Ingénierie de la contrainte de traction améliore la photoluminescence dans les LED à puits quantiques InGaN/GaN sur silicium

Résumé

Cette étude examine les performances de photoluminescence de LED à puits quantiques multiples (MQW) InGaN/GaN cultivées sur substrats silicium. Les dispositifs intègrent des architectures distinctes de contrôle de la contrainte de traction — dopage δ périodique au silicium dans la couche GaN de type n ou insertion de couches intercalaires InGaN/AlGaN — pour sonder les mécanismes de recombinaison médiés par la contrainte. Les mesures PL révèlent que les échantillons avec contrainte de traction relâchée présentent des efficacités quantiques externes nettement supérieures, atteignant 17 % — une augmentation septuple par rapport à la configuration de base. Une analyse détaillée montre des taux de recombinaison non radiative réduits, variant de (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹ contre (3,6–4,7)×10⁻² s⁻¹ pour l'échantillon régulier. Les taux de recombinaison radiative sont également améliorés, mesurés à (5,7–5,8)×10⁻³ s⁻¹ versus (9–7)×10⁻⁴ s⁻¹ à température ambiante. Ces améliorations sont attribuées à la suppression des états localisés superficiels aux interfaces MQW, permettant aux centres radiatifs profonds dans les couches InGaN de dominer le processus de recombinaison.

Contexte

Les structures MQW InGaN/GaN sur silicium, plutôt que sur saphir conventionnel, ont attiré une attention croissante pour leur potentiel à permettre l'éclairage à état solide, les panneaux d'affichage et la photonique sur silicium à faible coût [1–5]. Le défi principal réside dans le désaccord de 56 % du coefficient de dilatation thermique entre GaN et Si, qui induit une contrainte de traction significative et la formation de fissures dans le film GaN [6–9]. Pour les LED et diodes laser, une couche GaN de type n dopée au Si est essentielle, ajoutant une contrainte de traction supplémentaire. Les efforts récents pour atténuer ces problèmes incluent l'utilisation de couches intermédiaires avec contrainte compressive appropriée [10–16], le dopage δ pour la relaxation de contrainte [17,18], et les couches tampon à réseau accordé [19,20]. Le dopage δ périodique au Si dans la couche GaN de type n a montré qu'il produisait des couches GaN plus lisses, une qualité cristalline plus élevée et une densité de fissures réduite par rapport au GaN uniformément dopé, principalement en atténuant la contrainte de traction [17]. Bien que plusieurs études aient examiné la morphologie de surface, la densité de dislocations et les propriétés électriques du GaN δ-dopé sur saphir ou silicium [21–23], peu ont directement corrélé l'efficacité de luminescence avec le relâchement de contrainte dans les MQW InGaN/GaN — un lien essentiel pour l'optimisation des dispositifs. Les mesures de contrainte indirectes, comme l'application de pression mécanique pour moduler les champs piézoélectriques, restent l'approche standard pour évaluer la contrainte interne car la mesure directe sans endommager l'échantillon est difficile [24–27]. Dans tous les cas, les spectres de photoluminescence sont indispensables pour évaluer les performances des dispositifs liées à la contrainte.

Dans ce travail, nous déposons des structures LED MQW InGaN/GaN sur substrats silicium cristallin. Nous comparons des couches GaN de type n uniformément dopées au Si avec des couches à dopage δ périodique au Si. De plus, nous introduisons de minces couches intercalaires AlGaN (compressive) ou InGaN (tensile) au-dessus de la couche GaN de type n uniformément dopée pour sonder davantage l'influence de la contrainte compressive versus tensile sur les performances du dispositif. Les spectres PL à état stationnaire (SS) et résolus dans le temps (TR) dépendants de la température fournissent les efficacités PL relatives et les durées de vie de recombinaison pour chaque échantillon, permettant une analyse systématique des mécanismes de recombinaison contrôlés par la contrainte.

Méthodes

Comme illustré à la Figure 1, la croissance épitaxiale des MQW InGaN/GaN a été réalisée par dépôt chimique en phase vapeur métal-organique (MOCVD) suivant le protocole rapporté dans la Ref. [17]. La séquence de croissance sur un substrat Si (111) comprenait une couche de nucléation AlN de 100 nm, un tampon AlGaN à gradient linéaire de 660 nm, et un tampon GaN nominalement non dopé de 200 nm, cultivés à 1060 °C, 1060 °C et 1020 °C respectivement. Pour les échantillons S1, S3 et S4, une couche GaN de type n uniformément dopée au Si de 1 µm (≈10¹⁸ cm⁻³) a été déposée sur le tampon. Dans les échantillons S3 et S4, une couche intercalaire InGaN de 20 nm (≈10 at % In) ou une couche intercalaire AlGaN de 20 nm (≈20 at % Al) a été insérée après la couche de type n. L'échantillon S2 employait 20 périodes de dopage δ au Si suivies de 50 nm de GaN nominalement non dopé, atteignant une épaisseur totale de 1 µm. Ensuite, six périodes de puits quantiques InGaN/GaN ont été cultivées à 800 °C, avec une composition en indium de ~22 at % et une épaisseur moyenne puits/barrière de 2,4 nm/10 nm. Une couche GaN de type p dopée au Mg de 220 nm a été finalement cultivée à 1020 °C.

Les mesures SSPL ont utilisé un système Zolix-750 avec une excitation laser pulsée à 377 nm (10 mW) et un CCD ANDOR Newton (résolution 0,09 nm). Les courbes de décroissance TRPL ont été enregistrées à l'aide d'un système de comptage de photons uniques corrélés dans le temps sur 10–300 K.

