Performance optique de puits quantiques InGaN/GaN : effet de l'épaisseur de la couche de capage GaN

Résumé

Trois échantillons de puits quantiques multiples InGaN/GaN (MQW) avec épaisseurs variables de couche de capage GaN ont été cultivés par dépôt chimique en phase vapeur métal-organique (MOCVD) pour étudier les propriétés optiques. Une couche de capage plus épaisse prévient plus efficacement l'évaporation de la composition In dans la couche de puits quantique InGaN. L'effet Stark à confinement quantique (QCSE) s'intensifie avec l'augmentation de l'épaisseur de la couche de capage GaN. En comparant avec les résultats d'électroluminescence, nous nous concentrons sur la différence d'états de localisation et de défauts induits par différentes épaisseurs de capage pour expliquer les anomalies des mesures de photoluminescence à température ambiante. Une couche de capage GaN trop fine aggrave l'inhomogénéité des états de localisation dans la couche QW InGaN, tandis qu'une couche trop épaisse génère plus de défauts dans la couche de capage GaN.

Introduction

La structure MQW InGaN/GaN est largement utilisée comme région active dans les diodes électroluminescentes (DEL) et diodes laser (DL) à lumière visible, avec un grand succès. Améliorer la qualité des MQW InGaN/GaN est technologiquement crucial pour réaliser des DEL et DL à base de GaN à haute performance. Des recherches antérieures ont montré que les barrières quantiques (BQ) GaN à haute température (HT-GaN) améliorent la qualité cristalline et l'intensité lumineuse. En raison de la faible énergie de liaison In-N, la température de croissance des QW InGaN est généralement plus basse que celle des BQ GaN pour obtenir une teneur élevée en In, ce qui peut provoquer l'évaporation d'atomes d'indium pendant la croissance des BQ à température plus élevée. L'insertion d'une couche de capage GaN à basse température (LT-GaN) entre QW InGaN et BQ GaN réduit efficacement la désorption d'In, améliorant l'uniformité d'épaisseur de QW et de distribution In. Cependant, baisser la température de croissance de la couche de capage affaiblit la mobilité des adatomes, détériorant le matériau GaN. De plus, le nombre de défauts augmente avec l'épaisseur de la couche de capage LT-GaN, défavorable à l'uniformité de distribution In et à l'intensité lumineuse. Peu de rapports se sont concentrés sur l'effet des états de localisation sur les propriétés de luminescence dans la région active avec différentes épaisseurs de capage. Ce travail utilise DRX, électroluminescence (EL) et photoluminescence (PL) pour étudier l'influence de l'épaisseur de couche de capage LT-GaN sur la structure et les propriétés de luminescence des MQW InGaN/GaN, et décrit en détail le rôle des états de localisation par expériences PL température-dépendante.

Méthodes

Trois échantillons MQW InGaN/GaN ont été cultivés sur substrat saphir plan c par MOCVD. Tous ont la même structure : tampon GaN non dopé (1,2 μm), couche n-GaN dopée Si (1 μm), région active MQW InGaN/GaN à deux périodes, couche p-GaN dopée Mg (40 nm). Lors de la croissance de la région active, les conditions des QW InGaN étaient identiques ; une fine couche LT-GaN a été cultivée à la même température que les QW InGaN (710 °C) pour prévenir l'évaporation d'In, avec des temps de croissance de 150 s, 300 s et 500 s pour échantillons A, B, C respectivement ; puis la température a été montée à 810 °C pour la croissance des BQ HT-GaN (temps identique). DRX pour paramètres structuraux. EL et PL à température ambiante pour propriétés optiques.

Spectres EL mesurés par spectromètre haute résolution Ocean Optics HR2000 en courant continu (DC), puissance de sortie détectée par photodiode Si, énergie de pic EL et FWHM par monochromateur et tube photomultiplicateur. Pour PL, laser He-Cd onde continue λ=325 nm (3 mW, spot 0,5 mm²). PL température-dépendante (30-300 K) par laser GaN 405 nm (5 mW) pour analyser l'effet des états de localisation. Refroidissement par hélium liquide à écoulement libre et réfrigérateur cycle fermé CTI Cryogenics.

