Dynamique spin-orbite amplifiée par plasmon de nanodimères d'or sous illumination polarisée circulairement

Résumé

Nous étudions théoriquement la réponse optomécanique d'un nanodimère d'or (Au) — deux nanoparticules liées optiquement — lorsqu'il est illuminé par une lumière polarisée circulairement (CP) à main gauche, soit une onde plane, soit un faisceau gaussien focalisé. En utilisant la méthode des multipoles multiples (MMP), nous calculons les forces et couples optiques qui révèlent le couplage spin-orbite (SOC) longitudinal et transverse du champ électromagnétique tordu. Pour les interactions à longue portée, le dimère exhibe des orbites d'équilibre stable à des distances interparticulaires qui sont des multiples presque entiers de la longueur d'onde dans le milieu, et chaque nanoparticule acquiert un couple de spin individuel. Une onde plane entraîne à la fois la rotation de spin et orbitale avec la même hélicité que la lumière incidente, alors qu'un faisceau gaussien focalisé peut produire un couple orbital négatif, causant l'orbite du dimère opposée à l'hélicité de la lumière ; le couple de spin transverse est aussi nettement amplifié. Dans le régime de courte portée, l'attraction optique mène à une trajectoire spirale et une collision éventuelle. La transition entre interactions à longue et courte portée se produit à environ une demi-longueur d'onde dans le milieu. Ces résultats élucident le rôle du SOC amplifié par plasmon dans la manipulation à l'échelle nanométrique et suggèrent des voies pour contrôler la dynamique de nanodimères dans les pinces optiques et technologies connexes.

Contexte

La liaison optique — où deux microparticules ou nanoparticules deviennent piégées de façon stable par l'interférence de la lumière diffusée — a été largement étudiée sous illumination polarisée linéairement (LP) [1-6]. Les séparations d'équilibre du couple lié correspondent typiquement à des multiples entiers de la longueur d'onde dans le milieu environnant, et le dimère s'aligne perpendiculairement à la direction de polarisation. Des expériences récentes avec des ondes planes polarisées circulairement (CP) ont montré que l'hélicité du spin longitudinal et de la rotation orbitale de nanodimères de silice correspond à l'hélicité de la lumière incidente [11], tandis que des faisceaux gaussiens CP focalisés peuvent induire un couple orbital *négatif*, inversant le sens de rotation [12-14]. Des taux de spin de particule unique jusqu'à 3,5 kHz ont aussi été mesurés pour des nanoparticules d'or sous illumination gaussienne CP [15-18]. Ces observations soulignent l'importance du SOC longitudinal et transverse dans les champs lumineux structurés [19-34], particulièrement dans le champ proche de particules plasmoniques Au ou Ag où le mouvement collectif des électrons amplifie l'effet [28-31].

Dans ce travail, nous étendons le cadre théorique à un nanodimère d'or supporté sur un substrat, illuminé par un faisceau gaussien CP à main gauche. Le substrat confine les particules au plan focal et élimine la réflexion à l'interface (indice de réfraction type eau). Nous employons la méthode MMP pour calculer le champ électromagnétique, à partir duquel nous déduisons les forces et couples optiques, révélant ainsi la dynamique du dimère pilotée par SOC et identifiant les conditions pour un couple orbital négatif.

Méthodes

La Figure 1 représente la géométrie : deux nanosphères Au identiques (rayon = 100 nm) reposent sur un substrat et sont illuminées par le haut par un faisceau CP à main gauche incident normalement. La distance centre-à-centre interparticulaire est d, la taille du faisceau est w₀, et le plan focal coïncide avec les centres des nanoparticules. Les champs électriques de l'onde plane et du faisceau gaussien sont fournis en Annexe. Parce que l'indice de réfraction du substrat correspond à celui de l'eau environnante, aucune réflexion ne se produit ; le substrat contraint simplement le mouvement des particules au plan focal.

La force optique sur la particule j (j = 1, 2) découle du tenseur de Maxwell moyenné en temps :

\mathbf{F}^j=\int_{S_j}\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (1)

où n est la normale sortante à la surface S_j et

\mathbf{T}=\tfrac12\operatorname{Re}\{\varepsilon\mathbf{E}\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\bar{\mathbf{H}}-\tfrac12(\varepsilon\mathbf{E}\cdot\bar{\mathbf{E}}+\mu\mathbf{H}\cdot\bar{\mathbf{H}})\mathbf{I}\} \quad (2)

Tous les champs sont les champs totaux extérieurs. En coordonnées cylindriques, la composante radiale F_r indique attraction ou répulsion, tandis que la composante azimutale F_θ détermine la direction de rotation orbitale. Le couple orbital longitudinal autour de l'axe optique est F_θ d/2.

Le couple de spin sur la particule j est obtenu du flux de moment angulaire :

\mathbf{M}^j=\int_{S_j}\mathbf{x}^j\times\mathbf{T}\cdot\mathbf{n}\,dS\quad (3)

avec x^j = x – x_c^j la position relative au centre de la particule. La composante longitudinale M_z entraîne la rotation autour de l'axe optique ; les composantes transverses M_r et M_θ proviennent du champ tordu au plan focal. La permittivité de l'Au à 800 nm est (–24,062, 1,507) [38].