Figure 1. Structure des échantillons LED MQW sur substrats Si. S1, S3 et S4 contiennent une couche GaN de type n de 1 µm uniformément dopée au Si. S3 incorpore une couche intercalaire InGaN de 20 nm ; S4 incorpore une couche intercalaire AlGaN de 20 nm. S2 consiste en 20 plans de dopage δ au Si séparés par 50 nm de GaN non dopé, totalisant 1 µm.

Résultats et Discussion

La Figure 2 affiche les spectres SSPL des quatre échantillons MQW à 10 K. Les spectres présentent des oscillations de Fabry-Pérot — typiques pour les LED GaN sur Si en raison de la haute réflectivité à l'interface tampon/Si [28–30]. Après déconvolution (pic PL gaussien multiplié par 1 + A cos(4πnd/λ)), les pics PL intrinsèques sont extraits. L'échantillon S1 montre un pic vert net à 531 nm, cohérent avec le gap de bande de ~22 at % InGaN. L'échantillon S2 à dopage δ-Si est décalé vers le rouge à 579 nm, tandis que l'échantillon S3 à intercalaire InGaN est légèrement décalé vers le bleu à 517 nm, et l'échantillon S4 à intercalaire AlGaN est décalé vers le rouge à 545 nm. Ces décalages confirment que la contrainte de traction sur les interfaces MQW décalé vers le bleu l'émission, tandis que les mécanismes de relâchement de contrainte (dopage δ, insertion AlGaN) la décalent vers le rouge. L'effet de relâchement de contrainte du dopage δ-Si est notablement plus fort que celui d'une seule couche intercalaire.

Figure 2. Spectres SSPL de S1–S4 excités par laser 377 nm à 10 K. L'encadré montre la déconvolution du signal original pour S1.

Pour sonder la dynamique de recombinaison, des décroissances TRPL ont été enregistrées aux longueurs d'onde de pic de chaque échantillon sur 10–300 K. La Figure 3 présente les courbes de décroissance pour S1 à des températures représentatives. Bien qu'un modèle exponentiel unique (I(t)=I₀e^−t/τ) soit une simplification — plusieurs centres de recombinaison nécessitent souvent des ajustements multi-exponentiels — il fournit une durée de vie moyenne τ qui capture la dynamique PL globale. Les durées de vie résultantes pour S1–S4 sont tracées à la Figure 4a, et les taux de recombinaison correspondants k=1/τ sont montrés à la Figure 4b. Les échantillons S2 et S4 avec contrainte de traction relâchée présentent des valeurs k plus basses à toutes les températures, indiquant une recombinaison totale réduite. De plus, la dépendance en température de k est plus prononcée pour ces échantillons, reflétant le rôle dominant de la recombinaison non radiative aux températures élevées. En combinant k avec l'efficacité PL relative η (définie comme le rapport de l'intensité PL à la température T à celle à 0 K), les composantes radiative (k_r=kη) et non radiative (k_nr=k(1−η)) sont extraites, comme illustré pour S2 à la Figure 5b.

Figure 3. Courbes de décroissance TRPL pour S1 à 10 K, 100 K et 300 K.

La Figure 5a montre la dépendance en température des efficacités PL relatives. S2 et S4 atteignent des efficacités jusqu'à 17 %, dépassant largement les 2,5 % du S1 régulier et les 1,6 % de la variante S3 à intercalaire InGaN. Puisque l'intensité PL ne reflète que la recombinaison radiative, η mesure directement la fraction k_r/k. Les k_r et k_nr extraits pour tous les échantillons sont résumés aux Figures 6a et 6b. À 300 K, les taux non radiatifs pour S2 et S4 sont de (2,5–2,8)×10⁻² s⁻¹, notablement inférieurs à ceux de S1 (3,6×10⁻² s⁻¹) et S3 (4,7×10⁻² s⁻¹). Cela confirme que le relâchement de contrainte supprime les voies non radiatives médiées par les défauts. Inversement, les taux radiatifs pour S2 et S4 restent élevés et stables en température (≈5,7–5,8×10⁻³ s⁻¹ à 300 K) comparés à S1 (9×10⁻⁴ s⁻¹) et S3 (7×10⁻⁴ s⁻¹). La stabilité de k_r indique que les centres radiatifs profonds dans les puits InGaN dominent la recombinaison, tandis que les états d'interface superficiels — favorisés par la contrainte de traction — sont supprimés dans les structures à contrainte relâchée.

Figure 6. (a) Taux de recombinaison non radiative vs température pour S1–S4. (b) Taux de recombinaison radiative vs température pour S1–S4.

Conclusions

Les études SSPL et TRPL dépendantes de la température sur des MQW InGaN/GaN sur silicium révèlent qu'incorporer un dopage δ-Si ou des couches intercalaires AlGaN réduit significativement les taux de recombinaison totaux et augmente l'efficacité PL à 17 %, contre 2,5 % pour la structure régulière et 1,6 % pour la variante à intercalaire InGaN. L'amélioration provient principalement de taux non radiatifs plus faibles — attribués à moins de dislocations et fissures — et de taux radiatifs plus stables et plus élevés, reflétant la dominance des centres radiatifs profonds dans les puits InGaN lorsque la contrainte de traction est allégée. Ces résultats fournissent une voie claire pour optimiser les performances des LED MQW sur silicium en ingéniant la contrainte par dopage δ ou couches intercalaires compositionnelles.

Abréviations

IQE

Efficacité quantique interne

LD

Diode laser

LED

Diode électroluminescente

MQW

Puits quantiques multiples

PL

Photoluminescence

SSPL

Photoluminescence à état stationnaire

TRPL

Photoluminescence résolue dans le temps