Compression de largeur de ligne induite par un substrat métallique dans la résonance magnétique dipolaire d'une nanosphère de silicium éclairée par un faisceau focalisé à polarisation azimutale

Contexte

Les nanoparticules diélectriques avec de grands indices de réfraction et des diamètres allant de 100 à 250 nm, qui supportent des résonances Mie distinctes dans la gamme spectrale visible à proche infrarouge, sont devenues l'objet de nombreuses études ces dernières années car elles sont considérées comme les blocs de construction prometteurs pour métamatériaux travaillant à des fréquences optiques [1–7]. La coexistence d'un dipôle magnétique (MD) et d'un dipôle électrique (ED) ainsi que leur interaction cohérente dans de telles nanoparticules conduit à de nombreux phénomènes intrigants tels que la diffusion avant et arrière améliorée et supprimée à des longueurs d'onde spécifiques (par exemple, les longueurs d'onde satisfaisant le premier et le deuxième conditions de Kerker) [8–12]. De plus, l'interférence entre les modes multipolaires électrique et magnétique peut entraîner une diffusion directionnelle extraordinaire dans différentes directions [13-15].

Les résonances électriques et magnétiques excitées dans les nanoparticules diélectriques avec de grands indices de réfraction peuvent être manipulées en utilisant diverses méthodes [16-31]. Cette caractéristique unique nous offre la possibilité de modifier les propriétés optiques linéaires et non linéaires de nanoparticules simples et de métamatériaux composés de telles nanoparticules. Par exemple, les résonances électriques et magnétiques excitées dans une nanoparticule peuvent être facilement modifiées en changeant sa taille ou sa forme [16–25]. De plus, il a été montré que le substrat utilisé pour supporter une nanoparticule peut également être utilisé pour manipuler les réponses optiques de la nanoparticule. En particulier, les systèmes hybrides particule-film dans lesquels une nanoparticule diélectrique est placée sur un substrat métallique ont suscité un grand intérêt en raison de la formation de nouveaux modes de résonance provenant de l'interaction cohérente entre les modes multipolaires de la nanoparticule diélectrique et leurs images miroir induites par le substrat métallique [26–32]. Sous l'excitation d'une lumière polarisée linéairement, l'interférence du DE d'une nanosphère de Si (NS) et de son image miroir induite par un film d'Au conduit à la formation d'un MD situé au point de contact entre le Si NS et le Au film, où le champ magnétique est considérablement amélioré [26-29]. En cas d'incidence oblique, la largeur de ligne du MD induit par image miroir dans le Si NS peut être contrôlée en faisant varier la polarisation du faisceau incident [30].

Outre le substrat, la lumière structurée telle qu'un faisceau vectoriel cylindrique agit comme un outil puissant pour manipuler les réponses optiques des nanoparticules diélectriques [33–42]. Par exemple, l'excitation sélective de la résonance ED ou MD d'une nanoparticule en utilisant des faisceaux polarisés radialement ou azimutalement (AP) a été étudiée [35–42]. Lorsqu'une nanoparticule est placée au foyer d'un faisceau AP, seuls les modes magnétiques de la nanoparticule sont excités et tous les modes électriques sont supprimés en raison du champ électrique nul le long de l'axe du faisceau [38–42]. Pour cette raison, les résonances magnétiques de la nanoparticule diélectrique peuvent être excitées sélectivement, et les modes anapolaires idéaux de type magnétique peuvent également être activés en utilisant 4 π -illumination avec deux faisceaux AP [42]. De plus, les modes MD des nanoparticules diélectriques excitées par un faisceau AP focalisé fournissent une plate-forme parfaite pour adapter la transition MD [43, 44].

