Stabilité microstructurale du nickel nanocristallin électrodéposé pré-recuit sous laminage en pack : étude comparative

Résumé

La stabilité microstructurale est un enjeu majeur pour l'utilisation pratique des matériaux nanocristallins dans de nombreux domaines. Ce travail montre comment la microstructure évolue avec la déformation de laminage dans du nickel nanocristallin électrodéposé pré-recuit présentant une texture de fibre initiale forte, sur la base d'une analyse de profil de lignes de diffraction des rayons X et d'observations en microscopie électronique à transmission. L'influence de la contrainte de cisaillement sur la stabilité microstructurale de l'interface métal/rouleau est comparée à celle de l'interface métal/métal ; cette dernière étant plus proche de la déformation en compression plane. D'après les informations microstructurales statistiques, associées à la microstructure observée expérimentalement des grains déformés après le dernier passage de laminage, il semble justifié de conclure que la microstructure de l'interface métal/métal est plus stable pendant le laminage en pack que celle de l'interface métal/rouleau.

Introduction

Les matériaux nanocristallins (nc) de taille de grain inférieure à 100 nm présentent généralement d'excellentes propriétés mécaniques, notamment une résistance et une dureté élevées, exploitables dans une grande variété d'applications technologiques [1]. Cependant, de nombreuses études récentes ont montré que la stabilité microstructurale est un problème inévitable et très important pour les matériaux nc lors de leur utilisation pratique [2,3,4]. La taille de grain, l'une des caractéristiques microstructurales les plus courantes, est toujours prioritaire lors de la production et du traitement des matériaux nc. Malheureusement, une croissance de grain évidente peut survenir lors de traitements thermiques ou mécaniques des matériaux nc [5,6,7,8,9]. Selon la relation classique de Hall-Petch pour les matériaux dans une gamme de taille de grain d'environ 20 à plusieurs centaines de micromètres, la croissance de grain entraîne une dégradation ou une détérioration des performances. Au cours d'investigations expérimentales sur la relation entre microstructure et propriétés des métaux nc, un grand nombre d'informations microstructurales ont été obtenues par microscopie électronique à transmission haute résolution et/ou sonde atomique tridimensionnelle [10,11,12,13]. Ces résultats semblent directs et visibles, mais sont inévitablement remis en cause car une telle observation locale est trop microscopique. Il est donc nécessaire et important de comprendre la physique de la déformation plastique sous un angle plus macro ou global.

Les résultats de la comparaison du développement microstructural dans les matériaux nc déformés ont montré que le comportement de croissance de grain était influencé par les microstructures initiales telles que l'orientation des grains, les contraintes internes et la densité de défauts cristallins [6, 14,15,16]. Il est donc difficile de comparer les résultats d'évolution microstructurale d'autres publications. On s'attend à ce que deux ou plusieurs échantillons se déforment simultanément sous des conditions nominalement identiques. Notons que le collage par laminage cumulatif est l'une des techniques puissantes pour produire des microstructures à grains ultra-fins en introduisant une grande déformation et un gradient de déformation [17, 18]. Le laminage en pack a été choisi comme voie de traitement de déformation dans notre étude précédente. Les effets de la déformation par laminage en pack sur la microstructure, la texture et la dureté du Ni nc ont été explorés principalement [19, 20]. Il a été révélé que les zones déformées avec différentes tailles de grains subissent des déformations différentes. Néanmoins, peu d'attention a été portée à l'analyse comparative approfondie de l'évolution microstructurale, telle que les changements de densité de défauts cristallins. Par conséquent, la présente étude vise à approfondir l'investigation de la stabilité microstructurale du Ni nc laminé en pack.

Matériaux et méthodes

Une feuille de nickel nanocristallin électrodéposé entièrement dense, de pureté 99,8 %, a été sélectionnée comme matériau de recherche. Avant la déformation par laminage, la feuille brute d'une épaisseur d'environ 0,22 mm a d'abord été recuite sous vide à 373 K pendant 30 min pour éliminer les contraintes résiduelles. Aucune croissance de grain évidente n'a été observée. Ensuite, la feuille pré-recuite a été découpée en petits morceaux de dimensions 6 mm × 5 mm. Deux échantillons présentant une microstructure initiale nominalement similaire, sélectionnés par analyse de diffraction des rayons X (DRX), ont été empilés ensemble puis passés entre un couple de rouleaux de 180 mm de diamètre à température ambiante. Après chaque passage de laminage, les deux échantillons déformés présentaient une réduction d'épaisseur presque identique. Au cours de tels processus de laminage en pack, la contrainte de laminage nominale de chaque échantillon a été déterminée par ε = 2 ln(t₀/t)/√3, où t₀ et t sont l'épaisseur initiale et finale, respectivement [21]. À cet égard, nous nous sommes particulièrement concentrés sur l'évolution microstructurale de l'interface métal/métal et de l'interface métal/rouleau. Pour commodité, l'interface métal/métal est désignée par interface M/M, et l'interface métal/rouleau par interface M/R.

