Influence de l'anisotropie et des joints de grains dans le plan sur les films multicouches Cu/Pd à interfaces cube-sur-cube et maclées

Résumé

Dans les matériaux cristallins, les joints de grains et l'anisotropie de la structure cristalline affectent leurs propriétés mécaniques. Les effets de la structure d'interface sur les propriétés mécaniques peuvent être divers lorsque le film multicouche est sollicité selon différentes directions. Dans ce travail, nous avons effectué une série de simulations de dynamique moléculaire de la traction de films monocristallins et polycristallins dans le plan Cu/Pd avec interfaces cube-sur-cube (COC) et maclées pour explorer les effets de la structure d'interface, de la direction de chargement et des joints de grains dans le plan sur leurs propriétés mécaniques. Les lignes de dislocations de désaccord d'interface deviennent courbées après relaxation, et la haute température de 300 K s'est avérée être une condition nécessaire. Lorsqu'étirés selon la direction 〈110〉, l'effet de renforcement de l'interface COC est plus notable ; cependant, lorsqu'étirés selon la direction 〈112〉, l'effet de renforcement de l'interface maclée est plus visible, montrant l'effet anisotrope de la structure d'interface sur les propriétés mécaniques. Cependant, dans l'échantillon polycristallin en nid d'abeille dans le plan, l'interface maclée a montré un effet de renforcement prononcé, et aucune dislocation jogged n'a été observée.

Introduction

Les films multicouches métalliques nanostructurés (NMM) ont attiré beaucoup d'attention en raison de leurs excellentes propriétés mécaniques, qui sont généralement supérieures à celles de leurs constituants. L'interface, zone de transition entre les différentes couches individuelles, est l'un des défauts plans les plus courants dans les films NMM, qui peut agir comme source et puits de défauts via absorption et annihilation, barrières et sites de stockage pour les défauts.

Les interfaces dans un film NMM peuvent être divisées en interfaces cohérentes, semi-cohérentes et non cohérentes en fonction du désaccord de réseau entre leurs constituants des deux côtés de l'interface. Les films multicouches cuivre-palladium (Cu/Pd) et or-nickel (Au/Ni) sont les premiers films multicouches découverts possédant d'excellentes propriétés mécaniques. Yang et al. ont mesuré le module élastique biaxial Y[111] des films multicouches Cu/Pd et Au/Ni par essai de bombage et ont trouvé que leur module élastique biaxial augmente drastiquement de 0,27 à 1,31 TPa et de 0,21 à 0,46 TPa respectivement. Par la suite, Davis et al. ont utilisé des techniques plus avancées pour mesurer les propriétés élastiques et structurales des films multicouches Cu/Pd et Cu/Ni avec les mêmes textures de croissance et amplitudes de modulation de composition. Cependant, aucun comportement élastique anormal significatif n'a été observé, ce qui soulève la question de savoir si l'effet de supermodule existe dans les multicouches Cu/Pd. Les propriétés mécaniques des NMM dépendent fortement de la structure d'interface entre les couches individuelles adjacentes. Howe et al. ont étudié la structure d'interface des films Pd sur Cu(111) et ont trouvé que le Pd croît dans une structure FCC maclée selon la direction 〈111〉. Les structures de maclage à l'interface ont généralement un effet profond sur leur résistance.

Weng et al. ont étudié l'effet de la structure d'interface sur les comportements de déformation des films multicouches Cu/Ni avec interfaces cohérentes, semi-cohérentes et maclées cohérentes en utilisant la simulation de dynamique moléculaire (MD) et ont trouvé que l'interface maclée cohérente montre un renforcement significatif. Cependant, dans notre travail récent, un effet de renforcement peu apparent de l'interface maclée dans les films multicouches Cu/Pd a été observé sous traction selon la direction 〈110〉. De plus, la forme du réseau de dislocations de désaccord changerait pendant la minimisation d'énergie et la relaxation. Shao et al. ont étudié les mécanismes de relaxation des interfaces et l'évolution des réseaux de dislocations d'interface dans les films multicouches Cu/Ni par simulations MD. Les directions de chargement de ces travaux sont souvent perpendiculaires à l'interface, appelées hors-plan. Cependant, l'interface peut jouer des rôles différents pendant le chargement selon différentes directions en raison de l'anisotropie des propriétés mécaniques des cristaux.