Jusqu'à présent, les études sur les propriétés de diffusion des Si NS éclairés à l'aide d'un faisceau AP focalisé sont suspendues dans l'air ou placées sur SiO₂ substrat [38–42]. Les largeurs de ligne des résonances MD de ces Si NS ne sont toujours pas satisfaites pour les applications pratiques où des résonances MD avec des largeurs de ligne étroites ou des facteurs de qualité importants sont hautement souhaitables. Par exemple, une petite augmentation du facteur de qualité de la résonance MD peut conduire à une amélioration significative de l'absorption induite par deux et trois photons des nanoparticules de Si, éclairant les nanoparticules de Si avec des impulsions laser femtosecondes [45]. Ici, nous étudions les propriétés de diffusion d'un Si NS placé sur un substrat métallique et éclairé par un faisceau AP focalisé. En raison de la symétrie de rotation du faisceau AP et du Si NS, seuls les multipôles magnétiques du Si NS sont excités. On constate que le MD et son image induite par le substrat métallique sont déphasés, et leur interaction cohérente conduit à un rétrécissement spectaculaire de la résonance MD (∼ 20 nm) par rapport à celle du Si NS en suspension dans l'air (∼ 53 nm). En conséquence, le facteur de qualité de la résonance MD est amélioré d'un facteur 2,5 de ∼ 14,62 à ∼ 37,25. La résonance MD nette obtenue dans le Si NS en utilisant la combinaison d'un substrat métallique et d'un faisceau AP focalisé peut trouver des applications potentielles dans les dispositifs photoniques nanométriques tels que les capteurs et les afficheurs couleur.

Méthodes numériques

Les spectres de diffusion des Si NS étudiés dans ce travail ont été calculés en utilisant la méthode du domaine temporel aux différences finies (FDTD) [46]. Dans les calculs numériques, le champ électrique du faisceau AP au plan focal a d'abord été calculé par le k -définition du profil du faisceau spatial [47] puis utilisé pour la simulation FDTD. Le rayon du Si NS a été fixé à R =100 nm, et le substrat métallique a été choisi pour être un parfait conducteur électrique (PEC) dans les sections « Résultats et discussion » et « Théorie de l'image du MD hors du plan » et Au dans la section « Applications pratiques ». Les constantes optiques de Si et Au ont été tirées de Palik et Ghosh [48] et de Johnson et Christy [49], respectivement. Le milieu environnant du Si NS a été supposé être de l'air avec un indice de réfraction de n =1,0. Une taille de maillage de 3 nm a été utilisée dans la région éclairée, et des couches parfaitement assorties ont été utilisées à la frontière pour terminer la région de simulation finie.

Résultats et discussion

Sur la figure 1a, nous montrons la distribution du champ électrique calculée pour un faisceau AP focalisé au niveau du plan focal. On remarque que le faisceau AP possède une symétrie de rotation avec un champ électrique nul au foyer (ou le long de l'axe). Le champ électrique du faisceau AP correspond bien à celui du Si NS à la résonance MD. Dans la Fig. 1b, d, nous présentons les spectres de diffusion calculés pour le Si NS suspendu dans l'air et celui placé sur un substrat PEC, respectivement. Dans les deux cas, il est remarquable que seules les résonances MD et quadripôle magnétique (MQ) sont excitées, et toutes les résonances électriques sont supprimées, ce qui est en accord avec les résultats précédents [38–42]. Ce comportement peut être expliqué explicitement en utilisant la théorie multipolaire pour un faisceau AP étroitement focalisé [42, 50]. Si nous comparons les spectres de diffusion illustrés sur les figures 1b, d, on constate que l'introduction du substrat PEC conduit à un rétrécissement spectaculaire de la résonance MD (de 53 à ∼ 20 nm). En conséquence, le facteur de qualité de la résonance MD est amélioré d'un facteur 2,5 (de ∼ 14,62 à ∼ 37,25).

un La distribution du champ électrique d'un faisceau AP focalisé au point focal. b Le spectre de diffusion du Si NS en suspension dans l'air. La largeur de ligne de la résonance MD est de 53 nm. c Le Si NS avec R =100 nm placé sur un substrat métallique. d Le spectre de diffusion du Si NS placé sur un substrat PEC

