont calculées par le DFT hybride dans le cadre de Heyd-Scuseria-Emzefhof (HSE) [19] basé sur les structures relaxées. Tous les calculs sont réalisés en utilisant le Vienna Ab Initio Simulation Package (VASP) [20]. Les pseudopotentiels à ondes planes augmentées par projecteur sont utilisés pour décrire l'interaction entre ions et électrons, et les effets d'échange-corrélation sont traités en utilisant l'approximation de densité locale dans la paramétrisation de Ceperley-Alder [21]. Les critères de convergence pour les énergies totales et les forces sont 10⁻⁴ eV et 10⁻³ eV/Å, respectivement. Le groupe ponctuel d'origine du cristal AlAs et GaAs est le groupe T_d de blende de zinc, comme montré Fig. 1a. L'illustration des défauts ponctuels considérés est fournie Fig. 1b. Le SL GaAs/AlAs contenant deux monocouches de GaAs alternant avec deux monocouches de AlAs est considéré dans cette étude et la configuration géométrique est illustrée Fig. 2, avec les défauts ponctuels considérés.

Résultats et discussion

Propriétés d'état fondamental de GaAs et AlAs

Comme montré dans le Tableau 1, les constantes de réseau du GaAs et AlAs massiques sont déterminées à 5,61 et 5,63 Å, respectivement, ce qui concorde bien avec les valeurs expérimentales et théoriques autres [22,23,24]. Il semble que le désaccord de réseau entre GaAs et AlAs est faible, et la constante de réseau du SL GaAs/AlAs est fixée à la valeur intermédiaire de 5,62 Å. Le module de volume est calculé par \( B=\frac{1}{3}\left({C}_{11}+2{C}_{12}\right) \) [25], où C₁₁ et C₁₂ représentent les constantes élastiques. Le module de volume du GaAs est calculé à 76,3 GPa, proche du résultat de 76,5 GPa pour AlAs. Ces résultats sont en accord raisonnable avec les données théoriques et expérimentales [22, 26, 27].

Énergie de formation des défauts dans le super-réseau GaAs/AlAs

Pour le SL GaAs/AlAs et les états massiques, l'énergie de formation du défaut est calculée par \( {E}_f={E}_{def}-{E}_{undef}+\sum \limits_i\Delta {n}_i{\mu}_i \) [28]. Ici, E_def est l'énergie totale de la cellule de simulation défectueuse après relaxation, E_undef est l'énergie totale de la supercellule idéale relaxée, Δn_i est le changement dans le nombre d'espèces i (i = Ga, Al, ou As), et μ_i est le potentiel chimique de l'espèce i [28].