Les changements microstructuraux induits par la déformation ont été examinés quantitativement par analyse DRX sur un diffractomètre Rigaku D/MAX-2500 PC avec cible Cu rotative (18 kW), en mode de balayage à temps fixe. Les paramètres microstructuraux tels que la taille de grain et la microdéformation ont été obtenus par analyse de profil de lignes de diffraction des rayons X [22, 23]. Pour vérifier les résultats obtenus par DRX, la microscopie électronique à transmission (MET) a été utilisée pour évaluer intuitivement la microstructure finale de la section direction normale-direction de laminage, en particulier la distribution de taille de grains. Les échantillons pour la MET ont été préparés par électropolissage double jet dans une solution de méthanol et d'acide nitrique (V:V = 4:1) à 243 K. L'observation MET a été réalisée sur un ZEISS LIBRA 200FE à 200 kV. La morphologie des grains a été observée en imagerie en champ clair. Les mesures de taille de grains ont été effectuées en imagerie en champ sombre. Pour chaque échantillon, plus de 200 grains ont été mesurés pour capturer l'évolution globale de la distribution de taille de grains. De plus, compte tenu de la dimension limitée des petits échantillons, la mesure de microdureté a été réalisée sur les deux faces des échantillons après chaque passage de laminage, à l'aide d'un durcitomètre Vickers HVS-1000 avec une charge de 0,196 N.

Résultats et discussion

La figure 1 montre les diagrammes DRX typiques pour les interfaces M/R et M/M des échantillons de Ni nc laminés en pack avec différentes contraintes de laminage. Pour les échantillons non déformés pré-recuits (ε = 0), il n'y a pas de différence notable d'intensité de diffraction entre l'interface M/R et M/M. Une analyse plus approfondie du coefficient de texture indique que les échantillons non déformés possèdent une texture de fibre initiale forte. Comme prévu, les intensités de diffraction, en particulier pour les pics (111) et (200), présentent des évolutions de texture très différentes après plusieurs passes de laminage en pack (ε = 0,25 et ε = 0,50). Selon une étude antérieure sur le développement de la texture de déformation, l'interface M/R est dominée par une déformation de cisaillement, tandis que l'interface M/M est plus proche d'une déformation en compression plane [24,25,26]. L'analyse quantitative des résultats normalisés des pics (111) et (200) prouve qu'il existe une certaine discrépance entre l'interface M/R et l'interface M/M. Dans le cas de l'interface M/R, les pics de diffraction se rétrécissent significativement, ce qui est principalement dû à la croissance de grain induite par la déformation. En revanche, pour l'interface M/M, un élargissement et un décalage de pics évidents sont observés, indiquant qu'une grande quantité de défauts cristallins tels que des dislocations et des fautes d'empilement ont été produits pendant le laminage.

La figure 2 montre les résultats semi-quantitatifs du Ni nc après chaque passage de laminage, déterminés par l'analyse de profil de lignes DRX. La probabilité globale de faute d'empilement (SFP), évaluée par le décalage de pic, est présentée en Fig. 2a. Pour l'interface M/M, la SFP globale présente une tendance à la hausse relativement stable avec l'augmentation de la contrainte. En revanche, pour l'interface M/R, la SFP augmente fortement au stade initial du laminage, atteignant une valeur maximale de 0,015 à une faible contrainte d'environ 0,1. Par la suite, cette SFP diminue avec la déformation continue pour atteindre une valeur de 0,006 à une contrainte de 0,5, soit seulement un tiers de la SFP de l'interface M/M. Considérant le mécanisme de génération des fautes d'empilement dans les métaux NC, une telle discrépance indique que la microstructure des différentes interfaces devrait suivre des voies d'évolution différentes.

La figure 2b montre la variation des largeurs intégrales pour les pics (111) et (200). On voit que les largeurs intégrales des deux pics de diffraction de l'interface M/M sont significativement plus élevées que celles de l'interface M/R pendant tout le processus de laminage en pack. Il est particulièrement noteworthy qu'il n'y a pas eu de grand changement dans la largeur intégrale de l'interface M/M, en comparant l'état final déformé à l'état pré-recuit. À la lumière de cela, les évolutions de la taille de grain et de la microdéformation quadratique moyenne (r.m.s.) sont soigneusement étudiées à partir de l'analyse de profil de lignes DRX. Comme on peut le voir en Fig. 2c, les deux interfaces des échantillons déformés montrent une tendance au grossissement des grains, mais avec des taux de grossissement différents. La taille moyenne des grains situés à l'interface M/R augmente plus rapidement, ce qui est confirmé par l'observation MET suivante. D'autre part, l'analyse de microdéformation indique qu'il y a une légère augmentation de la microdéformation r.m.s. pour les deux interfaces au stade initial du laminage, comme illustré en Fig. 2d. Avec la poursuite de la déformation, la microdéformation r.m.s. à l'intérieur de l'interface M/R commence à décliner régulièrement et atteint une stabilité à un niveau d'environ 0,19 %, tandis que la microdéformation r.m.s. à l'intérieur de l'interface M/M tend vers la stabilité à un niveau d'environ 0,26 %. Une telle réduction de la microdéformation r.m.s. est cohérente avec les rapports précédents sur l'alliage NC Ni-Fe électrodéposé laminé à froid après grande déformation. En combinaison avec l'évolution de la taille de grain, la raison principale de la diminution de la microdéformation r.m.s. serait associée à la coalescence et au grossissement des grains [27,28,29].

