Amélioration de l'efficacité des μLED InGaN/GaN par amincissement des barrières quantiques pour réduire la recombinaison de surface

Résumé

En raison de leur rapport surface/volume élevé, les micro-diodes électroluminescentes (μLED) à base d'InGaN souffrent fortement de la recombinaison de surface induite par les défauts de paroi latérale. De plus, à mesure que la taille de la puce diminue, l'étalement du courant s'améliore d'autant, ce qui limite davantage l'injection de porteurs et le rendement quantique externe (EQE). Dans ce travail, nous proposons de réduire le taux de recombinaison non radiative aux défauts de paroi latérale en gérant l'effet d'étalement du courant. Dans ce but, nous réduisons judicieusement la résistivité verticale en diminuant l'épaisseur des barrières quantiques, de sorte que le courant se propage moins horizontalement vers les défauts de paroi latérale. En conséquence, beaucoup moins de porteurs sont consommés par recombinaison non radiative de surface. Nos résultats calculés démontrent que la recombinaison non radiative de surface supprimée favorise mieux l'efficacité d'injection des trous. Nous avons également fabriqué des μLED cultivées sur substrats Si, et les résultats mesurés sont cohérents avec les calculs numériques, montrant que l'EQE des μLED proposées avec des barrières quantiques convenablement minces peut être améliorée, grâce à un moindre effet d'étalement du courant et une recombinaison non radiative de surface réduite.

Introduction

En raison de leurs caractéristiques distinctives de haute luminosité, faible consommation d'énergie et longue durée de vie [1], les diodes électroluminescentes (LED) à base de III-nitrures ont suscité un vaste intérêt de recherche [2, 3]. Jusqu'à présent, d'énormes progrès ont été réalisés pour les grandes LED bleues InGaN/GaN qui ont été commercialisées [3], trouvant des applications dans l'éclàirage à semi-conducteurs et les grands panneaux d'affichage. Cependant, les LED InGaN/GaN conventionnelles ont une bande passante de modulation faible, les rendant inadaptées par exemple pour la communication par lumière visible (VLC) [4,5,6]. Parallèlement, la grande taille de puce rend la capacité de pixels faible pour, par exemple, les affichages de téléphones portables, les montres connectées. Par conséquent, à l'étape actuelle, les micro-LED InGaN/GaN (μLED) de taille de puce inférieure à 100 μm ont attiré une attention considérable. Malgré les avantages mentionnés, de nombreux problèmes restent à résoudre pour le développement futur des μLED, tels que le transfert de masse de haute précision [7,8,9] et l'efficacité dépendante de la taille [10]. L'efficacité dépendante de la taille provient des dommages de surface causés par la gravure sèche lors de la fabrication des mésas, générant un grand nombre de défauts qui donnent lieu à une recombinaison non radiative de surface. Notez que pour différents types de dispositifs optoélectroniques, la qualité cristalline et le transport de charge sont parmi les paramètres essentiels affectant les propriétés photoélectroniques [11,12,13,14,15,16]. De manière unique pour les μLED, la recombinaison de surface dans les régions défectueuses peut réduire significativement le rendement quantique interne (IQE) [17]. Récemment, Kou et al. ont découvert qu'à mesure que la taille de puce diminue, les trous sont plus facilement piégés par les défauts et la capacité d'injection de trous peut devenir encore pire pour les μLED de taille de puce décroissante [18]. Il est donc important de réduire la densité de défauts de paroi latérale. Une méthode très pratique pour passiver les défauts de paroi latérale est de déposer une couche de passivation diélectrique [19], réalisable par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (PECVD) ou dépôt de couches atomiques (ALD). Il est montré que la couche de passivation diélectrique peut mieux annihiler les défauts de paroi latérale en utilisant la technique ALD en raison de la qualité encore meilleure de la couche cultivée [20]. Le nombre de défauts de paroi latérale peut être encore réduit par recuit thermique de la couche de passivation [21], ce qui montre un EQE amélioré même pour les μLED de 6 μm × 6 μm. Comme on le sait bien, l'étalement du courant peut devenir encore meilleur lorsque la taille de puce continue de diminuer en raison de la résistivité latérale réduite [22]. Par conséquent, nous proposons de réduire la résistivité verticale pour mieux confiner le courant dans les mésas, ce qui éloigne les porteurs des défauts de paroi latérale et aide à supprimer la recombinaison non radiative de surface.

