Compression de la largeur de raie de la résonance dipôle magnétique dans une nanosphère de silicium sur substrat métallique excitée par un faisceau polarisé azimuthalement

Résumé

Nous examinons comment un substrat métallique remodelle la résonance dipôle magnétique (DM) d'une nanosphère de silicium (NS) illuminée par un faisceau polarisé azimuthalement (PA) focalisé. Le DM excité dans la NS de Si et son dipôle image induit par le substrat sont en opposition de phase, entraînant une interférence destructive qui comprime dramatiquement la largeur de raie du DM. Dans le spectre de diffusion, la largeur se rétrécit de ~53 nm (espace libre) à ~20 nm, augmentant le facteur de qualité de ~14,62 à ~37,25 — une amélioration d'environ 2,5×. Ces résultats éclairent l'hybridation des modes dans les NS de Si sur films métalliques sous illumination PA et ouvrent la voie à des capteurs photoniques compacts et des dispositifs d'affichage couleur.

Contexte

Les nanoparticules diélectriques à indice de réfraction élevé et diamètres entre 100 et 250 nm supportent des résonances de Mie distinctes dans le visible et le proche infrarouge, en faisant des briques attractives pour les méta-matériaux optiques [1-7]. La présence simultanée des modes dipôle électrique (DE) et dipôle magnétique (DM) et leur couplage cohérent donnent lieu à des phénomènes tels que la diffusion directionnelle et les conditions de Kerker [8-12], ainsi qu'une diffusion avant ou arrière amplifiée [13-15].

Les résonances électriques et magnétiques des particules à haut indice peuvent être accordées en modifiant taille, forme ou environnement [16-31]. Le substrat support influence fortement la réponse optique, particulièrement dans les hybrides particule-film où une particule diélectrique repose sur un film métallique, créant de nouveaux modes hybrides par interaction entre les multipôles de la particule et leurs images miroirs [26-32]. Sous illumination polarisée linéairement, le DE d'une NS de Si et son image miroir sur un film d'or génèrent un DM amplifié par surface au point de contact, amplifiant le champ magnétique [26-29]. Pour une incidence oblique, la largeur du DM peut être ajustée en changeant la polarisation du faisceau incident [30].

La lumière structurée, comme les faisceaux vectoriels cylindriques, offre un degré de liberté additionnel pour exciter sélectivement les résonances multipolaires dans les nanoparticules diélectriques [33-42]. Les faisceaux polarisés radialement favorisent l'excitation du DE, tandis que les faisceaux polarisés azimuthalement suppriment les DE et excitent sélectivement les DM, du fait du champ électrique nul sur l'axe du faisceau [38-42]. Cette propriété permet l'excitation de modes anapôles magnétiques avec des faisceaux PA doubles [42], et offre une plateforme propre pour adapter les transitions DM [43, 44].

Des études antérieures sur des NS de Si illuminées par des faisceaux PA focalisés considéraient des particules suspendues dans l'air ou sur substrats SiO₂ [38-42]. Cependant, les largeurs de raie DM restent trop larges pour des applications pratiques requérant des résonances à haut Q. Une augmentation modeste de Q peut substantiellement améliorer les processus non-linéaires comme l'absorption à deux et trois photons dans les nanoparticules de Si, permettant la photoluminescence induite par laser femtoseconde [45]. Ici, nous étudions une NS de Si sur substrat métallique sous illumination PA. Grâce à la symétrie de rotation du faisceau et de la particule, seuls les multipôles magnétiques sont excités. Nous trouvons que le DM et son image induite par le métal sont en opposition de phase, résultant en une largeur de ~20 nm (rétrécissement ~2,5×) et un facteur Q de ~37,25. La résonance DM aiguë obtenue avec cette configuration est prometteuse pour la détection à l'échelle nanométrique et les technologies d'affichage couleur.

