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Photodétecteurs UV ZnO modifiés par des nanoparticules Ag à l'aide de l'impression tout-jet d'encre

Résumé

Afin d'améliorer encore les performances du photodétecteur UV ZnO à impression à jet d'encre et de conserver les avantages de la technologie d'impression à jet d'encre, des nanoparticules d'Ag d'impression à jet d'encre (NP) ont été déposées pour la première fois sur le photodétecteur UV à impression jet d'encre ZnO. Les Ag NPs d'impression à jet d'encre peuvent passiver les défauts de surface du ZnO et fonctionner comme des plasmons de surface à partir de la caractérisation de la photoluminescence (PL), de la spectroscopie photoélectronique aux rayons X (XPS) et de la simulation par la méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD). La détectivité normalisée (D * ) du détecteur Ag NP modifié atteint 1,45 × 10 10 Jones à une puissance lumineuse incidente de 0,715   mW, ce qui est supérieur à celui de 5,72 × 10 9 Jones du photodétecteur nu ZnO. La relation de loi de puissance entre le photocourant et la puissance lumineuse incidente du détecteur ZnO modifié par Ag NP est I ordinateur ∝ P 2.34 , ce qui signifie que le photocourant est très sensible au changement de puissance lumineuse incidente.

Introduction

Le ZnO est le matériau prometteur pour fabriquer des diodes électroluminescentes ultraviolettes (UV-LED), des diodes laser (LD), des transistors à couche mince transparents (TFT) et d'autres dispositifs pouvant être utilisés dans la photonique, l'électronique, l'acoustique et la détection [1 ,2,3,4,5,6]. La fabrication de détecteurs UV est l'une des applications importantes du ZnO, car les photodétecteurs UV sont très demandés dans divers domaines et la large bande interdite directe du ZnO est de 3,37 eV, ce qui correspond à la longueur d'onde UV d'environ 365  nm [7]. Les processus de fabrication des dispositifs conventionnels à base de ZnO sont coûteux et longs, car ils contiennent des processus de croissance basés sur la photolithographie et le dépôt sous vide tels que le MBE, le dépôt chimique en phase vapeur (CVD) et la pulvérisation cathodique magnétron [8,9,10,11] . Une solution bon marché a été adoptée par la méthode de dépôt sol-gel, car la méthode ne nécessite pas d'équipement coûteux [12, 13]. Cependant, la méthode de dépôt sol-gel nécessite également des progrès en photolithographie pour répondre aux exigences des applications de dispositifs, qui prendront beaucoup de temps. Pour résoudre les problèmes ci-dessus, le procédé d'impression à jet d'encre est amené à fabriquer des dispositifs à base de ZnO. On pense que la méthode d'impression à jet d'encre est plus économique et pratique. De plus, beaucoup de temps sera économisé car le processus de photolithographie n'est pas requis pendant le processus de fabrication du dispositif à l'aide de la méthode d'impression à jet d'encre [14], qui convient à une application industrielle à grande échelle. Le film et le nanocristal de ZnO pour impression jet d'encre sont réalisés depuis longtemps, et les recherches antérieures pour obtenir du matériau ZnO par impression jet d'encre remontent à avant la dernière décennie [15]. Le concept de photodétecteurs flexibles entièrement imprimés par jet d'encre à base de matériau ZnO a été adopté en 2017 [13]. Bien que les chercheurs aient réussi à obtenir un photodétecteur UV flexible ZnO par une méthode d'impression à jet d'encre dont la longueur d'onde de réponse est de 365  nm [13, 16], la recherche de l'impression à jet d'encre de film mince de ZnO en tant que couche active sur des substrats flexibles fait également défaut. Pour améliorer encore les performances de l'impression jet d'encre, le photodétecteur UV ZnO reste un problème difficile. De nombreuses recherches ont porté sur les photodétecteurs modifiés par des NP métalliques pour améliorer les performances [17,18,19,20,21]. Cependant, aucun d'entre eux n'a fabriqué de photodétecteurs métalliques ZnO modifiés par NP par la méthode d'impression à jet d'encre et les avantages de l'impression à jet d'encre ne peuvent pas être pleinement exploités.