Pour le XAs massique (X = Al ou Ga), les potentiels chimiques d'As et X obéissent aux contraintes suivantes : \( {\mu}_X\le {\mu}_X^{bulk} \), \( {\mu}_{As}\le {\mu}_{As}^{bulk} \), et \( {\mu}_{As}+{\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk} \), où \( {\mu}_X^{bulk} \), \( {\mu}_{As}^{bulk} \), et \( {\mu}_{XAs}^{bulk} \) correspondent à l'énergie totale de X massique, As massique et XAs massique, respectivement. Les énergies de formation des défauts sous condition riche en X, c.-à-d., \( {\mu}_X={\mu}_X^{bulk} \) et \( {\mu}_{As}={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_X^{bulk} \), et condition riche en As, c.-à-d., \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \) et \( {\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), sont résumées dans le Tableau 2. Pour GaAs, sous conditions riches en As, le défaut d'antisite As_Ga (As occupant le site de réseau Ga) est le plus énergétiquement favorable, comme indiqué par la plus petite énergie de formation de 1,57 eV. Le défaut suivant favorable est le défaut d'antisite Ga_As (Ga occupant le site de réseau As), avec une énergie de formation de 2,31 eV. L'interstitiel As (As_int) a la plus grande énergie de formation de 5,20 eV, suggérant qu'il est plus difficile à former que les autres défauts ponctuels considérés. Sous conditions riches en Ga, les défauts V_Ga, As_int et As_Ga ont des énergies de formation plus grandes, et les défauts V_As, Ga_int et Ga_As ont des énergies de formation plus petites, comparées à la condition riche en As. Évidemment, la stabilité du défaut dépend de l'environnement chimique. Comparé à GaAs, les énergies de formation des défauts dans AlAs sont généralement plus grandes, sauf les cas de As_int et As_X (X = Al ou Ga) sous conditions riches en As. Les défauts d'antisite As_Al et Al_As sont déterminés comme les plus favorables sous conditions riches en As et riches en Al, respectivement. Similaire au cas de GaAs, As_int est aussi défavorable dans AlAs. Les énergies de formation des défauts sous conditions riches en As et riches en X (X = Ga ou Al) dans le XAs massique sont tracées Fig. 3. La Figure 3a montre que les défauts d'antisite As_Ga et Ga_As sont plus favorables sous conditions riches en As et riches en Ga, respectivement. Il est noté que le défaut d'antisite As_Al est préférable dans la plupart des cas (voir Fig. 3b). Sous condition riche en Al, la stabilité de phase des défauts Al_As, V_As et As_Al sont proches l'une de l'autre, comme indiqué par les énergies de formation de 3,0, 3,16 et 3,24 eV, respectivement. Aussi, nous trouvons que dans GaAs et AlAs, la non-favorabilité de As_int est indépendante de l'environnement chimique. Zollo et al. ont effectué des calculs par premiers principes sur GaAs et leurs résultats DFT montraient que les énergies de formation de As_Ga et Ga_As étaient plus petites que celles pour les défauts de lacune et interstitiels [14], ce qui est cohérent avec nos résultats.

Les E_f dans la structure SL GaAs/AlAs sont aussi calculées sous condition riche en As, c.-à-d., \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \), \( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al As}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), et \( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga As}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), et condition riche en cation, c.-à-d., \( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al}^{bulk} \), \( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga}^{bulk} \) et \( {\mu}_{As}=\left({\mu}_{SL}^{bulk}-{n}_{Al}\times {\mu}_{Al}^{bulk}-{n}_{Ga}\times {\mu}_{Ga}^{bulk}\right)/{n}_{As} \), où n_Al, n_Ga, et n_As représentent le nombre d'atomes Al, Ga et As dans la cellule de simulation, respectivement. Comme montré dans le Tableau 3, le défaut Al_Ga a des énergies de formation négatives, c.-à-d., −0,62 et −0,27 eV sous conditions riches en As et riches en cation, respectivement, indiquant que la formation du défaut d'antisite Al_Ga est un processus exothermique. Quant au défaut Ga_Al, les énergies de formation sont aussi faibles que −0,01 eV sous condition riche en As et 0,29 eV sous condition riche en cation. Évidemment, la formation des défauts d'antisite Al_Ga et Ga_Al dans la structure SL GaAs/AlAs sont beaucoup plus faciles que les autres défauts ponctuels. Sous condition riche en As, les énergies de formation des seconds défauts les plus favorables As_Ga et As_Al sont déterminées à 1,67 et 1,74 eV, respectivement. Pour les interstitiels, la stabilité de phase suit la tendance Ga_int > Al_int > As_int sous conditions riches en As et riches en cation. Les énergies de formation des défauts dans la structure SL GaAs/AlAs sont aussi tracées Fig. 3c. Comparé au GaAs massique, les défauts ponctuels dans le SL GaAs/AlAs sont généralement plus difficiles à former, sauf le cas de As_int (voir Fig. 3a, c). Les énergies de formation de As_int dans le GaAs massique sont 5,20 et 5,81 eV sous conditions riches en As et riches en Ga, qui sont légèrement plus grandes que les valeurs correspondantes de 5,01 et 5,76 eV dans le SL GaAs/AlAs. Comme montré Fig. 3b et c, la stabilité des défauts ponctuels dans l'AlAs massique et la structure SL montre un caractère différent. Les défauts Al_As et As_int sont plus énergétiquement favorables dans le SL GaAs/AlAs que dans l'AlAs massique, tandis que le défaut V_As est plus préférable dans l'AlAs massique que dans la structure SL. Il est notable que sous conditions riches en As et riches en Al, les énergies de formation de Al_int dans l'AlAs massique sont comparables à celle dans le SL GaAs/AlAs. Similaire au cas de Al_int, le défaut V_Al dans l'AlAs massique et la structure SL montrent une favorabilité similaire, comme indiqué par les énergies de formation comparables. Dans le cas du défaut As_Al, l'énergie de formation sous condition riche en As est plus petite (1,46 eV) dans la structure SL, tandis que sous condition riche en cation, la valeur est plus petite (3,10 eV) dans l'AlAs massique, suggérant que la stabilité de As_Al dépend de l'environnement chimique.