Afin de mieux comprendre la modification du spectre de diffusion induite par le substrat métallique, nous avons décomposé la diffusion totale des Si NS en contributions de divers modes magnétiques dans une coordonnée cartésienne [16, 25]. La polarisation induite par la lumière incidente est P =ε ₀ (ε _p −ε _d )E , où ε ₀ ,ε _p , et ε _d sont la constante diélectrique du vide, la permittivité diélectrique relative du Si NS et la permittivité diélectrique relative du milieu environnant, respectivement, et E est le champ électrique total à l'intérieur du Si NS. La dépendance temporelle de la lumière incidente est supposée comme exp(−i ω t ) avec ω la fréquence angulaire. Les multipôles sont définis dans une coordonnée cartésienne avec l'origine située au centre du Si NS, et les moments multipolaires peuvent être obtenus par l'intégration des courants de polarisation induits sur le volume du Si NS. Ainsi, le moment MD et le tenseur MQ du Si NS sont décrits comme :

où V est le volume du Si NS, et r ^′ est le rayon vecteur d'un élément de volume à l'intérieur du Si NS.

Les sections efficaces de diffusion du MD et du MQ peuvent être exprimées comme suit [25] :

où μ ₀ est la perméabilité au vide, et les indices α ,β =x ,y ,z .

Sur la figure 2, nous comparons les décompositions multipolaires effectuées pour le Si NS sans et avec le substrat PEC. Dans les deux cas, on peut voir que la diffusion totale n'est composée que des contributions des modes MD et MQ. De plus, on constate que le rétrécissement de la largeur de ligne n'apparaît que dans la résonance MD. Sur la figure 2c, d, nous présentons les distributions des champs électriques et magnétiques calculées pour les deux Si NS aux résonances MD. On remarque que le MD excité dans le Si NS orienté dans le +z sens dans les deux cas. De plus, une amélioration significative est observée dans les champs électriques et magnétiques du Si NS en présence du substrat PEC.

Décomposition multipolaire de la diffusion totale du Si NS avec R =100 nm en suspension dans l'air (a ), posé sur un substrat PEC (b ), et éclairé par un faisceau AP focalisé. Les distributions correspondantes des champs électriques et magnétiques calculées aux résonances MD [775 nm dans a et 745 nm en b ] sont présentés en c et d , respectivement

Théorie de l'image du MD hors plan

Le rétrécissement de la largeur de la ligne MD peut être compris en utilisant la théorie de l'image et l'approche basée sur la fonction de Green [27, 30]. On considère un MD situé à la position r ₀ =[x ₀ ,y ₀ ,z ₀ ] et l'interface entre l'air et le substrat PEC dans le x −y avion avec z =0. Le moment magnétique est donné par :

où \({\widehat \alpha _{m}} =\frac {{{\alpha _{h}}}}{{1 - {\alpha _{h}}{G_{M}}}}\) est la polarisabilité déterminée par le z composante des fonctions de Vert dyadique pour le substrat PEC \({G_{M}} =\frac {{2i{k_{0}}{z_{0}} - 1}}{{16\pi z_{0}^ {3}}}\) [30], et la polarisabilité du Si NS est \({\alpha _{h}} =6i\pi {b_{1}}/k_{0}^{3}\) , b ₁ et k ₀ sont respectivement le coefficient de Mie et le nombre d'onde du vide.

Le champ magnétique au centre du MD est donné par :H ₀ =[0,0, cos(k ₀ z ₀ )].

La section efficace d'extinction du MD peut s'écrire [27] :

où P _dans désigne la puissance de la lumière incidente.