De plus, les films multicouches sont plus enclins à être soumis à une charge parallèle à l'interface en pratique, appelée chargement dans le plan. Zhou et al. ont proposé un mécanisme de renforcement gouverné par des dislocations jogged étendues multiples en forme de collier dans un métal nano-maclé à grains colonnaires soumis à une contrainte externe parallèle aux plans de macle, ce qui est également observé dans le multicouche Cu/Ni. Ces dislocations jogged sont rarement trouvées dans une simulation sous chargement hors-plan. Dans les simulations MD disponibles de tractions dans le plan, l'échantillon est généralement étiré selon une direction spécifique, c'est-à-dire 〈112〉 ou 〈110〉. Cependant, peu d'études comparatives sous traction selon ces deux directions ont été menées. D'autre part, la couche individuelle du film multicouche préparé par expériences est généralement polycristalline dans le plan contenant de nombreux joints de grains (JG) perpendiculaires à l'interface.

Les dislocations jogged mentionnées ci-dessus sont souvent observées dans les films maclés cohérents ou les films multicouches maclés avec un faible désaccord. Si ces dislocations jog peuvent se former dans un film à interface maclée avec un fort désaccord reste inconnu. Le film multicouche Cu/Pd est le premier film multicouche découvert ayant d'excellentes propriétés mécaniques. Son désaccord de réseau (~ 7,07 %) est plus grand que celui des films multicouches Cu/Ni (~ 2,7 %). Par conséquent, les mécanismes de renforcement et d'affaiblissement obtenus par le film multicouche Cu/Ni peuvent ne pas s'appliquer au film multicouche Cu/Pd. Deux interfaces communes, maclée et cube-sur-cube, sont observées dans le film multicouche Cu/Pd par caractérisation expérimentale. Comprendre l'effet de la structure d'interface sur les propriétés mécaniques des films multicouches serait significatif pour la conception de films nano-multicouches à haute performance avec un grand désaccord de réseau.

Dans ce travail, deux types d'échantillons avec cristal en nid d'abeille dans le plan et monocristallin sont développés. Pour chaque type d'échantillon, deux types d'interfaces (cube-sur-cube et maclée) sont considérés. Ensuite, nous effectuons une série de simulations de traction MD de ces films multicouches Cu/Pd pour explorer les effets de la structure d'interface, de la direction de chargement et des JG dans le plan sur leurs propriétés mécaniques.

Méthodes

Trois ensembles de paramètres pour Cu–Cu, Pd–Pd et Cu–Pd sont nécessaires pour être identifiés respectivement. Nous choisissons la méthode des atomes intégrés modifiée au second plus proche voisin (2NN MEAM) pour décrire les interactions entre atomes. Pour Cu–Cu et Pd–Pd, leurs paramètres de potentiel ont été développés par Lee et al. Basé sur les paramètres de potentiel des éléments simples, nous avons ajusté un ensemble de paramètres de potentiel binaire Cu–Pd dans notre travail précédent, comme listé dans le Tableau 1. Ces paramètres peuvent reproduire les propriétés physiques et mécaniques fondamentales du Cu pur, du Pd et de leurs alliages et décrire le mécanisme de formation des macles de croissance.

Le film multicouche FCC/FCC est enclin à croître selon les directions 〈111〉 et la relation d'orientation de l'interface est identifiée comme {111}_FCC/{111}_FCC. Par conséquent, nous ne considérons que les interfaces Cu{111}/Pd{111} dans ce travail. Deux types d'échantillons avec monocristal dans le plan (SC) et cristal en nid d'abeille (HC) sont construits. Pour chaque type d'échantillon, les interfaces cube-sur-cube (COC) et maclée sont considérées. Par conséquent, quatre échantillons sont construits, nommés SC COC, SC Twin, HC COC et HC Twin. Pour SC COC, les orientations cristallines de la couche Cu et de la couche Pd sont identiques ; cependant, pour SC Twin, leurs orientations cristallines sont symétriques par rapport à l'interface maclée. Les relations d'orientation et dimensions de chaque direction sont listées dans le Tableau 2.