En comparant la stabilité des défauts dans l'AlAs massique, GaAs et SL GaAs/AlAs, nous trouvons que les défauts d'antisite sont toujours plus préférables que les lacunes et interstitiels, surtout pour les cas de Ga_Al et Al_Ga dans le SL GaAs/AlAs. Il est aussi noté que sous conditions riches en As et riches en cation, le défaut As_int est le plus difficile à former dans les deux états massiques et la structure SL GaAs/AlAs.

Effets des défauts ponctuels sur les structures de bande du super-réseau GaAs/AlAs

L'état pur du super-réseau GaAs/AlAs

Les gaps de bande pour le GaAs massique, AlAs et SL GaAs/AlAs sont résumés dans le Tableau 4, et leurs structures de bande sont présentées Fig. 4. Les calculs DFT hybrides déterminent le gap de bande direct de GaAs à 1,44 eV (voir Fig. 4a), ce qui concorde bien avec la valeur expérimentale de 1,52 eV [29] et d'autres calculs [24]. En revanche, la DFT standard prédit une valeur de gap de bande de 0,5 eV, qui sous-estime largement le gap de bande de GaAs. Pour AlAs, la structure de bande est de caractère indirect et le gap de bande DFT hybride est 2,16 eV (voir Fig. 4b), ce qui est 0,85 eV plus grand que le résultat DFT et en bon accord avec la valeur expérimentale de 2,22 eV [23]. Comme montré Fig. 4c, le gap de bande du SL GaAs/AlAs est déterminé comme direct et est cohérent avec l'étude de Botti et al., qui ont trouvé le gap de bande du SL (GaAs)_m/(AlAs)_m (m ≥ 2) direct au point Γ [3]. Dans nos calculs, le gap de bande direct pour le SL GaAs/AlAs est déterminé à 2,06 eV par la méthode DFT hybride, ce qui est en accord avec la valeur expérimentale de 2,10 eV [30].

Effets des défauts d'antisite sur la structure de bande du super-réseau GaAs/AlAs

Dans la structure SL GaAs/AlAs, les défauts d'antisite Ga_Al et Al_Ga sont plus énergétiquement favorables que les autres défauts ponctuels. Comme montré Fig. 5a et b, les structures de bande des états défectueux Ga_Al et Al_Ga sont très similaires à celle de l'état pur et les gaps de bande sont déterminés à 1,98 et 2,01 eV, respectivement. Cela devrait être dû au fait que les éléments chimiques Al et Ga ont une configuration d'électrons de valence similaire, c.-à-d., 3s²3p¹ pour Al et 4s²4p¹ pour Ga, et aucun électron ou trou supplémentaire n'est introduit lors de la formation des défauts d'antisite Ga_Al et Al_Ga. Les structures de bande pour les états défectueux As_Ga et As_Al sont dépeintes Fig. 5c et d. Il s'avère que ces deux défauts modifient considérablement la structure de bande du SL GaAs/AlAs. Les deux défauts d'antisite As_Ga et As_Al introduisent des électrons supplémentaires et agissent comme dopants de type n. Les niveaux d'impureté sont trouvés loin des bandes de valence et traversent le niveau de Fermi, comme montré Fig. 5c et d. Ces niveaux de défaut profonds peuvent agir comme centres de recombinaison pour les porteurs.