En raison de la symétrie de rotation du faisceau AP et du Si NS, un MD orienté dans le +z direction est excitée dans le Si NS. Pendant ce temps, une image miroir orientée dans le −z la direction est induite par le substrat PEC, comme le montre schématiquement la figure 3a. Dans ce cas, le courant de déplacement est inversé dans l'image miroir, ce qui implique que le MD et son image miroir sont déphasés. Ainsi, l'interaction cohérente de ces deux MD anti-phase réduit considérablement la perte radiative, conduisant au rétrécissement de la résonance MD dans le spectre de diffusion du Si NS [30]. Dans la figure 3b, nous comparons les résonances MD calculées en utilisant la méthode de la fonction de Green dyadique sans et avec le substrat PEC. En plus du rétrécissement de la largeur de raie, un décalage vers le bleu de la longueur d'onde de résonance ainsi qu'une augmentation de l'intensité de diffusion (d'un facteur ∼ 3.0) sont également observés dans le Si NS placé sur le substrat PEC. La prédiction théorique montrée sur la figure 3b est en bon accord avec le résultat numérique montré sur la figure 1d. Par conséquent, la compression de largeur de raie dans la résonance magnétique dipolaire du Si NS placé sur le substrat métallique éclairé par un faisceau AP s'explique parfaitement par la théorie de l'image et l'approche basée sur la fonction de Green.

un Affichage schématique du z composante de MD excitée dans le Si NS et l'image miroir induite par le substrat métallique et leur relation de phase. b Spectres de diffusion normalisés calculés pour le Si NS avec R =100 nm suspendu dans l'air et placé sur un substrat PEC en utilisant la méthode de la fonction de Vert dyadique

Applications pratiques

Dans les études ci-dessus, il a été démontré théoriquement et numériquement qu'une résonance MD nette peut être créée dans le spectre de diffusion d'un Si NS en utilisant la combinaison d'un substrat métallique et d'un faisceau AP. À titre d'exemples, nous montrerons dans la simulation numérique suivante les applications possibles de la résonance MD nette dans la détection à l'échelle nanométrique et l'affichage couleur. Pour les applications pratiques, le substrat métallique est choisi pour être un film d'Au de 50 nm d'épaisseur, qui a été utilisé dans notre étude précédente [28]. Le mécanisme physique de la compression de largeur de ligne de la résonance magnétique du dipôle est l'interaction cohérente du dipôle magnétique et de son image miroir induite par le substrat métallique. Par conséquent, le matériau du substrat doit être du métal, mais il n'est pas limité au film Au.

Capteur

Auparavant, il a été démontré que les capteurs de décalage d'intensité basés sur des dimères Si NS possèdent une sensibilité beaucoup plus élevée que les capteurs de décalage de longueur d'onde basés sur des nanoparticules/nanostructures plasmoniques [51]. De plus, la sensibilité du Si NS placé sur un substrat métallique et excité par une lumière polarisée linéairement a également été étudiée expérimentalement dans nos travaux antérieurs [28]. Dans notre cas, le spectre de diffusion dominé par une résonance MD nette avec une largeur de ligne étroite est tout à fait approprié pour les applications de détection, comme démontré ci-dessous. On s'attend à ce que la résonance nette du MD soit sensible à l'environnement du Si NS car elle est créée par le MD du Si NS et son image miroir. Tout changement dans le milieu environnant entraînera la modification de la résonance MD. Afin d'examiner la sensibilité de la résonance MD, nous avons calculé l'évolution du spectre de diffusion du Si NS avec l'augmentation de l'indice de réfraction du milieu environnant, comme le montre la figure 4a. Il s'avère qu'un léger changement dans l'environnement environnant du Si NS entraînera un élargissement significatif et un décalage vers le rouge évident de la résonance MD, ce qui est clairement visible sur la figure 4b. Étant donné que le capteur d'indice de réfraction proposé ici détecte le changement d'indice de réfraction dans le milieu environnant, les ligands à la surface de la nanoparticule induits dans le processus de synthèse n'affectent pas la fonction de détection du capteur. Cette fonction est très utile pour détecter les petits spécimens fixés sur le Si NS.