Dans ce travail, c'est la première fois que l'on fabrique des photodétecteurs UV ZnO modifiés par des nanoparticules d'Ag (NP) par impression entièrement à jet d'encre pour améliorer les performances des photodétecteurs UV à base de ZnO. Les Ag NP d'impression jet d'encre sont analysées pour jouer un rôle dans la passivation des défauts de surface des matériaux ZnO, ce qui diminuera le courant d'obscurité et le temps de décroissance du photodétecteur. De l'autre côté, les Ag NPs peuvent également fonctionner comme un plasmon de surface, ce qui est bénéfique pour améliorer le photocourant du photodétecteur. Ainsi, les performances du photodétecteur UV ZnO à impression tout-jet d'encre modifié avec des Ag NP seront améliorées.

Méthodes et expériences

Le diagramme schématique du photodétecteur UV ZnO est illustré à la figure 3a, y compris le film mince de ZnO d'impression à jet d'encre sur un substrat de polyimide (PI), les électrodes d'argent d'impression à jet d'encre et les nanoparticules d'argent fabriquées avec de l'encre d'argent commerciale. Le substrat en polyimide (PI) a été nettoyé successivement dans de l'eau déminéralisée, de l'acétone et de l'isopropanol (IPA) pendant 15 min aux ultrasons. Le graphique en médaillon de la figure 3a est une image optique du photodétecteur UV fabriqué par pliage. L'encre à l'oxyde de zinc a été préparée en dissolvant de la nano-poudre d'oxyde de zinc (Aladdin) dans de la N-méthyl pyrrolidone (Titan) puis en agitant magnétiquement pendant 6 h. Et puis l'encre a été filtrée par un filtre en polytétrafluoroéthylène (PTFE) de 0,5 µm avant l'impression. L'impression a été réalisée à l'aide d'une imprimante à jet d'encre (Dimatix 2850, Fujifilm USA). L'échantillon a été imprimé à 60°C. Le film de ZnO a été imprimé entièrement 15 fois pour augmenter l'épaisseur du film, et l'espacement des gouttelettes a été fixé à 50 um. L'espacement des gouttelettes de l'électrode d'argent et des nanoparticules d'argent a été fixé à 45 et 100 um, respectivement. Des électrodes en argent d'une largeur de 3 mm et d'un espace de 2 mm ont été imprimées à partir de plots de contact. La diffraction des rayons X (XRD), la microscopie électronique à balayage (SEM), la spectroscopie de photoluminescence (PL) et la spectroscopie photoélectronique aux rayons X (XPS) ont été prises pour le film de ZnO pur et le ZnO avec des particules d'Ag pour caractériser l'influence des nanoparticules d'Ag. sur film ZnO.

Résultats et discussion

Le photodétecteur UV ZnO entièrement imprimé par jet d'encre sans Ag NP (ci-après dénommé échantillon témoin) est fabriqué comme échantillon témoin dans cette étude. La surface du film de ZnO d'impression à jet d'encre est caractérisée sur la figure 1a par SEM, et on peut dessiner qu'il existe de nombreuses limites cristallines du film de ZnO, qui est la morphologie de surface typique du film de ZnO d'impression à jet d'encre. La morphologie de surface du photodétecteur ZnO avec impression à jet d'encre Ag NP (ci-après dénommé échantillon Ag NP) est illustrée à la figure 1b. On peut évidemment observer que les Ag NPs ont été imprimées avec succès sur la surface du film de ZnO. La distribution du diamètre des Ag NPs est mesurée par un instrument de granulométrie, et le résultat est illustré à la Fig. 1d. On peut en déduire que le diamètre des Ag NPs varie principalement de 20 à 65 nm. Les courbes XRD 2thêta-oméga des deux échantillons sont présentées sur la figure 1c. À partir des résultats XRD, on peut conclure qu'il existe de nombreuses orientations cristallines dans le film de ZnO, ce qui indique que des frontières cristallines à haute densité sont induites dans le film de ZnO. Les joints cristallins sont considérés comme diminuant le courant d'obscurité en raison de la diffusion aux joints de grains [16]. Les pics Ag (111) et Ag (200) apparaissent à 38,17 et 44,45°, ce qui prouve que les Ag NP d'impression jet d'encre ont été fabriquées avec succès sur le film ZnO.