Aussi, pour atteindre cet objectif, nous proposons de diminuer l'épaisseur des barrières quantiques afin de gérer les barrières d'énergie et la résistance verticale. Nos calculs numériques montrent que le courant peut être plus confiné latéralement dans la mésa, ce qui réduit la consommation de trous par recombinaison non radiative de surface. La réduction de la recombinaison non radiative de surface aide également à faciliter l'injection de trous selon notre rapport précédent [18]. De plus, les barrières quantiques amincies homogénéisent la distribution des trous à travers les puits quantiques multiples (MQW). Les résultats expérimentaux indiquent que l'EQE pour les μLED avec une épaisseur de barrière quantique réduite est améliorée.

Méthodes de recherche et modèles physiques

Pour prouver l'efficacité des structures proposées dans la suppression de la recombinaison de surface, la promotion de l'injection de trous et l'amélioration de l'EQE pour les μLED InGaN, différents ensembles de μLED sont conçus, cultivés sur des substrats Si orientés [111] par dépôt chimique en phase vapeur organométallique (MOCVD) [23, 24]. Tous les dispositifs ont une couche n-GaN de 4 μm d'épaisseur avec une concentration électronique de 5 × 10¹⁸ cm⁻³. Ensuite, quatre paires de MQW In_0.18Ga_0.82N/GaN sont utilisées pour produire des photons. Les informations structurales sont présentées dans le Tableau 1. Ensuite, une couche p-Al_0.15Ga_0.85N de 26 nm d'épaisseur sert de couche de blocage d'électrons de type p (p-EBL), avec une concentration de trous de 3 × 10¹⁷ cm⁻³, la p-EBL est ensuite coiffée d'une couche p-GaN de 100 nm d'épaisseur avec une concentration de trous de 3 × 10¹⁷ cm⁻³. Finalement, les deux échantillons de μLED sont recouverts d'une couche p-GaN de 20 nm. Tous les μLED bleus à base d'InGaN étudiés ont une dimension de puce de 10 × 10 μm². Une couche ITO de 200 nm est utilisée comme couche d'étalement du courant, recuite à 500 °C pendant 120 s pour former un contact ohmique avec la couche p-GaN. Ensuite, un alliage Ti/Al/Ni/Au est déposé simultanément sur la couche d'étalement du courant et la couche n-GaN servant d'électrode p et n respectivement.

Pour révéler la physique du dispositif à un niveau approfondi, les dispositifs étudiés sont calculés à l'aide d'APSYS [25, 26], qui peut résoudre de manière auto-cohérente les équations de dérive-diffusion, de Schrödinger et de Poisson. Le rendement d'extraction de la lumière est fixé à 88,1 % pour les dispositifs flip-chip [27]. Le rapport de décalage de bande d'énergie entre la bande de conduction et la bande de valence dans les MQW InGaN/GaN est fixé à 70:30 [28]. La perte de porteurs due à la recombinaison non radiative est également prise en compte dans nos calculs, incluant la recombinaison Auger avec un coefficient de recombinaison de 1 × 10⁻³⁰ cm⁶s⁻¹ et la recombinaison Shockley-Read-Hall (SRH) avec une durée de vie des porteurs de 100 ns [29]. La recombinaison non radiative se produisant aux surfaces de mésa ne peut être ignorée pour les μLED. Pour modéliser avec précision la recombinaison de surface, les niveaux de piégeage pour les électrons et les trous sont fixés à 0,24 eV sous la bande de conduction (E_c − 0,24 eV) et 0,46 eV au-dessus de la bande de valence (E_v + 0,46 eV), respectivement. La section efficace de capture de 3,4 × 10⁻¹⁷ cm² et la densité de pièges de 1 × 10¹³ cm⁻³ sont fixées pour les pièges à électrons [30]. La section efficace de capture de 2,1 × 10⁻¹⁵ cm² et la densité de pièges de 1,6 × 10¹³ cm⁻³ sont fixées pour les trous [31]. Les autres paramètres peuvent être trouvés ailleurs [32].

