Bifurcation de la susceptibilité magnétique dans le Sb₂Te₃ dopé Ni : preuve d'antiferromagnétisme avec ferromagnétisme faible coexistant

Introduction

Les isolants topologiques tridimensionnels (TI) hébergent un état de surface de Dirac à spin filtré protégé par la symétrie de renversement temporel. La texture de spin hélicale de cet état a généré un intérêt intense pour les applications spintroniques et d'information quantique. Introduire du magnétisme dans un TI brise la symétrie de renversement temporel, ouvre un gap au point de Dirac, et peut donner lieu à des phénomènes exotiques tels que l'effet Hall quantique anormal, le couplage magnéto-électrique topologique, des modes de bord chiraux ajustables, et le tressage de Majorana. Alors que beaucoup de travaux se sont concentrés sur les signatures de transport dans les films minces (Bi, Sb)₂Te₃ dopés Mn, Cr et V, la réponse magnétique intrinsèque de TI massifs dopés par éléments reste mal comprise car le signal magnétique est souvent faible. Une étude détaillée des mécanismes de couplage magnétique dans de tels matériaux est donc essentielle pour guider la conception future de dispositifs.

Dans cette étude, nous investiguons les propriétés magnétiques de monocristaux de Sb₂Te₃ dopé Ni. Nous observons une boucle d'hystérésis à faible coercivité en dessous de T_N, une discontinuité nette de susceptibilité à T_N qui est indépendante du champ, et une bifurcation prononcée entre les courbes ZFC et FC en dessous de T_N. L'amplitude de la bifurcation diminue avec l'augmentation du champ et disparaît au-dessus de 7000 Oe, consistant avec l'énergie d'anisotropie magnétique. Ces résultats soutiennent la coexistence d'antiferromagnétisme et d'une composante ferromagnétique faible dans le Sb₂Te₃ dopé Ni.

Méthode expérimentale

Diagramme de diffraction X (XRD) d'un monocristal Ni_0.016Sb₂Te₃. Des pics de Bragg nets confirment une structure hautement monocristalline, phase-pure.

Du Sb, Te et Ni de haute pureté (99,995 %) ont été mélangés en ratios stœchiométriques, fondus à 700–800 °C pendant 20 h, et refroidis lentement dans un tube de quartz évacué. La tige d'alimentation résultante a été utilisée dans un fourneau à zone flottante à chauffage par résistance (RHFZ) fait maison. La croissance RHFZ produit des cristaux avec une uniformité exceptionnelle ; cela a été démontré dans nos travaux antérieurs sur les cristaux TI. Après croissance, les cristaux ont été refroidis au four, clivés le long du plan basal pour exposer une surface miroir, et caractérisés par spectroscopie X à dispersion d'énergie (EDS). Le ratio Ni:Sb:Te mesuré était de 0,017:2:3, confirmant le niveau de dopage prévu. Les dimensions du cristal étaient 3 mm × 2 mm × 0,42 mm. L'aimantation a été mesurée avec un magnétomètre SQUID MPMS Quantum Design dans des champs jusqu'à 7 T, appliqués perpendiculairement à la surface clivée.

Résultats et Discussion

La Figure 2 montre l'aimantation versus champ à plusieurs températures. Le système exhibe du diamagnétisme sur une large gamme de champs et températures, consistant avec la contribution spin-porteur rapportée dans les TI à base de Sb₂Te₃. Une boucle d'hystérésis claire apparaît en dessous de 125 K, avec un champ coercitif d'environ 50 Oe et une aimantation rémanente/saturée de 10⁻⁵–10⁻⁴ emu g⁻¹ à 100 K. La faible coercivité et la faible aimantation indiquent une composante ferromagnétique faible émergente en dessous de T_N.

Susceptibilité magnétique versus température sous différents champs (2–200 K). La réponse à haut champ reste diamagnétique. Encart (haut-droite) : boucle d'hystérésis en dessous de 125 K. Encart (bas-gauche) : absence d'hystérésis au-dessus de 125 K.