L'image SEM de a imprimé ZnO et b ZnO imprimé avec des nanoparticules d'Ag imprimées. c Modèles XRD de film de ZnO et sans Ag NPs. d La distribution de taille des nanoparticules d'Ag. Liu et al. [22]

Afin de révéler l'influence des Ag NPs sur les propriétés du film de ZnO et du photodétecteur UV, les simulations PL, XPS et FDTD sont prises et les résultats sont présentés sur la figure 2. À partir du spectre PL normalisé illustré sur la figure 2a, on peut conclure que la luminescence verte de l'échantillon Ag NP diminue par rapport à l'échantillon témoin, ce qui prouve que le VO -, VZn -, et Oi -les défauts liés sont en partie passivés [23,24,25]. Les résultats XPS de la figure 2b montrent également que la densité de VO défauts est fortement réduit pour l'échantillon Ag NP. De plus, le pic –OH apparaît dans l'échantillon témoin qui est causé par l'absorption de surface due à la polarité du film de ZnO [26]. Étant donné que la surface du ZnO est passivée par les Ag NP, l'effet d'absorption est affaibli et aucun pic lié à -OH n'apparaît dans l'échantillon Ag NP. En comparant le résultat XPS de l'échantillon Ag NP à l'échantillon témoin, le pic Ag-O dans les données XPS apparaît autour de 528 eV, ce qui est considéré comme induit par l'oxydation des Ag NP et la passivation de VZn . Parce que la surface spécifique est beaucoup plus élevée, comparez les Ag NPs à l'Ag en vrac et l'oxydation sera plus facile, tandis que les atomes d'Ag seront situés à la position de VZn défauts et liaison avec les atomes O pour passiver VZn défauts. Pour confirmer le rôle des Ag NPs à travailler comme plasmon de surface (SP), la simulation FDTD est prise. Le diamètre du Ag NP pour la simulation est de 40 nm, car le diamètre de la plupart des particules d'Ag variait de 30 à 40  nm. Le modèle est illustré sur les figures 2c et d, et la relation entre l'absorbance et la longueur d'onde est illustrée sur la figure 2e. Bien que le pic d'absorption soit situé à 376,5 nm, il existe toujours une forte absorbance à 365 nm, ce qui signifie que les Ag NP jouent vraiment le rôle de plasmon de surface pour le photodétecteur UV ZnO à 365 nm.

un L'intensité PL normalisée des films de ZnO avec et sans Ag NPs. b Spectres XPS correspondant au niveau de base O-1s du film de ZnO avec et sans Ag NPs. c Les distributions transversales du champ électrique et d la vue de dessus des distributions de champ électrique des Ag NPs sur un film de ZnO simulé par FDTD. e Les courbes d'absorption du film de ZnO avec et sans Ag NPs calculées par FDTD. Liu et al. [22]

Les tests IV dans différentes conditions sont effectués pour caractériser les performances des deux photodétecteurs UV, comme le montre la Fig. 3. Le schéma de structure du photodétecteur UV ZnO modifié par Ag NP à impression tout jet d'encre et la photographie physique sont présentés à la Fig. 3a. Dans l'obscurité et avec une source lumineuse de 365  nm, le test I-V a été effectué sur les deux échantillons et les résultats sont présentés sur la figure 3b. On peut voir que l'échantillon Ag NP a un courant d'obscurité inférieur et un photocourant plus élevé que l'échantillon témoin, ce qui signifie que les performances de l'échantillon Ag NP sont meilleures que celles de l'échantillon témoin. Les tendances du photocourant et de la réactivité (R ) avec le changement de puissance incidente sont représentés sur les Fig. 3 c et d, respectivement. La réactivité est calculée par la formule suivante [22] :

$$ R=\frac{\left|{I}_{\mathrm{light}}\right|\hbox{-} \left|{I}_{\mathrm{dark}}\right|}{P_{ \mathrm{in}}}, $$ (1)

un Structure schématique du photodétecteur UV ZnO modifié par Ag NP et l'encart est une image optique du photodétecteur UV fabriqué par pliage. b Caractéristiques I-V dans l'obscurité et 365 nm UV à 715  mW. c , d La tendance du photocourant et de la réactivité avec une puissance incidente et une réactivité différentes. e La relation entre la détectivité normalisée (D *) et l'inverse de NEP (1/NEP). Liu et al. [22]