Résultats et discussions

Preuve du meilleur confinement du courant dans la région de la mésa par amincissement des barrières quantiques pour les μLED

Il est bien connu qu'une injection de trous plus favorisée peut être obtenue lorsque les barrières quantiques deviennent minces [33]. Cependant, il n'est pas clair si les barrières quantiques minces aident à confiner le courant dans les mésas pour les μLED. Pour aborder ce point, nous avons ici des μLED A, B et C, pour lesquels les épaisseurs de barrière quantique, selon le Tableau 1, sont fixées à 6 nm, 9 nm et 12 nm respectivement. Pour exclure l'impact de la recombinaison de surface sur la distribution des porteurs [18], nous ne considérons aucun piège à la périphérie de la mésa pour les μLED étudiés. La Figure 1 montre l'EQE calculé et la puissance optique en fonction du niveau de densité de courant d'injection pour les μLED A, B et C respectivement. Comme montré en Fig. 1, l'EQE et la puissance optique augmentent tous deux lorsque l'épaisseur de la barrière quantique est réduite, de sorte que les valeurs d'EQE pour les μLED A, B et C sont de 28,8 %, 24,0 % et 22,2 % à 40 A/cm².

EQE calculé et densité de puissance optique en fonction de la densité de courant d'injection pour les μLED A, B et C respectivement.

La Figure 2 montre les profils de concentration de trous dans la région MQW pour les μLED A, B et C à la densité de courant de 40 A/cm². On voit que lorsque l'épaisseur de la barrière quantique est réduite, la concentration de trous dans les puits quantiques augmente. Parallèlement, l'uniformité spatiale de la distribution des trous dans les quatre puits quantiques peut également être améliorée. Par conséquent, les résultats ici pour les μLED sont cohérents avec ceux pour les LED de grande taille, à savoir que des barrières quantiques convenablement minces peuvent favoriser le transport de trous [33]. Comme mentionné, le courant peut être moins étalé vers le bord de la mésa lorsque des barrières quantiques minces sont adoptées. Nous présentons alors la distribution latérale des trous dans le premier puits quantique le plus proche de la p-EBL en Fig. 3a. Nous constatons que la concentration de trous diminue avec la position latérale éloignée de l'électrode p. Nous calculons ensuite le niveau de chute pour les trous, défini comme p_left-p_right/p_left. Ici, p_left et p_right désignent la concentration de trous au bord gauche et au bord droit de la mésa respectivement. Les niveaux de chute sont de 10,7 %, 10,3 % et 9,8 % pour les μLED A, B et C respectivement. Pour une meilleure illustration, nous normalisons la concentration latérale de trous représentée en Fig. 3b. Cela montre également que le niveau de chute augmente lorsque la barrière quantique devient mince.

Profils de concentration de trous calculés numériquement dans les régions MQW pour les μLED A, B et C. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm². La figure encadrée montre la position le long de laquelle les profils de données sont capturés.

(a) Profils de concentration de trous calculés numériquement, et (b) profils de concentration de trous normalisés dans le premier puits quantique près de la p-EBL pour les μLED A, B et C respectivement. La figure encadrée montre la position le long de laquelle les profils de concentration de trous sont capturés. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm².

Nous montrons ensuite les diagrammes de bandes d'énergie pour les μLED A, B et C en Fig. 4a–c. Cela illustre que les hauteurs de barrière de la bande de valence pour toutes les barrières quantiques diminuent lorsque l'épaisseur de la barrière quantique diminue. La hauteur de barrière de la bande de valence réduite peut mieux faciliter le transport des trous à travers la région MQW, ce qui est cohérent avec la Fig. 2. D'autre part, lorsque les barrières quantiques sont amincies, une résistivité verticale réduite sera correspondamment générée. Selon le rapport de Che et al. [34], lorsque la résistance verticale est réduite, l'étalement latéral du courant peut être supprimé de sorte que le courant tend à s'éloigner du bord de la mésa. Cette spéculation est également prouvée lorsque nous nous référons à la Fig. 3a et b.

Diagrammes de bandes d'énergie pour les μLED (a) A, (b) B, et (c) C. E_v et E_fh désignent la bande de valence et le quasi-niveau de Fermi pour les trous, respectivement. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm².

