Propriétés optiques et performances de détection des matrices de triangles Au/SiO2 sur la couche Au de réflexion

Faits saillants

1. 1.

   La structure uniforme des triangles MIM avec des pointes prolongées et pointues promet un champ électromagnétique local amélioré et une absorption à bande extrêmement étroite.

2. 2.

   L'arrangement dense de la structure des triangles MIM promet une absorption élevée.

3. 3.

   Le FWHM extrêmement étroit du pic d'absorption contribue à la détection haute performance de l'indice de réfraction de la structure.

Contexte

Les résonances plasmoniques de surface localisées (LSPR) portées par des réseaux de nanoparticules et de nanostructures métalliques peuvent capturer la lumière en elles-mêmes [1,2,3]. Surtout, lorsqu'ils sont petits ou avec des bords tranchants, un champ électromagnétique local extrêmement élevé se produira dans les régions spatiales à l'échelle nanométrique. Le phénomène attire beaucoup l'attention des chercheurs. Diverses structures, avec des films métalliques monocouches à motifs, ou des multicouches métal/diélectrique/métal, montrant d'excellentes performances optiques ou électroniques, ont été suggérées comme capteur à plasmons [4], absorbeur à large bande [5, 6], diffuseur Raman amélioré en surface (SERS) [7, 8], métal conducteur transparent [9, 10] et convertisseur de polarisation [11]. Cependant, les méthodes de lithographie couramment utilisées [12], telles que la lithographie par faisceau d'électrons, la gravure par faisceau d'ions focalisé et la lithographie par interférence à double faisceau, ne conviennent pas à la fabrication de réseaux de motifs à super-résolution de grande surface, en particulier pour les motifs avec des pointes acérées pour des performances élevées. application d'amélioration de champ et de détection, en raison de leur coût élevé, de leur faible rendement, de leur faible résolution de lithographie ou de leur faible flexibilité. Grâce à la lithographie assistée par micro/nanosphère, il est possible d'obtenir facilement des matrices de motifs triangulaires à grande surface, en forme de croissant et hexagonaux avec des coins extrêmement pointus [13,14,15,16,17,18,19], qui peut facilement trouver une application dans les champs de détection [16,17,18,19]. Bien entendu, certains motifs similaires, comme les nanoprismes polygonaux et les nanosphères métalliques, peuvent également être obtenus par une méthode de synthèse chimique [20, 21] et son coût est également faible. Mais le degré de netteté des prismes obtenus n'est pas aussi bon que celui des motifs obtenus par lithographie assistée par sphère. La lithographie de microsphères présente divers avantages.

La performance de détection de l'indice de réfraction est évaluée par la pleine largeur à mi-hauteur (FWHM) d'une résonance, les sensibilités de l'indice de réfraction (RIS) et la figure de mérite (FOM :RIS/FWHM). La méthode habituelle consiste à concevoir une structure avec de petites largeurs de ligne de résonance et un RIS élevé, ce qui entraîne de grands FOM. Récemment, l'équipe de Giuseppe Strangi a fabriqué avec succès un biocapteur de métamatériau hyperbolique, qui consiste en une alternance de films d'Al₂ minces O₃ et des couches d'or et atteint un RIS de 30 000 nm par unité d'indice de réfraction (RIU) [22]. Le groupe Bin Ren a conçu les largeurs de raie de résonance en modulant le matériau, la taille, la morphologie de la nanostructure et la FWHM ultra-étroite des résonances jusqu'à 3 nm a été obtenue expérimentalement [23]. Les performances des capteurs de la Réf. [22, 23] est remarquable mais les inconvénients sont une faible absorption de résonance étroite et un métier de fabrication compliqué. Les performances de détection des motifs de surface triangulaires sont généralement supérieures à celles d'autres types de la même structure avec des motifs de morphologie différents en raison des pointes acérées des triangles. Dans le passé, les chercheurs choisissaient principalement des sphères d'un diamètre d'environ 500 nm ou moins pour fabriquer des réseaux à motifs triangulaires, car les petites particules métalliques fournissent généralement un champ électromagnétique local élevé [18, 19]. L'extinction ou l'absorption de ces petites particules métalliques réside dans la lumière visible et le proche ultraviolet. En ce qui concerne l'écart de taille existant des sphères et la différence d'écart réelle entre des sphères voisines arbitraires, la taille de chaque triangle fabriqué présente un grand écart, ce qui entraînera un élargissement du FWHM du spectre d'extinction/absorption [18, 19]. Pendant ce temps, le RIS et le FOM sont généralement inférieurs à 500 nm/RIU et 50, respectivement, ce qui limite son application dans la détection de haute précision de l'indice de solution.