La figure 3 montre les résultats MET typiques des interfaces M/M et M/R. Il est clairement révélé que les grains situés à l'interface M/R sont effectivement plus grands que ceux situés à l'interface M/M après déformation. Une analyse plus approfondie de la distribution de taille de grains montre qu'une grande proportion (plus de 75 %) des grains ont un diamètre inférieur à 40 nm dans l'échantillon non déformé. Après un laminage à ε = 0,50, la proportion de grains petits (inférieurs à 40 nm) diminue évidemment à l'interface M/R. Au contraire, la proportion de grains grands (supérieurs à 50 nm) augmente. Sur la base d'études antérieures sur les activités de dislocation dans les grains déformés, les dislocations parfaites commenceraient progressivement à dominer la déformation des grands grains [30,31,32,33]. Ainsi, il n'est pas difficile de comprendre que la SFP de l'interface M/M est beaucoup plus élevée que celle de l'interface M/R.

Pour corréler l'évolution microstructurale avec la réponse mécanique, la variation de microdureté des interfaces M/M et M/R est montrée en Fig. 4. Il n'y a pas de disparité évidente entre les deux interfaces au stade initial de la déformation. À mesure que la contrainte augmente, la microdureté de l'interface M/M augmente continuellement, mais la microdureté de l'interface M/R semble diminuer. D'autre part, en comparant à la taille de grain et à la microdureté des échantillons à l'état pré-recuit, un écrouissage induit par la déformation se produit aux interfaces M/M et M/R, malgré la présence de grossissement de grain. Selon la relation classique de Hall-Petch, la microdureté diminue avec l'augmentation de la taille de grain. Par conséquent, pour les échantillons déformés, la relation de Bailey-Hirsch est considérée [34, 35]. La microdureté en fonction de la racine carrée de la densité de dislocation est explorée. Il n'est pas surprenant de trouver un écart par rapport au comportement de Bailey-Hirsch. Au stade final de la déformation, la densité de dislocation résiduelle, déterminée par la microdéformation r.m.s., est quelque peu inférieure à l'état pré-recuit pour l'interface M/R, mais la microdureté correspondante est quelque peu plus élevée. Ici, sur la base des informations microstructurales obtenues correspondant à une zone macroscopique, on tente d'explorer les contributions de deux facteurs microstructuraux courants, à savoir la densité de dislocation et la taille de grain, à la microdureté. En prenant les valeurs rapportées ou calculées pour le Ni nc [36,37,38], les valeurs estimées de microdureté sont également affichées en Fig. 4. Dans l'ensemble, les valeurs estimées de l'interface M/M sont plus élevées que celles de l'interface M/R, indiquant indirectement que les résultats statistiques DRX de l'évolution microstructurale sont crédibles. De plus, avec une comparaison et une analyse complètes sur l'écart entre les valeurs estimées et mesurées, on conclut qu'il devrait y avoir d'autres mécanismes de renforcement à l'intérieur des échantillons NC déformés, tels que les interactions dislocation-dislocation [37]. En particulier pour l'interface M/R, les interactions dislocation-dislocation pourraient être présentes au sein des grands grains, aidant à augmenter le degré d'écrouissage.

Conclusion

Dans ce travail, la stabilité microstructurale du nickel nanocristallin lors de la déformation par laminage en pack a été étudiée quantitativement sur la base de l'analyse de profil de lignes de diffraction des rayons X. La fiabilité de certains résultats pertinents a été validée par l'observation en microscopie électronique à transmission et la mesure de microdureté. La discrépance dans le développement microstructural entre l'interface métal/métal et l'interface métal/rouleau était particulièrement préoccupante. Les résultats ont montré que les microstructures des deux interfaces suivaient des voies d'évolution différentes en raison de contraintes imposées différentes. D'après les informations microstructurales statistiques telles que la densité de défauts cristallins et la taille de grain, on peut conclure que la microstructure de l'interface métal/métal était plus stable pendant le laminage en pack que celle de l'interface métal/rouleau.

Abréviations

M/M :

Métal/métal

M/R :

Métal/rouleau

nc :

Nanocristallin

r.m.s. :

Racine carrée moyenne

SFP :

Probabilité de faute d'empilement

MET :

Microscopie électronique à transmission

DRX :

Diffraction des rayons X