Configuration du nanodimère Au sur un substrat illuminé par un faisceau gaussien CP à main gauche normalement incident de taille w₀. L'axe du faisceau se trouve dans le plan focal des nanosphères, et d est la distance centre-à-centre.

Résultats et discussion

Nous évaluons les forces et couples sur deux nanosphères Au de 100 nm dans l'eau, illuminées par une onde plane CP à main gauche de 25 MW cm⁻² ou un faisceau gaussien focalisé (λ = 800 nm, w₀ = 500 nm). Les particules sont libres de bouger dans le plan focal. La Figure 2a (onde plane) et 2b (faisceau gaussien) tracent F_r et F_θ versus distance interparticulaire d. Pour l'onde plane, F_r traverse zéro à des séparations d'équilibre stable d₁ = 603 nm et d₂ = 1204 nm, chacune avec une pente négative, indiquant un ressort optique qui maintient les particules à des multiples entiers de la longueur d'onde dans le milieu (d_m = mλ/n). Le faisceau gaussien donne des distances d'équilibre légèrement plus petites (585 nm et 1131 nm) en raison de la force de gradient additionnelle.

À ces orbites, la force azimutale F_θ génère un couple orbital F_θ d/2. Pour l'onde plane, F_θ > 0, donc le dimère tourne dans le sens inverse des aiguilles d'une montre dans le plan focal, correspondant à l'hélicité de la lumière. Inversement, le faisceau gaussien produit F_θ < 0, résultant en un couple orbital négatif et une rotation dans le sens des aiguilles d'une montre — opposée à l'hélicité incidente — cohérent avec les observations expérimentales [12-14]. Cette inversion provient du champ électromagnétique tordu du faisceau gaussien [23]. En utilisant la loi de Stokes, la vitesse orbitale terminale est v_T = F/(6πrη) avec η = 0,001 kg m⁻¹ s⁻¹. Pour F_θ = –4 pN à d = 585 nm, la vitesse angulaire est d'environ –7 kHz, correspondant aux –4 kHz mesurés expérimentalement pour les rotations de dimères d'argent [12]. Dans le régime de courte portée (d < 291 nm), la force radiale devient négative, attirant les particules ensemble ; la trajectoire spirale résultante mène à une collision éventuelle, comme illustré par les cartes de lignes de courant 2D Figure 2c,d. La Figure 3 affiche les couples de spin M_r, M_θ et M_z versus d pour les deux types d'illumination. Le couple de spin longitudinal M_z conserve l'hélicité de la lumière CP incidente dans les deux cas. Les couples de spin transverses sont significativement plus grands pour le faisceau gaussien, culminant près de la première orbite d'équilibre stable (585 nm). En appliquant la loi de Stokes pour une sphère en rotation, la vitesse angulaire terminale est ω_T = M/(8πr³η), donnant des taux de spin de l'ordre de 10 kHz, en accord avec les 3,5 kHz mesurés pour des nanoparticules Au uniques [15]. Ces résultats démontrent que les mouvements orbitaux et de spin du dimère sont étroitement couplés à travers le SOC du champ proche tordu. La Figure 4 explore comment la taille du faisceau influence les couples orbitaux et de spin. À mesure que w₀ diminue, la magnitude du couple orbital négatif augmente, atteignant un point de retournement à w₀ ≈ 1150 nm où F_θ = 0. Simultanément, les couples de spin transverses croissent tandis que le couple de spin longitudinal diminue. Ce comportement souligne le rôle de la focalisation du faisceau dans l'adaptation du SOC : des faisceaux plus serrés augmentent la distorsion du champ, amplifiant le curl du moment angulaire de spin et ainsi le couple orbital négatif et le spin transverse. En résumé, la rotation orbitale négative observée et le spin transverse prononcé découlent du curl du moment angulaire de spin du champ lumineux, indépendant du moment angulaire orbital intrinsèque du faisceau. L'hélicité des mouvements orbitaux et de spin suit l'hélicité de la lumière incidente, fournissant une poignée contrôlable sur la dynamique des nanodimères.

Conclusions

Notre étude théorique d'un nanodimère d'or sous illumination polarisée circulairement révèle que la liaison optique à longue portée établit des orbites d'équilibre stable à multiples entiers de longueurs d'onde, chaque particule acquérant à la fois des couples de spin et orbitaux. Un faisceau gaussien CP focalisé peut inverser le sens de rotation orbitale en générant un couple orbital négatif, tout en amplifiant simultanément les couples de spin transverses à mesure que la taille du faisceau diminue. Dans le régime de courte portée, l'attraction mutuelle entraîne une trajectoire spirale menant à la collision. La transition entre interactions à longue et courte portée se produit près d'une demi-longueur d'onde dans le milieu. Ces résultats élucident les mécanismes du SOC amplifié par plasmon dans les systèmes à l'échelle nanométrique et suggèrent des voies pratiques pour manipuler le mouvement des nanodimères dans les pinces optiques, circuits photoniques et nanotechnologies connexes.

Les travaux futurs examineront la corrélation entre les couples de spin/orbite optiques et les densités locales de moment angulaire du champ électromagnétique, ainsi qu'étendront l'analyse aux champs proches tordus des métamatériaux [40-43].

Abréviations

CP

Polarisé circulairement

EM

Électromagnétique

LH

Main gauche

LP

Polarisé linéairement

MMP

Multipoles multiples

MP

Microparticule

NP

Nanoparticule

SOC

Couplage spin-orbite