En outre, la recherche de diverses publications récentes suggère que, par rapport aux méthodes de contrôle des ondes électromagnétiques dans les dispositifs à motif métallique monocouche, il existe davantage de stratégies pour capturer les ondes électromagnétiques pour les dispositifs à matrice de structure MIM [24,25,26,27,28], tels que couplage de la lumière à une cavité Fabry-Pérot, couplage diffractif dans des réseaux périodiques (interférence de Fano), et couplage à des plasmons de surface se propageant. Les dispositifs de matrice de disques métalliques monocouche présentent des inconvénients en termes de performances de détection.

Pour surmonter les problèmes énumérés ci-dessus, nous suggérons d'utiliser une plus grande sphère pour améliorer l'uniformité de la taille. Une sphère plus grande signifie également une section transversale physique plus longue des triangles, ce qui améliorera les performances de détection des triangles. Notre structure suggérée contient trois couches :la couche supérieure d'Au et la couche intermédiaire de SiO₂ les couches sont des motifs triangulaires qui se chevauchent, tandis que la couche inférieure est un film de réflexion Au, qui peut être fabriqué en utilisant un masque de réseau de microsphères. Nous étudions le mécanisme d'absorption de résonance de la structure proposée, la taille de l'écart entre les extrémités adjacentes des motifs triangulaires et les épaisseurs de SiO₂ la couche et la couche Au influencent la position et l'amplitude du pic d'absorption. Enfin, les paramètres d'optimisation de la structure sont choisis et nous calculons les propriétés de détection de la structure. Les résultats obtenus par RIS et FOM sont respectivement de 660 nm/RIU et FOM 132, ce qui est bien meilleur que les rapports précédents.

Méthodes

Le logiciel du studio CST Microwave est utilisé pour calculer la distribution et l'absorption du champ électromagnétique de la structure à trois couches. Le schéma de la structure métal/diélectrique/métal (MIM) est illustré à la figure 1, qui peut être réalisé par lithographie assistée par micro/nanosphère [13, 29, 30]. La figure 1a–c montre une vue en perspective, une vue en coupe transversale et des images en vue de dessus, respectivement, du capteur de matrice de structure MIM et du modèle de structure avec la condition aux limites de la cellule unitaire dans xoy plan (clairement visible sur la Fig. 1c), et des conditions aux limites ouvertes imposées au bord du domaine du modèle le long du z -axis est réglé pour calculer les paramètres S en utilisant des solveurs de domaine fréquentiel. La figure 1d est une vue de dessus du tableau de structure et de la limite périodique dans xoy conditions aux limites planes et ouvertes au bord du modèle le long du z -axis sont définis pour calculer la distribution du champ électromagnétique à l'aide de solveurs de domaine temporel. Des couches de correspondance parfaite sont imposées en dehors de la limite ouverte le long du z -axe. Le raffinement adaptatif du maillage est appliqué dans tous les calculs et la précision de résolution est de − 60 dB. L'onde plane, avec une direction incidente le long du z -axe et direction de polarisation le long du x -axe (pour le calcul du champ électromagnétique), est défini, dont l'amplitude est de 1 V/M. La constante optique des matériaux est tirée de la Réf. [31]. Au cours de la simulation, l'espacement centre à centre des triangles adjacents est fixé à 900 nm, tandis que l'écart entre les pointes des triangles adjacents, l'épaisseur de la couche diélectrique médiane et celle de la couche métallique supérieure, est ajusté. Des spectres d'absorption et des décalages spectraux sont obtenus. En faisant varier l'indice de réfraction de l'environnement, la sensibilité des changements spectraux aux matériaux externes est obtenue. Les résultats des calculs et l'analyse sont les suivants.

Schéma du capteur de structure MIM. un Vue de perspective. b Vue en coupe. c , d Vue de dessus