L'échantillon en nid d'abeille dans le plan est construit en utilisant la méthode de construction de Voronoi avec le monocristal dans le plan comme unité représentative. Dans les échantillons HC, il y a quatre grains, dont les relations d'orientation par rapport au monocristal sont des rotations dans le sens inverse des aiguilles d'une montre de 25°, 55°, 85° et 0° autour de l'axe z, respectivement. Les tailles des HC COC et HC Twin sont listées dans le Tableau 2.

La minimisation d'énergie est d'abord utilisée pour optimiser la structure d'interface à 0 K. Ensuite, la relaxation est effectuée sur chaque échantillon sous l'ensemble isotherme-isobare (NPT) à 300 K pendant 20 ps pour atteindre un système d'équilibre avec une pression nulle dans les directions x, y et z. Des simulations de traction uniaxiale de SC COC et SC Twin selon différentes directions (x ou y) avec un taux de déformation de 5 × 10⁸ s⁻¹ sont effectuées avec le simulateur LAMMPS. Nous effectuons également des simulations de traction de HC COC et HC Twin pour étudier les effets des JG dans le plan et des structures d'interface sur leurs propriétés mécaniques. Pendant le chargement, les pressions dans les deux autres directions sont maintenues à zéro pour satisfaire l'exigence de déformation de traction uniaxiale. Dans toutes les simulations, des conditions aux limites périodiques sont appliquées selon les directions x, y et z.

Nous choisissons l'algorithme d'extraction de dislocations (DXA) pour analyser les structures locales, en utilisant lequel les atomes peuvent être divisés en différents types (FCC, BCC, HCP, etc.) en fonction de leurs structures locales. Il peut identifier les dislocations courantes dans le cristal FCC et déterminer leurs vecteurs de Burgers et sortir les lignes de dislocation. Les atomes sont colorés selon la règle suivante : vert pour FCC, rouge pour HCP, bleu pour BCC et blanc pour les structures cristallines locales "autres". Il est connu que les défauts d'empilement (SF) et les joints/interface de macle (TB/TI) sont identifiés comme structures HCP, et deux couches atomiques rouges adjacentes et la couche atomique rouge unique sont SF et TB/TI respectivement. Un logiciel de visualisation open-source, OVITO, est utilisé pour visualiser l'évolution des microstructures.

Résultats et discussion

Caractérisation des structures d'interface

La configuration atomique d'interface dans SC COC et SC Twin après minimisation d'énergie et relaxation est montrée, où les atomes identifiés comme FCC ont été supprimés pour la clarté. On peut voir que le réseau de dislocations de désaccord d'interface est triangulaire en périodicité, ce qui est cohérent avec celui dans le film multicouche Ag(111)/Ni(111). La différence est que l'interface dans SC COC est composée de régions cohérentes (CR) et de régions SF alternées. En revanche, l'interface dans SC Twin est entièrement composée de TB. Ces TB sont aux couches atomiques adjacentes et sont composés d'atomes Cu et Pd alternés dans des triangles adjacents. Pendant la minimisation d'énergie, l'énergie potentielle du système est minimisée par le léger mouvement des atomes, et la taille des échantillons dans chaque direction ne peut pas changer librement. À cette étape, il s'agit principalement d'optimiser la structure locale, spécifiquement la structure d'interface. Ainsi, les lignes de dislocation restent droites après la minimisation d'énergie. Pendant la minimisation d'énergie, la taille de l'échantillon est fixe, ce qui induirait des contraintes résiduelles dans toutes les directions. Ces contraintes résiduelles ne peuvent pas être suffisamment relâchées après la minimisation d'énergie.