Comme mentionné ci-dessus, l'étalement du courant sera amélioré par l'épaississement des barrières quantiques, ce qui affectera sûrement les processus de recombinaison des porteurs. Nous montrons ensuite les rapports entre la recombinaison SRH et la recombinaison radiative au bord des mésas (voir Fig. 5). Le rapport est calculé en utilisant \( {R}_{\mathrm{SRH}}/{R}_{\mathrm{rad}}={\int}_0^{{\mathrm{t}}_{\mathrm{M}\mathrm{QW}}}{R}_{\mathrm{SRH}}(x)\times \mathrm{dx}/{\int}_0^{{\mathrm{t}}_{{{}_{\mathrm{M}}}_{\mathrm{QW}}}}{R}_{\mathrm{rad}}(x)\times \mathrm{dx} \), où R_SRH(x) représente le taux de recombinaison SRH, R_rad(x) désigne le taux de recombinaison radiative, et t_MQW est l'épaisseur totale de la région MQW. La Figure 5 montre que les rapports de R_SRH/R_rad au bord de la mésa diminuent lorsque l'épaisseur de la barrière quantique augmente, ce qui signifie que le taux de recombinaison radiative peut être amélioré en améliorant l'effet d'étalement du courant pour les architectures μLED idéales. Cela signifie que les μLED peuvent posséder un excellent étalement du courant en raison de la taille de puce remarquablement réduite [21, 22]. Notez que nous n'avons pas encore considéré la recombinaison de surface pour la Fig. 5. Par conséquent, nous pouvons spéculer que l'effet d'étalement du courant bien meilleur pour les μLED réalistes peut sacrifier la recombinaison radiative des porteurs, ce qui peut être modélisé en tenant compte des imperfections de surface, et des discussions détaillées seront faites ultérieurement.

Rapports de taux de recombinaison SRH intégré et de taux de recombinaison radiative intégré pour les μLED A, B et C. Les encadrés (a), (b) et (c) sont les profils de taux de recombinaison SRH et de recombinaison radiative au bord de la mésa pour les μLED A, B et C respectivement. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm².

Réduction de la recombinaison de surface en utilisant des MQW avec barrières quantiques minces

Pour sonder l'impact de la recombinaison de surface sur l'injection de trous pour les μLED avec différentes épaisseurs de barrières quantiques, nous concevons davantage les μLED I, II et III. Les informations structurales des MQW pour les μLED I, II et III sont identiques à celles des μLED A, B et C (voir Tableau 1) respectivement, sauf que les défauts de surface sont considérés pour les μLED I, II et III, de sorte que la largeur de la région défectueuse pour les μLED I, II et III est fixée à 0,5 μm à partir du bord de la mésa gravée.

L'EQE calculée numériquement et la puissance optique en fonction de la densité de courant sont démontrées en Fig. 6. La Figure 6 montre que lorsque la recombinaison non radiative de surface est prise en compte, l'intensité optique peut être significativement diminuée. Par conséquent, cela confirme davantage que la recombinaison non radiative de surface ne peut être ignorée pour les μLED [10, 17, 18]. Entre-temps, en accord avec les observations de la Fig. 1, l'EQE et la puissance optique s'améliorent également lorsque l'épaisseur de la barrière quantique diminue, par exemple, le μLED I avec la barrière quantique la plus mince a le plus grand EQE et la plus grande puissance optique. L'EQE mesurée expérimentalement pour les μLED I et III est montrée en encart Fig. 6a, qui montre la même tendance que les résultats de calcul numérique. De plus, nous mesurons et montrons les spectres d'électroluminescence (EL) normalisés pour les μLED I et III en Fig. 6b et c respectivement. La longueur d'onde d'émission de pic pour tous les μLED testés est ~450 nm. L'EL mesurée peut être reproduite par nos modèles. Cela indique que les paramètres physiques que nous avons utilisés sont correctement définis, par exemple, le niveau de polarisation et la composition InN dans les MQW qui déterminent la longueur d'onde d'émission ont été correctement définis.

EQE calculé et densité de puissance optique en fonction de la densité de courant d'injection pour les μLED I, II et III respectivement. Encart de la Fig (a) montre l'EQE mesuré expérimentalement pour les μLED I et III respectivement. Figures encadrées de (b) et (c) présentent les spectres EL mesurés et calculés numériquement pour les μLED I et III. Les données pour les figures encadrées (b) et (c) sont collectées à la densité de courant de 40 A∕cm².