La Figure 6 présente les structures de bande et la densité d'états partielle (DOS) du SL défectueux avec les défauts Ga_As et Al_As. Comme montré Fig. 6a, la structure de bande pour le SL défectueux Ga_As est de caractère scindé en spin. Dans les sous-bandes spin-down, le niveau de Fermi traverse les niveaux de défaut introduits par le défaut Ga_As, indiquant un caractère demi-métallique du SL défectueux. Selon la définition du gap demi-métallique [31], le gap de bande de l'état défectueux Ga_As est d'environ 0,10 eV. Comme montré dans le DOS partiel du SL défectueux avec Ga_As, les sous-bandes spin-down près du niveau de Fermi sont principalement contribuées par les ondes partielles p. En raison des configurations d'électrons de valence similaires entre atomes Ga et Al, les structures de bande spin-up et spin-down calculées de l'état défectueux Al_As sont déterminées (voir Fig. 6b), et le gap de bande est calculé à 0,15 eV. Globalement, les défauts d'antisite Al_Ga et Ga_Al ont des effets négligeables sur la structure électronique du SL GaAs/AlAs. Il est aussi noté que le SL défectueux avec les défauts As_Al et As_Ga montrent la métallicité, tandis que les SLs défectueux avec Ga_As et Al_As sont demi-métalliques.

Effets des défauts de lacune sur la structure de bande du super-réseau GaAs/AlAs

Les structures de bande de la structure SL avec différentes lacunes sont tracées Fig. 7, et leurs DOS partiels correspondants sont dépeints Fig. 8. Le caractère scindé en spin de la structure de bande est aussi trouvé dans le cas du SL défectueux avec les défauts V_Ga et V_Al, comme montré Fig. 7a et b. En effet, le retrait d'atomes de leurs positions originales laisse quatre liaisons pendantes liées aux orbitaux sp³. Pendant la relaxation structurale, les atomes les plus proches autour de la lacune sont déplacés de manière égale vers le site de réseau vide, ce qui résulte en une symétrie de site définie par le groupe ponctuel tétragonal D_2d. Les niveaux de défaut induits apparaissent près de la bande de valence et se situent dans la région interdite du SL GaAs/AlAs. Le gap de bande est déterminé à 0,47 et 0,44 eV pour le SL avec les défauts V_Ga et V_Al, respectivement. Comme montré dans le DOS partiel du SL défectueux avec V_Ga et V_Al (voir Fig. 8a et b), l'influence principale des lacunes du groupe III est sur les états p. Comme montré Fig. 7c, la structure de bande du SL défectueux avec le défaut V_As se scinde en parties spin-up et spin-down, et les niveaux de défaut apparaissent près de la bande de conduction. Puisque le défaut V_As agit comme un dopant de type n, le niveau de Fermi se déplace vers une énergie plus élevée et traverse le bord du niveau de défaut. Kahaly et al. ont étudié les propriétés électriques des hétérointerfaces GaAs-AlAs et ont trouvé que le défaut V_As à l'interface mène à un quasi 2-DEG [7], ce qui est cohérent avec nos résultats. Nos calculs montrent que les lacunes ont différents effets sur la structure de bande du SL GaAs/AlAs, c.-à-d., le défaut V_As induit la métallicité du SL GaAs/AlAs, et les défauts V_Ga et V_Al réduisent le gap de bande de la structure SL de manière significative.