dans lequel le I lumière et Je sombre sont respectivement le photocourant et le courant d'obscurité. Le P dans représente la puissance effective de la lumière incidente, qui est égale à la valeur que la puissance d'entrée totale divisée par la zone active (A ) du photodétecteur. Le photocourant et la sensibilité de l'échantillon Ag NP montrent une tendance à la hausse avec un P plus élevé dans , tandis que la tendance du photocourant pour l'échantillon de contrôle est presque inchangée mais la sensibilité montre une tendance à la baisse. La puissance équivalente de bruit (NEP) et la détectivité normalisée (D* ) sont calculés par l'expression :

$$ \mathrm{NEP}=\frac{\sqrt{2{qI}_{\mathrm{dark}}\Delta f}}{R}, $$ (2) $$ {D}^{\ast } =\frac{\sqrt{A}}{\mathrm{NEP}}, $$ (3)

et la relation entre D * et 1/NEP pour les deux échantillons sont illustrés à la Fig. 3e. Le paramètre f est la bande passante, et △f =1 est adopté dans ce travail. Le D * décrit la capacité du photodétecteur à détecter une lumière faible et la NEP est la puissance lumineuse incidente lorsque le rapport signal/bruit (S/N) est égal à 1. Évidemment, le D le plus élevé * et 1/NEP signifient des performances supérieures du photodétecteur UV. D'après la figure 3e, on peut conclure que le photodétecteur ZnO modifié par Ag NP pourrait atteindre un D plus élevé * et 1/NEP, ce qui prouve que les Ag NPs imprimés par jet d'encre sont utilisables pour améliorer les performances du photodétecteur UV ZnO d'impression jet d'encre. Le D * et 1/NEP augmenteront avec la puissance lumineuse incidente plus élevée pour l'échantillon Ag NP mais montreront une tendance décroissante pour l'échantillon témoin selon les formules (1), (2) et (3). Le D * des échantillons modifiés par Ag NP est de 1,45 × 10 10 Jones à une puissance lumineuse incidente de 0,715   mW, ce qui est supérieur à 5,72 × 10 9 Jones de l'échantillon de contrôle. Bien que l'amélioration ne semble pas significative dans ce travail car c'est la première fois que l'on explore les processus associés, il y a une énorme marge d'amélioration dans les recherches futures.

Pour expliquer le mécanisme changeant des résultats des tests I-V illustrés à la Fig. 3, les niveaux d'énergie de VO , VZn, et Oi -les défauts liés sont collectés à partir des références [27,28,29,30] de la Fig. 4. On peut conclure que le VO , VO + , VO 2+ , et VZn les défauts sont les pièges à trous [28, 30, 31]. Le VZn 2− et VZn les défauts sont respectivement le piège à électrons et le centre de recombinaison non radiative [28]. Pour les échantillons Ag NP, la concentration du piège porteur est bien inférieure à celle de l'échantillon témoin selon les résultats PL et XPS des Fig. 2 a et b. De plus, le -OH est considéré comme le donneur peu profond dans le matériau ZnO, et il peut facilement fournir des électrons pour augmenter la densité de porteur libre [32], qui existe dans l'échantillon de contrôle mais ne peut pas être trouvé dans l'échantillon Ag NP selon le Données XPS illustrées à la figure 2b. Selon l'analyse ci-dessus, les diagrammes de bandes simplifiés des deux échantillons dans des conditions différentes sont illustrés à la figure 5. Lorsque le test IV est effectué dans l'obscurité, la densité de porteurs de l'échantillon de contrôle sera supérieure à celle de l'échantillon Ag NP. en raison des électrons libres excités par les états de surface et de donneur peu profonds, comme le montrent les figures 5 a et c. Ainsi, le courant d'obscurité de l'échantillon témoin est supérieur à celui de l'échantillon Ag NP, ce qui correspond aux résultats de la figure 3b. De plus, "l'effet d'ombrage" des Ag NPs provoquera également la perte d'énergie de la lumière incidente [18], ce qui entraînera le fait que le courant lumineux et la sensibilité de l'échantillon Ag NP sont inférieurs à ceux de l'échantillon témoin à faible puissance incidente. Cependant, lorsque le test I-V est effectué sous l'irradiation d'une lumière de 365  nm, le photocourant de l'échantillon témoin ne montre pas de tendance à l'augmentation significative avec l'augmentation de la puissance incidente. Selon la relation entre le taux de capture des porteurs et la densité des pièges,

$$ {R}_{n0}={r}_n{nN}_{tn0}, $$ (4) $$ {R}_{p0}={r}_p{pN}_{tp0}, $ $ (5)