Résultats et discussions

La Fig. 1a montre les diagrammes de diffraction du plan (0002) par balayage ω-2θ. Les pics satellites sont clairement visibles, indiquant structure périodique fine et interfaces nettes. Analyse par SmartLab Studio II et Global Fit (méthode advanced parallel tempering base fitting) pour obtenir composition In moyenne, épaisseurs BQ et QW (Tableau 1). La composition In dans QW augmente avec l'épaisseur de LT-GaN, confirmant qu'un capage plus épais prévient mieux l'évaporation d'In. Fig. 1b : cartographie d'espace réciproque (RSM) échantillon C. Pic principal GaN et pics satellites alignés, suggérant que les couches QW avec la plus haute teneur In sont complètement sous contrainte, donc l'influence du champ piézoélectrique sur les propriétés lumineuses doit être considérée.

Fig. 2 : spectres EL sous 5 mA. Longueurs d'onde de pic : 453,6 nm (A), 456,3 nm (B), 466,7 nm (C). L'augmentation de composition In avec l'épaisseur de LT-GaN induit un décalage vers le rouge de l'énergie de pic EL. L'intensité EL diminue aussi avec l'épaisseur de LT-GaN. Une barrière GaN plus épaisse (LT-GaN + HT-GaN) augmente la distance des trous depuis p-GaN vers région active, réduisant l'efficacité d'injection des trous, donc diminuant l'intensité EL. L'augmentation de composition In renforce le champ piézoélectrique dans QW InGaN, aggravant l'inclinaison de bande d'énergie, causant décalage rouge et réduction efficacité lumineuse : effet QCSE.

Pour vérifier l'influence du QCSE sur EL, Fig. 3 montre énergie de pic et FWHM EL vs courant d'injection. À courant croissant, décalage bleu de l'énergie de pic attribué à l'effet de remplissage de bande et compensation QCSE par effet d'écran électronique. Échantillon C (plus forte composition In) a le puits de potentiel le plus profond et champ piézoélectrique le plus fort, donc effets remplissage/écran les plus significatifs : plus grand décalage bleu énergie pic (166 meV). Échantillon A : effets plus faibles, rétrécissement bande par effet thermique devient dominant à fort courant (50 mA), causant décalage rouge. FWHM échantillon A augmente avec courant (élargissement par remplissage de bande dominant). Pour B et C, remplissage de bande dominant à bas courants (élargissement), puis écran de charge prend le relais à courants plus élevés (rétrécissement FWHM). Point de retournement FWHM : ~10 mA (B) et ~20 mA (C), confirmant champ piézoélectrique plus fort pour C.

Fig. 4a : spectres PL température ambiante (laser 405 nm, 5 mW). Longueurs d'onde : 473,1 nm (A), 472,9 nm (B), 478,2 nm (C). Intensité PL B et C faible, donc aussi laser He-Cd 325 nm utilisé. Résultats Fig. 4a et b cohérents. Anomalies vs EL (Fig. 2) : (1) A a moins In que B mais longueur d'onde pic légèrement plus longue ; (2) intensité PL B et C similaires, A beaucoup plus élevée. Pour expliquer, PL température-dépendante (TDPL) réalisée, énergie pic PL vs température Fig. 5. Échantillon B : énergie pic diminue monotone avec température (rétrécissement bande normal). Échantillon A : décalage bleu notable 70-190 K. Redistribution thermique d'excitons localisés explique ce décalage bleu anormal : excitons localisés activés thermiquement et transférés de minima de potentiel d'états de localisation vers états d'énergie supérieure. Échantillon C : énergie pic quasi constante 50-175 K (rétrécissement bande et localisation excitons se compensent).