Résultats et discussion

Propriétés optiques

Les paramètres de structure de la structure MIM sont systématiquement variés. Tout d'abord, les couches diélectriques supérieure et moyenne d'Au sont respectivement fixées à 30 nm et 30 nm. Le film Au inférieur mesure 100 nm, ce qui est suffisamment épais pour refléter toute la lumière. La transmission T est proche de 0 [24]. L'absorption A peut être obtenu en utilisant 1-R (R :réflectivité par le modèle). L'indice de réfraction de l'environnement est de 1,34. Afin de savoir comment l'écart entre les pointes adjacentes des triangles voisins affecte le pic d'absorption, nous étudions d'abord la relation entre le spectre d'absorption et l'écart entre les pointes voisines. Les résultats sont présentés sur la figure 2. La figure 2a montre les spectres d'absorption du réseau de structures MIM avec les tailles d'espacement de 10 nm, 20 nm, 30 nm, 40 nm et 50 nm. D'après les spectres, nous voyons que l'écart de pointe (variant entre 10 et 50 nm) n'affecte pas la position et l'amplitude des pics principaux (à environ 900 nm), suggérant son association à d'autres modes de résonance. Après le réseau de structure MIM avec une taille d'écart de 30 nm, un modèle de réseau de structure MIM avec un triangle de moitié dans chaque unité est construit pour une analyse plus approfondie. La plus petite taille d'écart entre les triangles adjacents du modèle avec une disposition triangulaire clairsemée est supérieure à 500 nm, où aucune interaction n'existe entre eux. Nous calculons le paramètre S du modèle, dont le spectre d'absorption est l'encart de la Fig. 2a. La position du pic principal est presque la même que celle du réseau de structure MIM avec une petite taille d'écart (variant entre 10 et 50 nm), tandis que l'absorption du pic se réduit considérablement. Ainsi, on peut conclure que la formation du pic principal est principalement liée à l'unité MIM isolée. Pour confirmer davantage la raison de la formation du pic principal, modélisez, en conservant la taille de l'écart (variant entre 10 et 50 nm) et en remplaçant le film Au inférieur par du SiO₂ film, sont construits. L'absorption des modèles modifiés (métal/diélectrique/diélectrique, MII) est illustrée à la Fig. 2b. Les pics proches de 900 nm sur les figures 2a, b ont à peu près la même position et la même FWHM, mais l'amplitude de ce dernier est bien inférieure à celle du premier. On peut conclure que la raison de la formation des pics principaux dans le réseau de structures MIM est attribuée aux couches supérieure et intermédiaire à motifs. Pendant ce temps, le substrat de réflexion Au de la structure MIM joue un rôle important dans l'amélioration de l'absorption. Pour la structure MII, il existe des LSPR et une résonance de réseau de surface (SLR) [28]. La position maximale du SLR est à ~ 1000 nm, ce qui est le résultat du mode LSP d'un disque Au avec un couplage de diffraction cohérent par rapport aux autres disques Au. Comme l'épaisseur de SiO₂ est trop mince, SLR n'est pas observé dans les structures MIM. Comme la polarisation influence légèrement les spectres d'absorption des réseaux de structure MIM [32, 33], nous n'en discutons pas ici.

Le spectre d'absorption varie avec les tailles d'espace entre les pointes adjacentes des triangles augmentant le réseau de structure MIM (a ) et le tableau de structure MII (b ). L'encart dans le coin supérieur droit de a est le spectre d'absorption de la structure MIM isolée. c –e Champ électrique |E| distribution de xoz avion (y = 0 nm) des modèles de matrice de structure MIM avec des tailles d'écart de 20 nm, 30 nm, 50 nm, respectivement. f |E| distribution de xoz avion (y = 0 nm) du modèle de matrice de structure MII avec une taille d'écart de 30 nm. g |H| distribution de xoz avion (y = 0 nm) du modèle de matrice de structure MIM avec une taille d'écart de 30 nm. h |E| distribution de xoy avion (z = − 30 nm) du modèle de matrice de structure MIM avec une taille d'écart de 30 nm