Le diagramme schématique du niveau d'énergie de VO , VZn , et les défauts liés à l'Oi collectés à partir des références. NRC, centre de recombinaison non radiative; ET, piège à électrons ; HT, piège à trous. Liu et al. [22]

un , b Diagramme schématique pour le transport des porteurs et la génération de film de ZnO avec Ag NPs dans l'obscurité et dans un éclairage de 365  nm, respectivement. c , d Diagramme schématique pour le transport des porteurs et la génération de film de ZnO sans Ag NPs dans l'obscurité et sous un éclairage de 365  nm respectivement. Liu et al. [22]

dans lequel R n 0 et R p 0 sont le taux de capture de l'électron et du trou, r n et r p sont le coefficient de piégeage des niveaux de piège, n et p présenter la concentration d'électrons libres et de trous, et N tn 0 et N p 0 représentent respectivement la concentration des défauts des pièges à électrons et à trous avant ionisation. A partir des formules (4) et (5), on peut conclure que le taux de capture de porteurs du niveau de piège augmentera avec une concentration de porteurs libres plus élevée et une densité de défauts de piège plus élevée. Lorsque la lumière frappe l'échantillon de contrôle, une excitation intrinsèque se produira et fournira une grande quantité de porteurs libres. La probabilité que des porteurs soient piégés augmentera considérablement avec l'augmentation de la densité des porteurs, ce qui limitera l'augmentation de la concentration en porteurs libres. Pendant ce temps, les défauts des pièges ionisés augmenteront également la possibilité de diffusion des porteurs, ce qui diminuera la mobilité des porteurs et limitera encore l'augmentation du photocourant. Ainsi, le photocourant de l'échantillon témoin n'augmentera pas sensiblement comme le montrent les Fig. 3c et 5d. La sensibilité calculée de l'échantillon de contrôle diminuera avec une puissance incidente plus élevée car le photocourant n'augmente pas de manière significative avec l'augmentation de la puissance incidente, comme le montre la figure 3d. Pour l'échantillon Ag NP, il y a moins de densité de défauts de piège et d'états de surface dans les films de ZnO en raison de la passivation des Ag NP. En conséquence, le courant d'obscurité de l'échantillon Ag NP sera inférieur à celui de l'échantillon témoin car la surface passivée fournit une concentration de donneur moins profonde. Lorsque l'échantillon Ag NP est testé sous l'irradiation d'une lumière de 365  nm, comme le montre la figure 5b, l'excitation intrinsèque et l'effet du plasmon de surface Ag NP seront améliorés. La concentration en porteurs libres sera considérablement augmentée car il y a moins de défauts de piège dans l'échantillon Ag NPs. Le photocourant montrera une tendance significative à l'augmentation avec une puissance incidente plus élevée, ce qui correspond au résultat montré sur la figure 3c. La relation de loi de puissance entre le photocourant et la puissance de la lumière incidente du détecteur ZnO modifié par Ag NP est

$$ {I}_{\mathrm{pc}}\propto {P}_{\mathrm{in}}^{2.34}, $$ (6)

où le Je ordinateur est la photoréponse [33]. À partir de l'expression relationnelle (6), on peut conclure que l'échantillon Ag NP est très sensible au changement de la puissance lumineuse UV incidente. Ainsi, la réactivité des Ag NPs augmentera considérablement avec une puissance incidente plus élevée en raison de l'augmentation significative du photocourant. Cela contribuera au changement de 1/NEP et de D * comme le montre la figure 3e, qui indique que les Ag NP promettent d'améliorer encore les performances du photodétecteur UV ZnO fabriqué par impression entièrement à jet d'encre.