Méthodes numériques

Les spectres de diffusion ont été obtenus par la méthode aux différences finies dans le domaine temporel (FDTD) [46]. Le champ du plan focal du faisceau PA a d'abord été calculé via la définition du profil de faisceau en k-espace [47] puis injecté dans la simulation FDTD. Le rayon de la NS de Si était fixé à R = 100 nm ; le substrat était modélisé comme un conducteur électrique parfait (CEP) pour les sections « Résultats et discussion » et « Théorie de l'image », et comme 50 nm d'or pour la section « Applications pratiques ». Les constantes optiques du Si et de l'or proviennent de Palik et Ghosh [48] et Johnson et Christy [49] respectivement. Le milieu environnant était l'air (n = 1,0). Un maillage de 3 nm a été utilisé dans la région illuminée, et des couches parfaitement adaptées terminaient le domaine de simulation.

Résultats et discussion

La figure 1a montre la distribution du champ électrique d'un faisceau PA focalisé au plan focal. La symétrie de rotation du faisceau PA produit un champ électrique nul sur l'axe optique, correspondant à la résonance DM de la NS de Si. Les figures 1b et 1d affichent les spectres de diffusion pour une NS de Si suspendue dans l'air et pour une autre placée sur un substrat CEP, respectivement. Dans les deux cas, seuls les modes DM et quadrupôle magnétique (QM) sont excités ; toutes les résonances électriques sont supprimées, cohérent avec les résultats antérieurs [38-42]. Le substrat CEP induit un rétrécissement prononcé de la résonance DM — de ~53 nm à ~20 nm — résultant en une augmentation du facteur Q de ~14,62 à ~37,25.

a Distribution du champ électrique d'un faisceau PA focalisé au point focal. b Spectre de diffusion de la NS de Si dans l'air (largeur DM 53 nm). c NS de Si avec R = 100 nm sur substrat métallique. d Spectre de diffusion sur substrat CEP.

Pour disséquer l'origine du rétrécissement de la largeur, nous avons effectué une décomposition multipolaire en coordonnées cartésiennes [16, 25]. La polarisation induite est P = ε₀(ε_p – ε_d) E, où ε₀ est la permittivité du vide, ε_p la permittivité relative de la NS de Si, ε_d celle du milieu environnant, et E le champ électrique interne. Le moment dipôle magnétique et le tenseur QM sont donnés par les équations (1) et (2). Les sections efficaces de diffusion correspondantes sont exprimées aux équations (3) et (4).

La figure 2 compare les contributions multipolaires pour la NS de Si avec et sans substrat CEP. Dans les deux cas, la diffusion totale provient uniquement des modes DM et QM, mais la largeur du DM ne se rétrécit qu'en présence du substrat. Les figures 2c et 2d montrent les distributions des champs électrique et magnétique aux résonances DM (775 nm dans l'air, 745 nm sur CEP). Le DM dans les deux configurations pointe le long de +z, et la présence du substrat CEP amplifie nettement les champs électrique et magnétique.

Décomposition multipolaire de la diffusion totale de la NS de Si avec R = 100 nm suspendue dans l'air (a), placée sur substrat CEP (b), et illuminée par un faisceau PA focalisé. Les distributions correspondantes des champs électrique et magnétique aux résonances DM (775 nm dans a, 745 nm dans b) sont montrées en c et d.

Théorie de l'image du DM hors plan

Le rétrécissement de la largeur du DM peut être rationalisé via la théorie de l'image et l'analyse de la fonction de Green [27, 30]. Considérons un DM situé en r₀ = (x₀, y₀, z₀) au-dessus d'une interface air/CEP à z = 0. Le moment magnétique est m = α̂_m H₀, où α̂_m = α_h/(1 – α_h G_M) et G_M = (2i k₀ z₀ – 1)/(16π z₀³) [30]. La polarisabilité de la NS de Si est α_h = 6iπ b₁/k₀³, avec b₁ le coefficient de Mie. Le champ magnétique au centre du DM est H₀ = [0, 0, cos(k₀ z₀)]. La section efficace d'extinction du DM est σ_m = (ω/2 P_in) Im({m H₀*}) [27].