Pour analyser les détails, un modèle périodique, avec une vue de dessus comme le montre la Fig. 1d, illuminé par une source lumineuse à polarisation linéaire (longueur d'onde de 893,8 nm qui est la position du pic principal), est construit. Le champ électrique |E| est donné dans la Fig. 2c–g. La figure 2c–e est la distribution du champ électrique de xoz avion (y = 0 nm), avec un espacement de 20 nm, 30 nm et 50 nm, respectivement. Le maximum |E| se produit parmi l'espace des triangles Au adjacents pour une condition de taille d'espace de 10 nm, et aux extrémités des triangles Au pour des tailles d'espace plus grandes. La valeur maximale varie de 54 à 61, ce qui est une légère fluctuation. Cependant, le champ électrique parmi SiO₂ couche est extrêmement faible. C'est la même situation avec celle de la matrice de structure MII, avec une taille d'écart de 30 nm, illustrée à la figure 1f. Le champ maximum se produit également aux extrémités des triangles Au, environ 48, ce qui est un peu plus petit que celui du modèle de matrice de structure MIM avec les mêmes tailles d'écart. Le champ électrique du SiO₂ couche est proche de zéro, tandis que le champ magnétique |H| est amélioré, comme le montre la Fig. 2g. Le |H| peut être amélioré en ajustant l'épaisseur de l'entretoise et des triangles Au. En comparant avec les recherches précédentes sur les absorbeurs de structure MIM [32, 34] et notre conclusion, on peut conclure que bien qu'un couplage puisse exister entre les triangles Au adjacents, un petit changement de ce type de triangles (avec des pointes très longues et pointues) n'entraînera pas de mouvement du pic principal et réduction du champ local renforcé. L'augmentation locale du champ électrique (~ 48 fois le champ incident) aux extrémités des triangles Au isolés est due à l'effet de taille de pointe ou à l'effet de tige d'éclairage [33, 35], qui entraîne une absorption d'environ  42% du pic principal de MII modèles de structure. Le champ électrique local important (> 54 fois le champ incident) et l'absorption élevée (> 90%) des pics principaux doivent être attribués à l'effet de tige d'éclairage simultané des disques triangulaires Au et au mode de résonance magnétique fondamental parmi SiO₂ des couches d'espacement, qui excitent le réseau de structures MIM en réponse à la lumière incidente, résultant en une FWHM ultra-étroite des pics principaux avec une absorption élevée. Le FWHM de ses principaux pics d'absorption est significativement plus petit que celui de la structure MIM avec des disques triangulaires normaux [32], ce qui profite à ses performances de détection. La diminution de l'absorption du MIM avec un triangle de moitié dans chaque unité est due à une faible densité de « points chauds » [36]. De plus, l'Au réfléchi offre également une opportunité supplémentaire pour l'absorption LSPR parmi les disques d'Au. Ainsi, le rehaussement de champ du réseau de structures triangulaires MIM est un peu plus élevé que celui du réseau triangulaire monocouche sur Si [37]. Enfin, le champ électrique de xoy avion (z = − 30 nm, la surface supérieure de la couche supérieure d'Au) du modèle de réseau MIM est donné sur la Fig. 2h. Des points lumineux clairs peuvent être vus à toutes les extrémités des triangles Au. Cependant, on peut observer que les taches se trouvaient dans la ligne médiane, qui est parallèle au x -axe (la direction polarisée de l'éclairage) d'un sommet d'un triangle et est plus lumineux. Le phénomène est en accord avec les résultats montrés dans la Réf. [37, 38], qui indique qu'une partie de la contribution principale du champ électrique provient de la composante dans le plan parallèle à la lumière entrante.

Comme l'écart entre les triangles voisins existe dans l'expérience et qu'un contrôle précis de la taille de l'écart (précision ~ 15 nm, valeur moyenne minimale de l'écart 10 nm) est possible par plusieurs méthodes [29, 30], nous choisissons de fixer la taille de l'écart à 30 nm dans l'étude suivante. Ensuite, les épaisseurs du milieu SiO₂ La couche et les couches supérieures d'Au sont variées, respectivement. Lorsque l'épaisseur de SiO₂ couche augmente, la position et l'amplitude des pics d'absorption changent rapidement, comme le montre la figure 3a. Lorsque le SiO₂ la couche est mince, il existe juste une absorption LSPR et l'absorption du pic à ~ 900 nm est faible. Avec l'augmentation de l'épaisseur de SiO₂ couche, un décalage vers le rouge des pics se produit et l'absorption atteint 90 %. La raison du décalage vers le rouge des pics est que lorsque l'épaisseur du SiO₂ couche augmente, l'indice de réfraction effectif entourant les matrices triangulaires augmente, ce qui entraîne un décalage vers le rouge des pics de plasmon. Pendant ce temps, la résonance magnétique se forme dans le SiO₂ couche. La résonance électrique (provenant des LSPR) à l'intérieur des triangles Au, combinée à la résonance magnétique, répond à la lumière incidente, entraînant une absorption extrêmement élevée à ~ 900 nm. De plus, les pointes acérées des triangles promettent la FWHM étroite des pics. Pour la plage d'épaisseur du SiO₂ couche, 25 ~ 40 nm, l'absorption est supérieure à 90 %, mais le FWHM du pic est un peu plus petit lorsque le SiO₂ l'épaisseur est de 25 nm. C'est parce qu'un couplage plus intense entre les modes électriques et magnétiques se produit. Ainsi, nous choisissons 25 nm de SiO₂ et continuer à étudier l'effet de la couche supérieure d'Au sur les propriétés optiques du capteur de structure MIM. La relation est illustrée à la figure 3b. L'absorption est faible lorsque l'épaisseur des triangles Au est de 10 nm. Lorsque l'épaisseur augmente, la position du pic est décalée vers le rouge et l'amplitude augmente. Lorsque l'épaisseur augmente jusqu'à 30 nm, l'amplitude atteint 90 %. Avec l'augmentation continue de l'épaisseur de la couche supérieure d'Au, l'absorption ne varie pas tandis que le FWHM s'élargit. Le FWHM varie de 3,5 à 6 nm. Cela devrait être attribué à l'augmentation de la perte ohmique avec l'augmentation de l'épaisseur du film d'Au supérieur. Nous choisissons la couche supérieure Au de 50 nm comme paramètre approprié pour le capteur MIM, et la FWHM du pic est de 5 nm. La raison du décalage vers le rouge est que lorsque l'épaisseur des triangles Au augmente, le nombre d'électrons libres s'engageant dans le choc collectif augmente et l'effet retard du champ électromagnétique s'incline; ainsi, l'énergie requise pour l'excitation à résonance égale est réduite [39]. Au fur et à mesure que de nombreux électrons libres entrent en résonance, l'amplitude augmente et la FWHM du pic est extrêmement étroite. La position du pic est liée à la netteté et aux dimensions géométriques des triangles, et le nombre d'électrons libres accumulés aux extrémités des triangles est grand, l'énergie requise pour l'excitation de résonance est faible et la longueur d'onde de résonance est décalée vers le rouge.