Effets des défauts interstitiels sur la structure de bande du super-réseau GaAs/AlAs

La Figure 9 présente les structures de bande de la structure SL avec des défauts interstitiels. Il est noté que le niveau de Fermi se déplace vers une énergie élevée et traverse le bord de la bande de conduction (voir Fig. 9a et b), du fait que les interstitiels du groupe III sont des défauts donneurs. Par conséquent, les SLs défectueux avec Ga_int et Al_int montrent un caractère métallique. Comme montré Fig. 9c, dans les parties spin-up et spin-down de la structure de bande, les niveaux d'impureté apparaissent près de la bande de conduction et le niveau de Fermi traverse le bord du niveau d'impureté, indiquant la métallicité induite du SL GaAs/AlAs défectueux avec As_int. Évidemment, les défauts interstitiels changent significativement les structures électroniques du SL GaAs/AlAs et induisent généralement la métallicité de la structure SL défectueuse.

En comparant les structures de bande et DOS partiels représentatifs du SL GaAs/AlAs avec antisites, lacunes et interstitiels, nous trouvons que les défauts modifient considérablement les structures électroniques, sauf les cas de Ga_Al et Al_Ga défauts d'antisite. De plus, le rétrécissement du gap de bande et même la métallicité sont induits, ce qui influencera drastiquement la performance du SL GaAs/AlAs.

Effets des défauts ponctuels sur la mobilité électronique du super-réseau GaAs/AlAs

La mobilité électronique à 0 K peut être calculée à partir de l'équation μ = eτ/m^∗, où e est la charge électronique, τ est le temps de relaxation, et m^∗ est la masse effective du porteur [32]. Les masses effectives électroniques peuvent être évaluées à partir de la courbure des structures de bande via la relation \( {m}^{\ast }={\mathrm{\hslash}}^2{\left(\frac{d^2\varepsilon }{dk^2}\right)}^{-1} \) [32], où ℏ est la constante de Planck réduite, k est le vecteur d'onde, et ε est l'énergie du minimum de la bande de conduction. Comme montré Fig. 4a et b, nous obtenons m^* = 0,057 m_e pour GaAs et m^* = 0,19 m_e pour AlAs, concordant bien avec les valeurs expérimentales de 0,057 m_e pour GaAs [33] et 0,124 m_e pour AlAs [34], où m_e est la masse électronique statique. Le temps de relaxation pour AlAs et GaAs est supposé être 0,17 et 0,48 ps, respectivement [35]. La mobilité électronique de GaAs et AlAs à 0 K sont calculées à 1,48 × 10⁴ cm²/Vs et 1,57 × 10³ cm²/Vs, respectivement, ce qui est comparable aux valeurs expérimentales de 0,94 × 10⁴ cm²/Vs pour GaAs [36] et 0,28 × 10³ cm²/Vs pour AlAs [37].