Le photocourant dépendant du temps des deux échantillons est testé par un cycle marche/arrêt de 20 s avec une tension de polarisation de 20 V et une puissance incidente de 0,715 mW, comme le montrent les figures 6 a et c. Le temps de décroissance pour les deux échantillons est ajusté par une fonction de décroissance exponentielle du second ordre [34]. D'après les figures 6 b et d, on peut conclure que le temps de montée des deux échantillons est similaire mais que le temps de décroissance est évidemment différent. Le temps de décroissance est de 3,01 s et 8,12 s pour l'échantillon de contrôle, ce qui est beaucoup plus long que 1,08 s et 3,30 s de l'échantillon Ag NPs. Les deux processus de désintégration indiquent qu'il existe deux mécanismes physiques distincts contrôlant la photodégradation de l'appareil. La diminution significative du temps de décroissance signifie que les Ag NP d'impression jet d'encre peuvent bénéficier de la résolution temporelle du détecteur UV ZnO d'impression jet d'encre. Le processus de désintégration est considéré comme étant causé par les porteurs qui sont libérés des niveaux de piège lorsque la lumière est éteinte. Ainsi, la raison du temps de décroissance plus long de l'échantillon de contrôle est que la concentration du piège est beaucoup plus élevée que celle de l'échantillon d'Ag NP, ce qui est cohérent avec les résultats que nous avons appris de la figure 2. Le courant d'activation de l'échantillon de contrôle montre une tendance à la baisse avec les temps de commutation sur la figure 6a, qui est causée par la diffusion des porteurs par les charges résiduelles dans le niveau du piège en fonction du courant de coupure croissant. Pour l'échantillon Ag NP, le courant de coupure atteint presque zéro pour chaque période de commutation, ce qui signifie que les porteurs dans les pièges sont presque totalement libérés. Le courant d'activation de l'échantillon Ag NPs montre une tendance croissante avec les temps de commutation, qui doivent faire l'objet de recherches plus approfondies. Ici, nous émettons l'hypothèse que ce phénomène peut être contribué par l'effet connexe du plasmon de surface ou les propriétés de mémoire du matériau ZnO [35, 36], qui seront étudiés dans d'autres recherches.

un Photocourant dépendant du temps d'un film de ZnO sans Ag NPs avec un éclairage de 365  nm à 20  V. b Réponse d'un film de ZnO sans photodétecteur Ag NP. c Photocourant dépendant du temps d'un film de ZnO avec Ag NPs avec un éclairage de 365  nm à 20  V. d Réponse du film ZnO avec photodétecteur Ag NP. Liu et al. [22]

Conclusions

Le photodétecteur UV ZnO modifié par Ag NP à impression tout jet d'encre est fabriqué avec succès pour la première fois dans ce travail. Les Ag NPs imprimées par jet d'encre sont conformes pour être compétentes pour le rôle de passivation des défauts et de plasmon de surface. Par rapport au photodétecteur UV ZnO à impression jet d'encre, la détectivité normalisée des échantillons modifiés Ag NP peut atteindre 1,45 × 10 10 Jones à une puissance lumineuse incidente de 0,715   mW, ce qui est supérieur à 5,72 × 10 9 Jones du photodétecteur ZnO sans Ag NPs. La photoréponse des Ag NPs modifiées est également évidemment meilleure que celle du photodétecteur ZnO nu. Cependant, étant donné que c'est la première fois que l'on applique des Ag NP d'impression à jet d'encre pour améliorer les performances du photodétecteur ZnO d'impression à jet d'encre, il reste encore beaucoup à faire.

Disponibilité des données et des matériaux

Les ensembles de données utilisés ou analysés au cours de la présente étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Abréviations

NP :

Nanoparticules

PL :

Photoluminescence

XPS :

Spectroscopie photoélectronique aux rayons X

FDTD :

Méthode du domaine temporel aux différences finies

CVD :

Dépôt chimique en phase vapeur

TFT :

Transistors à couche mince transparents

IP :

Polyimide

PTFE :

Poly tétra fluoroéthylène

XRD :

Diffraction des rayons X

SEM :

Microscopie électronique à balayage

SP :

Plasmon de surface


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