un Le spectre d'absorption varie avec l'épaisseur de SiO₂ couche croissante. b Le spectre d'absorption varie avec l'augmentation de l'épaisseur de la couche de matrice Au du triangle supérieur

Performances de détection

Dans l'étude ci-dessus, nous sommes arrivés à des paramètres optimisés de la taille de l'écart entre les extrémités voisines du disque triangulaire, l'épaisseur de SiO₂ espaceur et disque Au supérieur, qui sont respectivement de 30 nm, 25 nm et 50 nm. Dans cette partie, les paramètres déjà optimisés sont fixés et le spectre d'absorption variant avec l'indice de réfraction de l'environnement est calculé et illustré sur la figure 4. Avec l'augmentation de l'indice de réfraction de l'environnement, un décalage rapide vers le rouge des pics d'absorption extrêmement étroits et élevés peut être observé. . La FWHM pour chaque pic est d'environ 5 nm. Nous calculons le RIS et le FOM, qui sont respectivement d'environ 660 nm/RIU et 132. Les résultats d'optimisation des propriétés de détection par étude numérique des motifs conventionnels sont excellents. Grâce à la petite déviation de la taille des microsphères disponibles dans le commerce, à la technologie mature d'auto-assemblage des microsphères et aux méthodes de contrôle précis de la taille de l'espace [29, 30], le capteur de structure MIM suggéré peut trouver une application pratique dans la détection de l'indice de solution et les solutions d'identification.

Le pic d'absorption varie avec l'augmentation de l'indice de réfraction de l'environnement (de 1,33 à 1,36)

Conclusions

Un calcul numérique est effectué pour étudier les propriétés optiques et les performances de détection du capteur de structure MIM avec une unité triangulaire à motifs. Le champ électrique local amélioré et l'absorption élevée sont simultanément attribués au fort effet de tige d'éclairage des disques triangulaires Au, au couplage par résonance plasmonique de la résonance électrique entre les disques triangulaires Au et à la résonance magnétique qui résidait dans le SiO₂ couches et des matrices MIM triangulaires à haute densité. L'interaction entre les disques triangulaires adjacents de notre structure et l'effet des paramètres sur le pic d'absorption est négligeable. Les épaisseurs du SiO₂ La couche supérieure et la couche supérieure d'Au influencent la position et l'amplitude des pics, qui sont causés par l'ajustement des dipôles électriques et magnétiques de la structure MIM pour correspondre à l'impédance, et l'augmentation des dimensions géométriques des triangles lorsque l'épaisseur de SiO₂ La couche de triangles /Au augmente. Lorsque la structure suggérée correspond bien à son impédance effective, l'absorption est extrêmement élevée (> 90%). En raison des longues pointes des matrices triangulaires Au, la FWHM des pics est très étroite, environ 5 nm. Les RIS et FOM obtenus sont d'environ 660 nm/RIU et 132, respectivement, pour l'indice de réfraction de l'environnement 1,33~ 1,36, qui sont d'excellents résultats par rapport aux rapports précédents.

Abréviations

Al₂ O₃ :

Oxyde d'aluminium

FOM :

Figure de mérite

FWHM :

Pleine largeur à mi-hauteur

LSPR :

Résonance plasmonique de surface localisée

MII :

Métal/diélectrique/diélectrique

MIM :

Métal/diélectrique/métal

RIS :

Sensibilités d'indice de réfraction

RIU :

Unité d'indice de réfraction

SiO₂ :

Dioxyde de silicium