Pendant la relaxation, la taille de l'échantillon permet de changer pour relaxer la contrainte résiduelle à une pression nulle dans toutes les directions. Après relaxation, les lignes de dislocation de désaccord deviennent courbées. Ce phénomène du réseau de dislocations de désaccord peut également être trouvé dans l'interface semi-cohérente Cu{111}/Ni{111}. En comparant le nombre d'atomes avec différentes structures locales, en particulier HCP, on peut trouver que le nombre d'atomes dans différentes structures de réseau change de manière insignifiante, indiquant que la surface totale de SF et TB varie de manière insignifiante.

Pour explorer si la température est une condition nécessaire pour la courbure des lignes de dislocation, les échantillons après minimisation sont relaxés à une basse température de 10 K pour comparaison et on trouve que les lignes de dislocation restent droites. Par conséquent, une température plus élevée est une condition nécessaire pour causer la courbure de la ligne de dislocation. Spécifiquement, en raison de l'activation thermique accrue aux hautes températures, les atomes autour des lignes de dislocation peuvent surmonter la barrière d'énergie pour passer d'une colonne atomique à la colonne atomique densément compactée adjacente. Par conséquent, l'amplitude de courbure de la dislocation n'est que de une à deux distances de couches atomiques. Une courbure similaire de la ligne de dislocation dans le réseau de dislocation peut également être observée dans les échantillons avec cristaux en nid d'abeille dans le plan (HC COC et HC Twin).

Effets de la direction de chargement

Les courbes contrainte-déformation (σ-ε) de SC COC et SC Twin sous traction selon différentes directions à un taux de déformation de 5 × 10⁸ s⁻¹ sont montrées. On peut voir que toutes ces courbes croissent linéairement jusqu'au point le plus haut, puis chutent rapidement à une certaine valeur et fluctuent autour d'elles. Le module de Young E est obtenu en ajustant la pente des courbes dans une plage de déformation de 0,00–0,03. On peut voir que E selon y [2̄11] (145,62 GPa pour SC COC et 142,95 pour SC Twin) est plus grand que ceux selon x [011̄] (135,04 GPa pour COC et 133,84 GPa pour Twin). Les E selon la même direction mais avec différentes structures d'interface sont presque identiques, montrant une dépendance insignifiante des E sur les structures d'interface impliquées dans ce travail, ce qui est cohérent avec les résultats expérimentaux des films multicouches Cu-Co, Cu/Pd et Cu/Ni.

Dans un matériau cubique, les modules élastiques selon toute orientation peuvent être déterminés à partir des constantes élastiques par application de l'équation suivante. Cependant, les coefficients concernant la direction cristalline dans l'équation selon les directions 〈112〉 et 〈110〉 sont identiques (0,25), donc pour Cu et Pd, E〈112〉 = E〈110〉. Lorsque la déformation est parallèle à l'interface, la règle de mélange peut être utilisée pour calculer E. f_Cu et f_Pd sont la fraction volumique de Cu et Pd respectivement, et f_Cu + f_Pd = 1. Dans ce travail, f_Cu et f_Pd sont invariants pour les échantillons avec différentes interfaces. Par conséquent, E〈112〉_Cu/Pd devrait être égal à E〈110〉_Cu/Pd. Cependant, les E selon 〈110〉 et 〈112〉 sont différents, ce qui devrait être attribué à l'anisotropie élastique de la zone affectée par l'interface.