Comme montré dans le Tableau 5, la masse effective électronique au point Γ (\( {m}_{\Gamma}^{\ast } \)) est déterminée à 0,113 m_e pour le SL GaAs/AlAs pur et le temps de relaxation τ est supposé être 0,4 ps [38]. La mobilité électronique le long de la direction z, c.-à-d., direction Γ-X dans la zone de Brillouin (μ_{Γ − X}) est calculée à 0,623 × 10⁴ cm²/Vs pour le SL GaAs/AlAs idéal, ce qui est comparable à la valeur expérimentale de 1,0 × 10⁴ cm²/Vs [38]. Quant au SL défectueux avec des défauts d'antisite, la valeur de μ_{Γ − X} est comparable à celle pour le SL idéal, sauf pour les cas des défauts Ga_As et Al_As. La mobilité électronique le long de la direction Γ-X est déterminée à 0,263 × 10⁴ cm²/Vs et 0,311 × 10⁴ cm²/Vs pour les états défectueux Ga_As et Al_As, respectivement, qui sont beaucoup plus petites que celle pour l'état idéal. Il est noté que les défauts Ga_int, Al_int et As_int réduisent aussi la mobilité électronique de manière significative, comme indiqué par les valeurs de 0,225 × 10⁴ cm²/Vs pour Ga_int, 0,243 × 10⁴ cm²/Vs pour Al_int et 0,315 × 10⁴ cm²/Vs pour As_int. Comparé aux défauts d'antisite et interstitiels, les lacunes ont les effets les plus profonds. Pour les défauts V_Ga et V_Al, les valeurs de μ_{Γ − X} sont environ six fois plus petites que celle de l'état pur. Le défaut V_As diminue aussi significativement la mobilité électronique, comme indiqué par 0,127 × 10⁴ cm²/Vs. Tanaka et al. ont étudié les effets de l'irradiation électronique sur les propriétés électriques des hétérostructures GaAs/AlGaAs et ont trouvé que la mobilité électronique était réduite à des doses supérieures à 5 × 10²⁰ cm⁻² [10]. Surtout, la création de défauts dans la région de canal GaAs, plutôt que la couche n-AlGaAs, est considérée comme la cause principale de la dégradation de la mobilité [10]. Récemment, il a été suggéré que les électrons sont possiblement piégés par des défauts ou impuretés et produisent des états métastables accompagnés de relaxation de réseau [39]. Par conséquent, la structure électronique et la mobilité des porteurs du SL GaAs/AlAs sont influencées significativement par les défauts ponctuels. Par conséquent, il est nécessaire d'améliorer la tolérance au rayonnement du SL GaAs/AlAs pour améliorer sa performance électronique sous environnement de rayonnement.

Conclusions

Dans ce travail, une étude par théorie de la fonctionnelle de la densité hybride est réalisée pour investiguer les effets des défauts ponctuels sur les propriétés électriques du super-réseau GaAs/AlAs (SL). Les énergies de formation des défauts calculées montrent que les défauts d'antisite sont les plus favorables dans le GaAs et AlAs massiques. Dans la structure SL GaAs/AlAs, les défauts d'antisite sont toujours dominants sous conditions riches en cation et riches en As et les défauts interstitiels sont très difficiles à former sur toute la gamme des potentiels chimiques. Il est montré que les différents défauts ponctuels ont divers effets sur les structures électroniques du SL GaAs/AlAs. Les défauts As_X (X = Al ou Ga) et X_As d'antisite induisent toujours la métallicité, bien que les SLs défectueux avec les antisites X_As montrent une scission de spin. Quant aux lacunes, le SL défectueux avec V_As montre un caractère métallique, et les défauts de lacune du groupe III réduisent le gap de bande du super-réseau de manière significative. La métallicité est aussi trouvée dans le SL GaAs/AlAs défectueux avec les défauts interstitiels. Les calculs supplémentaires de mobilité des porteurs montrent que les défauts interstitiels et de lacune réduisent la mobilité électronique de manière significative, tandis que les défauts d'antisite ont une influence relativement plus faible.

Abréviations

2-DEG :

Gaz d'électrons bidimensionnel

AIMD :

Dynamique moléculaire ab initio

Al :

Aluminium

AlAs :

Arséniure d'aluminium

As :

Arsenic

As_X :

As occupant le site de réseau X

DFT :

Théorie de la fonctionnelle de la densité

Ga :

Gallium

GaAs :

Arséniure de gallium

HEMT :

Transistors à haute mobilité électronique

HSE :

Heyd-Scuseria-Emzefhof

LED :

Diode électroluminescente

N :

Azote

DOS :

Densité d'états partielle

QCLs :

Lasers à cascade quantique

SL :

Super-réseau

VASP :

Vienna Ab Initio Simulation Package

V_X (X = Ga, Al ou As) :

Lacune X

X_As :

X occupant le site de réseau As

X_int :

X interstitiel

Zn :

Zinc