un Evolution du spectre de diffusion du Si NS placé sur le substrat Au de 50 nm d'épaisseur avec l'augmentation de l'indice de réfraction du milieu environnant. b Dépendance de la largeur de raie (partie supérieure) et de la longueur d'onde de crête (partie inférieure) de la résonance MD sur l'indice de réfraction du milieu environnant

Affichage couleur

Récemment, il a été démontré avec succès que le contrôle de la couleur peut être réalisé en utilisant des nanoparticules diélectriques avec de grands indices de réfraction, qui supportent les résonances de Mie, au lieu de nanoparticules/nanostructures plasmoniques avec perte [52-55]. Cependant, les résonances ED et MD d'un Si NS sont excitées simultanément dans les deux éclairages en fond clair et en fond noir, ce qui conduit à une diffusion de lumière à large bande [52]. Dans une étude récente, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour réaliser un affichage de réglage des couleurs avec une résolution spatiale élevée et une bonne chromaticité en utilisant une onde évanescente pour exciter sélectivement la résonance ED ou MD dans le spectre de diffusion d'une nanoparticule de Si [55]. De même, la résonance MD nette trouvée dans ce travail devrait être utile pour l'affichage couleur en raison de la largeur de ligne étroite et de l'intensité de diffusion améliorée. Une chromaticité considérablement améliorée est attendue si la résonance MD nette est utilisée dans l'affichage couleur. De plus, une résolution spatiale élevée peut être obtenue car l'intensité de diffusion améliorée permet l'utilisation de pixels plus petits pour l'affichage couleur. Sur la figure 5a, nous montrons le réglage des couleurs réalisé simplement en faisant varier le rayon du Si NS. On peut voir qu'une résonance MD avec une largeur de ligne étroite peut être obtenue dans tous les cas. Sur la figure 5b, nous présentons les indices de couleur calculés pour tous les Si NS avec des rayons différents. On voit que les indices de couleur sont répartis autour du triangle RVB, impliquant la bonne chormaticité de la couleur structurelle produite par les Si NS placés sur le film Au. Pour une application pratique de l'affichage couleur, un réseau de nanoparticules de Si au lieu d'une seule nanoparticule de Si doit être utilisé. Dans ce cas, la largeur de raie d'une seule nanoparticule de Si reste à être étroite à condition que le couplage entre les nanoparticules voisines soit négligeable. Selon l'étude précédente [56], le couplage entre les nanoparticules de Si dans un réseau peut être négligé lorsque la séparation entre les nanoparticules voisines est supérieure à 400 nm, ce qui est facilement satisfait dans la fabrication pratique.

un Spectres de diffusion normalisés calculés pour des NS de Si avec différents rayons placés sur un film d'Au de 50 nm d'épaisseur. b Indices de couleur dérivés des spectres de diffusion indiqués dans a

Conclusion

En résumé, nous avons étudié théoriquement et numériquement le rétrécissement spectaculaire de la résonance MD d'un Si NS, qui est éclairé en utilisant un faisceau AP focalisé, lorsqu'il est placé sur un substrat métallique. Du fait de la symétrie de rotation du faisceau AP et du Si NS, seuls les multipôles de type magnétique sont excités. On constate que l'interférence du MD et de son image miroir induite par le substrat métallique est responsable du rétrécissement spectaculaire de la largeur de ligne de ∼ 53 à 20 nm. Il est montré par simulation numérique que la résonance MD nette dans le spectre de diffusion du Si NS peut trouver des applications dans la détection à l'échelle nanométrique avec une sensibilité élevée et un affichage couleur avec une chromaticité et une résolution spatiale améliorées.

Abréviations

AP :

Azimutal polarisé

Au :

Or

DE :

Dipôle électrique

FDTD :

Domaine temporel aux différences finies

MD :

Dipôle magnétique

MQ :

Quadrupôle magnétique

NS :

Nanosphère

PEC :

Parfait conducteur électrique

Si :

Silicium