Du fait de la symétrie du faisceau PA, la NS de Si héberge un DM orienté le long de +z ; le substrat CEP induit un DM miroir le long de –z, en opposition de phase avec l'original. L'interaction anti-phase supprime les pertes radiatives, comprimant la résonance DM dans le spectre de diffusion. La figure 3b compare les résonances DM calculées avec et sans substrat CEP par la méthode de la fonction de Green dyadique. En plus du rétrécissement de la largeur, un décalage vers le bleu et une augmentation ~3× de l'intensité de diffusion sont observés, en excellent accord avec les résultats FDTD.

a Schémas de la composante z du DM dans la NS de Si et son image miroir induite par le substrat métallique, soulignant leur relation de phase. b Spectres de diffusion normalisés calculés par la méthode de la fonction de Green dyadique pour la NS de Si avec R = 100 nm dans l'air et sur substrat CEP.

Applications pratiques

La résonance DM aiguë obtenue en combinant un substrat métallique et un faisceau PA offre des opportunités immédiates en détection nanométrique et technologies d'affichage couleur. Dans nos simulations, le substrat métallique est un film d'or de 50 nm — une plateforme établie dans nos travaux antérieurs [28]. Le mécanisme sous-jacent — interaction cohérente entre le DM et son image — requiert un substrat conducteur mais n'est pas limité à l'or.

Capteur

Les capteurs à décalage d'intensité basés sur des dimères de NS de Si ont déjà surpassé les capteurs plasmoniques en sensibilité [51]. La résonance DM à haut Q de la NS de Si sur substrat métallique, excitée par un faisceau PA, est particulièrement adaptée à la détection. Comme la résonance DM dépend à la fois de la particule et de son image, tout changement de l'indice de réfraction environnant perturbe la résonance, l'élargissant et la décalant vers le rouge (Fig. 4a,b). Cette sensibilité est conservée même lorsque des ligands sont attachés à la surface de la nanoparticule, rendant le capteur robuste pour détecter de petites biomolécules.

a Évolution du spectre de diffusion pour la NS de Si sur substrat Au 50 nm quand l'indice de réfraction environnant augmente. b Dépendance de la largeur du DM (haut) et de la longueur d'onde de pic (bas) vis-à-vis de l'indice de réfraction.

Affichage couleur

Les nanoparticules diélectriques à grand indice permettent la génération de couleur sans les pertes associées au plasmonique [52-55]. Cependant, l'excitation simultanée des modes DE et DM en illumination champ clair produit une diffusion large bande. En excitant sélectivement le DM avec un faisceau PA, nous obtenons une résonance DM étroite accordable via la taille de la particule, permettant des pixels couleur à haute chromaticité. La figure 5a montre les spectres de diffusion normalisés pour des NS de Si de rayons variés sur film Au 50 nm ; la figure 5b trace les coordonnées colorimétriques CIE résultantes, toutes dans la gamme RVB. Pour des affichages pratiques, un réseau de NS de Si est requis. Le couplage inter-particules reste négligeable quand la séparation dépasse 400 nm, un espacement aisément réalisable en fabrication [56].

a Spectres de diffusion normalisés pour des NS de Si de différents rayons sur film Au 50 nm. b Indices colorimétriques CIE dérivés des spectres en (a).

Conclusion

Nous avons montré, théoriquement et numériquement, que placer une NS de Si sur un substrat métallique et l'illuminer avec un faisceau PA focalisé comprime la largeur de la résonance DM de ~53 nm à ~20 nm, élevant le facteur de qualité de ~14,62 à ~37,25. Le phénomène résulte de l'interférence destructive entre le DM et son image induite par le métal. La résonance DM résultante offre une plateforme pour des nanocapteurs à haute sensibilité et des affichages couleur à haute chromaticité et haute résolution.

Abréviations

PA :

Polarisé azimuthalement

Au :

Or

DE :

Dipôle électrique

FDTD :

Différences finies dans le domaine temporel

DM :

Dipôle magnétique

QM :

Quadrupôle magnétique

NS :

Nanosphère

CEP :

Conducteur électrique parfait

Si :

Silicium