Considérant l'effet de localisation exciton, modèle de queue de bande révisé : E₀(T) = E₀(0) - αT²/(T+β) - σ²/kBT (Éq. 1). E₀(0) = bande à T=0, α,β paramètres Varshni, kB constante Boltzmann. Terme σ = écart-type distribution localisée, décrit degré effet localisation (σ plus grand = inhomogénéité plus forte). Fluctuation composition In dans InGaN cause formation queue de bande. États dans queues formés au minimum potentiel local, similaires à points quantiques. Recombinaison paires électron-trou dans ces points quantiques auto-formés = recombinaison excitons localisés. Modèle inapplicable basses températures (forte dégénérescence, déviation quasi-équilibre). Paramètres σ : 36,96 meV (A), 18,89 meV (B), 23,77 meV (C) → localisation échantillon A (capage le plus fin) la plus inhomogène. États localisation proviennent de grappes In-riches de tailles différentes et fluctuation épaisseur QW dans alliages InGaN. Capage LT-GaN fin ne prévient pas efficacement évaporation In lors montée température pour croissance BQ GaN. Évaporation aléatoire In cause fluctuation composition In et épaisseur QW InGaN. Pour B, capage 1,8 nm assez épais pour protéger In et former QW InGaN plus uniforme. États localisation inhomogènes retiennent état potentiel plus profond → décalage rouge longueur d'onde pic (A > B observé Fig. 4). Augmentation composition In favorise formation grosses grappes In, expliquant effet localisation excitons légèrement plus fort pour C (plus haute teneur In) que B.

Fig. 6 : intensité PL intégrée vs température pour A et C, ajustée par I(T) = 1 / [1 + Σ Cᵢ exp(-Eᵢ/kBT)] (Éq. 2). Cᵢ = constante densité centres recombinaison non radiative, Eᵢ = énergie activation. Paramètres Tableau 2. Tension photomultiplicateur pour B plus basse que A et C lors TDPL, donc intensité PL intégrée B la plus faible, mais n'affecte pas ajustements.

Cᵢ pour B et C plus grands que A → plus de défauts formés dans capage LT-GaN plus épais. Observé défauts capage LT augmentent avec épaisseur. Influence défauts capage LT adjacent au puits quantique sur intensité PL significative car fonctions d'onde électron/trou pénètrent dans barrières. Énergie activation 79,67 meV (Eₐ₂ pour A) liée à émission trous depuis QW suivis piégeage par défauts barrières et recombinaison non radiative (accord rapports Olaizola). Images micro-PL Fig. 7 : taches sombres = recombinaison non radiative région active. Comparé à A, plus grosses taches sombres observées dans B et C → plus défauts dans capage LT plus épais. En général, recuit thermique après capage LT pour réduire grappes In dans couche InGaN et améliorer qualité cristalline. Si capage trop épais, effet recuit affaibli, formation plus de précipités In métalliques entrave diffusion adatomes GaN et introduit plus défauts capage LT. Apparition plus défauts et QCSE plus fort avec capage LT plus épais défavorable à intensité luminescence, pourquoi intensité PL C comparable à B ? États localisation jouent aussi rôle important efficacité lumineuse. Porteurs capturés dans états localisés et recombinaison radiative. Plus fort effet localisation excitons, plus porteurs évitent capture par défauts, expliquant intensité PL B et C similaires, A beaucoup plus élevée.

Conclusions

En résumé, l'influence de l'épaisseur de couche de capage GaN sur les caractéristiques optiques a été étudiée. DRX : capage plus épais protège mieux composition In de la désorption. QCSE renforcé et efficacité injection trous réduite avec épaisseur capage. Degrés variables d'effet localisation excitons induits par différentes épaisseurs expliquent anomalies longueur d'onde pic et intensité PL. Capage LT trop fin aggrave inhomogénéité états localisation dans QW InGaN ; capage LT trop épais génère plus défauts dans capage GaN. Optimiser épaisseur capage LT-GaN est crucial pour promouvoir uniformité et intensité d'émission couche active InGaN.

Disponibilité des données et matériaux

Les jeux de données utilisés et/ou analysés pendant l'étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Abréviations

MOCVD :

Dépôt chimique en phase vapeur métal-organique

QCSE :

Effet Stark à confinement quantique

MQWs :

Puits quantiques multiples

QB :

Barrière quantique

LEDs :

Diodes électroluminescentes

LDs :

Diodes laser

HT :

Haute température

LT :

Basse température

EL :

Électroluminescence

TDPL :

Photoluminescence température-dépendante

XRD :

Diffraction des rayons X

FWHM :

Largeur à mi-hauteur