Afin de révéler l'effet des défauts de paroi latérale sur l'efficacité d'injection des trous pour les μLED I, II et III, les concentrations de trous sont montrées en Fig. 7. Notez que la concentration de trous en Fig. 7a est sondée dans la région centrale des dispositifs [comme indiqué par la flèche rouge dans l'encart de la Fig. 7a]. La Figure 7b montre la concentration de trous dans la région défectueuse pour les dispositifs [comme indiqué par la flèche rouge dans l'encart de la Fig. 7b]. Comme l'illustrent la Fig. 7a et b, pour la région non défectueuse et la région de paroi latérale, l'épaisseur réduite des barrières quantiques favorise le transport des trous à travers les MQW. Les résultats ici sont cohérents avec la Fig. 2. Une comparaison plus approfondie entre la Fig. 7a et b montre que l'efficacité d'injection des trous aux régions de paroi latérale défectueuses est évidemment plus faible que dans la région non défectueuse. Les observations ici sont en bon accord avec Kou et al. [18], ce qui manifeste davantage qu'il est essentiellement requis de faire en sorte que le courant soit moins étalé vers les parois latérales défectueuses en réduisant convenablement l'épaisseur de la barrière quantique (voir Fig. 3a et b).

Profils de concentration de trous calculés numériquement dans la région MQW (a) au centre, (b) au bord des mésas pour les μLED I, II et III respectivement. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm². Les figures encadrées montrent la position le long de laquelle les profils de concentration de trous sont capturés.

Nous répétons ensuite notre analyse comme nous l'avons fait en Fig. 5, les valeurs pour lesquelles sont maintenant démontrées en Fig. 8. Nous pouvons voir que le rapport pour R_SRH/R_rad au bord de la mésa augmente lorsque la barrière quantique est épaissie, ce qui est uniquement attribuable au taux de recombinaison non radiative de surface significativement amélioré. Comme nous l'avons proposé, les barrières quantiques épaisses permettent au courant d'atteindre les bords de la mésa et de déclencher la recombinaison non radiative de surface. En conséquence, l'encart Fig. a–c montre également que la recombinaison non radiative de surface devient extrêmement forte aux bords de la mésa. Le taux de recombinaison non radiative aux parois latérales submerge même le taux de recombinaison radiative.

Rapports du taux de recombinaison SRH intégré et du taux de recombinaison radiative intégré pour les μLED I, II et III. Figures encadrées (a), (b) et (c) sont les profils de taux de recombinaison SRH et de recombinaison radiative au bord de la mésa pour les μLED I, II et III respectivement. Les données sont calculées à la densité de courant de 40 A/cm².

Conclusions

En résumé, nous avons étudié numériquement et démontré l'impact de différentes épaisseurs de barrières quantiques sur l'injection de trous et l'étalement du courant pour les μLED à base d'InGaN. Les résultats indiquent qu'en amincissant l'épaisseur de la barrière quantique, un meilleur confinement du courant dans la région de la mésa peut être activé. Correspondamment, l'étalement du courant peut être bien géré pour s'éloigner des bords de la mésa, ce qui supprime alors la recombinaison non radiative de surface. À la fois numériquement et expérimentalement, nous observons l'amélioration du rendement quantique externe pour les μLED à base d'InGaN avec des barrières quantiques convenablement minces. Nous pensons que l'approche proposée est prometteuse pour lever le goulot d'étranglement qui limite le développement de μLED à haute performance. De plus, la physique du dispositif présentée dans ce travail augmentera la compréhension des μLED à base d'InGaN.

Disponibilité des données et du matériel

Les données et l'analyse du travail actuel sont disponibles auprès des auteurs correspondants sur demande raisonnable.

Abréviations

μLED :

Micro-diodes électroluminescentes

EQE :

Rendement quantique externe

LED :

Diodes électroluminescentes

InGaN :

Nitrure d'indium gallium

GaN :

Nitrure de gallium

VLC :

Communication par lumière visible

IQE :

Rendement quantique interne

PECVD :

Dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma

ALD :

Dépôt de couches atomiques

MQW :

Puits quantiques multiples

MOCVD :

Dépôt chimique en phase vapeur organométallique

p-EBL :

Couche de blocage d'électrons de type p

APSYS :

Modèles physiques avancés des dispositifs semi-conducteurs

SRH :

Shockley-Read-Hall