La contrainte maximale (σ_m) obtenue par traction selon l'axe y est plus grande que celle selon l'axe x pour les interfaces COC et Twin, ce qui devrait être attribué au facteur de Schmidt μ. Le σ_m de la courbe correspond à la nucléation de dislocation. μ = cos φ cos λ, où φ et λ sont l'angle entre la direction de traction et la direction normale du plan de glissement et l'angle entre la direction de traction et la direction de glissement respectivement. De plus, lorsque la traction est selon x [011̄], le σ_m et la déformation correspondante ε_m de SC COC est légèrement plus élevée que celle de SC Twin, ce qui est cohérent avec le travail de Weng et al. Cependant, lorsque la traction est selon y [2̄11], le σ_m et ε_m de SC COC sont légèrement inférieurs à ceux de SC Twin. Nous effectuons également des simulations MD supplémentaires à un taux de déformation plus faible de 1 × 10⁸ s⁻¹ et obtenons des résultats similaires. Cependant, dans l'ensemble, la différence entre eux est légère et peut être presque ignorée.

Après que la contrainte atteint le point le plus haut, de nombreuses dislocations nucléent successivement pour libérer l'énergie potentielle élastique stockée, causant la chute rapide de la contrainte. L'interaction entre dislocations, l'interaction entre dislocations et interface, et la nucléation de nouvelles dislocations sont le mécanisme principal à l'étape de contrainte d'écoulement. Le σ_f est la contrainte moyenne dans 0,121 < ε < 0,150. Contrairement à la petite différence dans E, σ_m et ε_m, la différence entre le σ_f pour les différentes structures d'interface est significative. Lorsque la traction est selon x [011̄], le σ_f de SC COC est plus grand que celui de SC Twin, montrant que l'effet de renforcement de l'interface COC est plus évident que celui de l'interface Twin, ce qui est cohérent avec le travail de Weng et al. Cependant, lorsque la traction est selon y [2̄11], le σ_f de SC Twin est 15,55 % plus grand que celui de SC COC, montrant un renforcement évident de l'interface maclée, ce qui correspond à la cognition traditionnelle de l'effet de renforcement du joint de macle. La comparaison de la contrainte d'écoulement dans ces deux directions montre que l'effet de renforcement de la structure d'interface dépend de la direction de chargement. Dans la section suivante, nous examinerons la réponse mécanique des échantillons de cristal en nid d'abeille dans le plan.

Effets des joints de grains dans le plan

Nous effectuons également des simulations de traction MD de HC COC et HC Twin à un taux de déformation de 5 × 10⁸ s⁻¹. De même, nous pouvons obtenir E, σ_m, ε_m et σ_f. Notez que E est obtenu en ajustant la pente des courbes σ-ε de HC COC et HC Twin dans une plage de déformation de 0,0–0,02, et σ_f est la contrainte moyenne dans 0,081 < ε < 0,100. Pour HC COC et HC Twin, les E sont proches et se situent entre ceux de l'échantillon SC selon x [011̄] et y [2̄11]. Les E sont légèrement plus grands que ceux par expérience (115–125 GPa), ce qui devrait être attribué aux échantillons atomiques idéalisés utilisés dans ce travail sans prendre en compte les défauts supplémentaires tels que les lacunes et les impuretés. Leur σ_m est plus faible que celui de l'échantillon SC, ce qui peut être attribué au fait que les dislocations sont plus faciles à nucléer induites par la concentration de contrainte locale avec l'introduction des JG dans le plan. Prenant l'interface maclée comme exemple, la microstructure de l'emplacement de nucléation de dislocation après que la contrainte atteint le point le plus haut est montrée, où l'on peut voir que dans HC Twin, la dislocation nucléé depuis la jonction du JG et de l'interface maclée, tandis que dans les échantillons SC Twin, la dislocation nucléé depuis l'interface maclée à la fois étirés selon x [011̄] et y [2̄11].

Bien que le σ_m de l'échantillon HC soit plus faible que ceux de l'échantillon SC, le σ_f de l'échantillon HC est plus élevé que l'échantillon SC, indiquant l'effet de renforcement des JG dans le plan. Ce renforcement provient principalement des aspects suivants : (1) Les JG dans le plan fournissent plus de points de nucléation pour les dislocations, résultant en plus de dislocations nucléées, et ces dislocations sont entravées par les interfaces COC et Twin ; (2) Les JG dans le plan entravent les dislocations. De plus, σ_f de HC Twin est plus élevé que ceux de HC COC, ce qui montre que les effets de renforcement des dislocations entravées par l'interface maclée sont plus évidents que ceux par l'interface COC.