Les mesures de susceptibilité refroidie sous champ (FC) et refroidissement à champ nul (ZFC) révèlent une bifurcation prononcée en dessous de T_N. La bifurcation croît à mesure que le champ appliqué diminue, et elle disparaît pour des champs excédant 7000 Oe. La discontinuité à 125 K est indépendante du champ, marquant la température de Néel. La susceptibilité au-dessus de T_N suit la loi de Curie-Weiss, χ = χ₀ + C/(T – θ). Le tracé de 1/(χ – χ₀) versus T donne une ligne droite entre 125 et 250 K, avec une interception à –125 K, confirmant un couplage antiferromagnétique (θ ≈ –125 K). Cette valeur s'aligne avec T_N et la température où la boucle d'hystérésis apparaît, indiquant la coexistence de ferromagnétisme faible et d'antiferromagnétisme en dessous de T_N.

L'analyse de la constante de Curie montre que μ ≈ 3,5 μ_B à 200 Oe, proche de la valeur théorique pour Ni²⁺. La bifurcation provient de l'anisotropie magnétique : en ZFC, les moments gèlent aléatoirement, tandis qu'en FC ils s'alignent avec le champ, menant à des susceptibilités différentes. La relation de champ moyen T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) donne un couplage d'échange J₀ de 4,28 × 10²² J, consistant avec le comportement magnétique observé.

La Figure 4 montre que la différence de susceptibilité FC – ZFC suit une forme exponentielle, χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}, où χ_S est la susceptibilité saturée. La χ_S extraite dépend du champ d'une manière qui reflète la susceptibilité mesurée, soutenant l'interprétation ferromagnétique faible. L'énergie d'anisotropie magnétique ΔE ≈ 1,13 × 10²² J, estimée à partir de H_C = 50 Oe, égale l'énergie de moment magnétique à B ≈ 0,61 T ; donc la bifurcation disparaît au-dessus d'environ 0,7 T.

Encart haut-gauche : différence FC–ZFC s'ajuste à la théorie de champ moyen. La χ_S extraite suit le pic de susceptibilité.

Des oscillations de De Haas–van Alphen (dHvA) sont observées dans la dépendance en champ inverse de l'aimantation. Les oscillations sont bien décrites par la formule de Lifshitz–Kosevich, donnant une fréquence F = 29,8 T et un facteur de phase δ_p = 0,43. En utilisant la relation d'Onsager, le vecteur d'onde de Fermi correspondant K_F = 0,030 Å⁻¹ correspond aux données ARPES, confirmant que le signal dHvA provient de l'état de surface topologique.

Susceptibilité magnétique versus 1/B montre des oscillations dHvA périodiques qui s'ajustent au modèle de Lifshitz–Kosevich.

Conclusion

Les monocristaux de Sb₂Te₃ dopé Ni affichent une boucle d'hystérésis à faible coercivité en dessous de la température de Néel (125 K), un saut de susceptibilité indépendant du champ à T_N, et une bifurcation des courbes ZFC et FC en dessous de T_N. L'amplitude de la bifurcation diminue avec l'augmentation du champ et s'annule au-dessus d'environ 0,7 T, en ligne avec l'énergie d'anisotropie magnétique. Ces résultats démontrent qu'un état fondamental antiferromagnétique coexiste avec une composante ferromagnétique faible, et que le pic de susceptibilité caractéristique communément observé dans les TI provient de ce ferromagnétisme faible plutôt que de l'état de surface de Dirac seul. Les oscillations dHvA confirment la présence de porteurs de surface topologiques. Ces insights font progresser notre compréhension du magnétisme dans les isolants topologiques dopés et aident la conception de dispositifs spintroniques qui exploitent à la fois les ordres antiferromagnétique et ferromagnétique.

Disponibilité des données et matériaux

Les jeux de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude actuelle sont disponibles auprès des auteurs correspondants sur demande raisonnable.

Abréviations

XPD :

Diffraction des rayons X

EDS :

Spectroscopie X à dispersion d'énergie

ARPES :

Spectroscopie photoélectronique à résolution angulaire

dHvA :

De Haas–van Alphen