La microstructure de HC Twin à l'étape d'écoulement plastique est montrée. Il convient de noter que pendant le chargement, la nucléation et le glissement de dislocations partielles formant des SF, le mouvement de ces dislocations et SF limités par l'interface induisant le glissement de dislocation partielle en forme d'épingle à cheveux et les réactions mutuelles de dislocations partielles formant une dislocation stair-rod sont le mécanisme de déformation principal. Aucune dislocation jogged multiple en forme de collier n'est observée, qui sont souvent observées dans le film multicouche Cu/Ni et le Cu nano-maclé sous traction dans le plan. Cela est principalement dû au grand désaccord de réseau du film multicouche Cu/Pd avec une structure d'interface plus complexe.

Comparé aux matériaux monocristallins, les propriétés mécaniques des échantillons polycristallins sont souvent plus dépendantes du taux de déformation. Par conséquent, nous effectuons plus de simulations MD de traction pour les échantillons HC (HC COC et HC Twin) selon la direction x et SC Twin selon les directions x et y en utilisant un taux de déformation variant de 5 × 10⁷ s⁻¹ à 5 × 10⁹ s⁻¹. Les courbes σ-ε sont montrées, où l'on peut voir que la contrainte augmente linéairement jusqu'au point le plus haut puis diminue. Pour les échantillons HC, la contrainte fluctue avec l'augmentation de la déformation à faible taux de déformation à l'étape descendante, tandis que la fluctuation de contrainte n'est pas apparente à un taux de déformation élevé. Les variations de σ_m et σ_f en fonction du taux de déformation sont montrées, où σ_m et σ_f augmentent avec l'augmentation du taux de déformation. Le σ_m de SC Twin selon la direction y est beaucoup plus grand que celui des autres échantillons, ce qui devrait être attribué au facteur de Schmidt μ mentionné ci-dessus. Cependant, en raison de l'effet de renforcement des JG dans le plan, les σ_f des échantillons HC sont proches de celui de SC Twin selon la direction y. De plus, σ_f des échantillons avec interface maclée sont plus élevés que ceux avec interface COC à haut taux de déformation (1 × 10⁸ s⁻¹ à 5 × 10⁹ s⁻¹), indiquant l'effet de renforcement de l'interface maclée, mais à mesure que le taux de déformation augmente, cet effet de renforcement s'affaiblit. Il convient de noter qu'au taux de déformation de 5 × 10⁷ s⁻¹, le σ_f de HC Twin est plus faible que celui de HC COC, ce qui peut être attribué au fait que le nombre de dislocations nucléées à faible taux de déformation est moindre, induisant l'affaiblissement de l'effet de renforcement de l'interface maclée.

Conclusions

Dans ce travail, des simulations de traction de dynamique moléculaire de films monocristallins et polycristallins dans le plan Cu/Pd multicouches avec interfaces COC et maclées ont été effectuées selon diverses directions pour explorer les effets de la structure d'interface, de la direction de chargement et des joints de grains dans le plan sur les propriétés mécaniques. Nous avons trouvé que les dislocations de désaccord d'interface présentent une structure de réseau triangulaire, et les lignes de dislocations de désaccord se courbent après relaxation. La haute température de 300 K était une condition nécessaire pour la courbure de la ligne de dislocation. Le module élastique de l'échantillon n'a pas de dépendance évidente sur la structure d'interface, mais il est lié à la direction de chargement. L'effet de renforcement de l'interface COC est notable lorsqu'étiré selon la direction 〈110〉 ; cependant, l'effet de renforcement de l'interface maclée est visible lorsqu'étiré selon la direction 〈112〉, montrant l'effet anisotrope de la structure d'interface sur les propriétés mécaniques. Finalement, dans le modèle polycristallin en nid d'abeille dans le plan, l'interface maclée a montré un effet de renforcement prononcé, et aucune dislocation jogged n'a été observée.