Dépendances de la température et de la pression des propriétés élastiques des monocristaux de tantale sous charge de traction <100> :une étude de dynamique moléculaire

Contexte

En général, le tantale (Ta) appartient à la structure BCC aux conditions ambiantes. À l'heure actuelle, de nombreuses littératures ont prouvé que les monocristaux de Ta présentent une excellente stabilité de phase [1,2,3] sous des pressions élevées. De plus, Ta a une température de fusion très élevée de 3269 K à pression ambiante, supérieure à celle de la plupart des autres métaux [4]. En raison de ses excellentes propriétés, le Ta est un matériau idéal pour de nombreuses applications technologiques, telles que la barrière de diffusion en micro/nanoélectronique, le revêtement de protection contre l'usure et les superalliages haute température.

Récemment, beaucoup d'efforts à la fois dans les domaines expérimentaux [2, 5, 6, 7] et théoriques [ 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14] ont été consacrés aux propriétés à haute pression et à haute température de Ta. Dewaele et al. [5] ont étudié les effets de la pression sur la limite d'élasticité du Ta dans une cellule à enclume de diamant (DAC) jusqu'à 93 GPa, et les expériences DAC ont également montré que la structure BCC restait stable jusqu'à 135 GPa [2]. De plus, Shigeaki [8] a simulé l'équation d'état (EOS) de Ta jusqu'à 100 GPa et 3000 K en utilisant la DFT. Wu et al. [9] ont étudié les propriétés élastiques et thermodynamiques du Ta à des pressions élevées jusqu'à 350 GPa. Pendant ce temps, Škoro et al. [6, 7] ont mesuré la limite d'élasticité et le module de Young du Ta à des températures très élevées jusqu'à 2250 et 2500 K, respectivement. Gu et al. [10] ont réalisé une étude sur la structure à haute pression et les propriétés élastiques du Ta cubique jusqu'à 500 GPa en utilisant la méthode des premiers principes. On constate que les constantes élastiques en fonction de la pression et que le volume, le module de Young et de cisaillement de Ta augmentent tous avec l'augmentation de la pression.

En plus des expériences DAC et des calculs DFT, il existe également de nombreuses études à haute température et haute pression dans le domaine des simulations MD [15,16,17,18]. Liu et al. [15] ont utilisé le potentiel étendu de Finnis-Sinclair (EFS) et étudié l'EOS thermique ainsi que les propriétés de fusion du Ta à des pressions allant jusqu'à 400 GPa. Par ailleurs, Tramontina et al. [16, 17] ont étudié les effets de l'orientation cristalline sur les mécanismes de plasticité à haute pression. Ils ont également discuté de l'influence de la résistance aux chocs et du temps de montée des chocs sur leurs microstructures. De plus, Ruestes et al. [18] ont réalisé des simulations d'indentation pour BCC Ta en utilisant trois potentiels interatomiques différents et ont présenté les mécanismes de défaut responsables de la création et de l'expansion de la zone de déformation plastique.

Malgré les nombreuses investigations ci-dessus, il n'y a pas eu d'étude de simulation atomistique systématique de la réponse dynamique du Ta sous charge de traction en utilisant des simulations MD. L'objectif principal de ce travail est d'étudier les propriétés élastiques des monocristaux de Ta sous une charge de traction <100>, en tenant compte des effets de la taille, de la vitesse de déformation, de la température et de la pression. De plus, comprendre si une transition de phase peut être induite par <100> un chargement de traction est un autre objectif de ce travail.

Méthodes/Expérimental

Modélisation physique

Comme le montre la Fig. 1, les cubes Ta étudiés dans cet article sont générés en répétant une cellule unitaire BCC le long des orientations <001>, <010> et <100> et les paramètres de réseau sont a = b = c = 3.301 Å, respectivement. Quatre modèles cubiques avec différentes longueurs de bord, dont 12a (3,96 nm), 18a (5,94 nm), 24a (7,92 nm) et 30a (9,90 nm), sont construits. Le nombre correspondant d'atomes est respectivement de 3456, 11 664, 27 648 et 54 000. La figure 1 montre le croquis de Ta cubique avec une longueur d'arête de 3,96 nm, qui est la structure d'origine dans nos simulations actuelles.

Structure BCC et croquis de la cubique Ta avec une longueur d'arête de 3,96 nm. Le croquis cartographique est la structure originale de nos simulations actuelles

Détails de la simulation MD

Nos simulations MD rapportées dans cet article sont effectuées à l'aide du simulateur massivement parallèle atomique/moléculaire à grande échelle (LAMMPS) [19]. Au cours du processus de simulation MD, la force externe appliquée sur les atomes de Ta est calculée en fonction des fonctions de potentiel interatomique entre ces atomes. Dans cette étude, deux potentiels interatomiques différents sont considérés :le potentiel EAM de Zhou et al. [20] et Ravelo et al. [21], respectivement. Les deux potentiels ont été appliqués pour reproduire certaines propriétés élastiques de Ta qui sont répertoriées dans le tableau 1. Par souci de simplicité, ils seront appelés potentiels Ravelo-EAM et Zhou-EAM.

Le comportement élastique des structures à symétrie cubique est décrit complètement par leurs constantes élastiques, C ₁₁ , C ₁₂ , et C ₄₄ . Le module d'élasticité dépendant de l'orientation pour les monocristaux <100>, <110> et <111> est calculé au moyen de plusieurs équations [18]. Dans notre travail, des simulations MD sont effectuées pour étudier les effets sur le module d'élasticité sous charge de traction <100>. Par conséquent, nous nous concentrons sur le module d'élasticité pour l'orientation <100 > et prenons le module d'élasticité de E ₁₀₀ en compte. Par conséquent, on considère les constantes élastiques C ₁₁ et C ₁₂ ainsi que l'équation suivante [22] :

En général, il existe trois méthodes pour calculer les constantes élastiques à partir de MD, notamment la méthode de fluctuation de contrainte, la méthode de fluctuation de déformation et la méthode directe. Dans le présent travail, la méthode directe qui est similaire à celle de Gao et al. [23] est utilisé pour calculer les constantes élastiques C ₁₁ et C ₁₂ pour deux types de potentiels EAM, comme le montre la figure 2.

Dépendance à la pression des constantes élastiques de C ₁₁ et C ₁₂ en fonction des potentiels étudiés. un Zhou-EAM. b Ravelo-EAM. Dans le présent travail, nous avons utilisé la méthode directe pour calculer les constantes élastiques C ₁₁ et C ₁₂ pour deux types de potentiels EAM. Les courbes de pression C11/C12 pour deux potentiels sont indiquées dans a et b , respectivement

A partir de la Fig. 2a, on peut constater que les courbes obtenues des deux C ₁₁ et C ₁₂ sur la base du potentiel Zhou-EAM ne peut pas continuer avec la pression croissante jusqu'à 140 GPa. Il existe un point de croisement à la pression de ~ 40 GPa, c'est-à-dire C ₁₁ = C ₁₂ , auquel le module d'élasticité de E ₁₀₀ sera nul selon l'Eq. (1). De plus, E ₁₀₀ présentera une valeur négative à la pression supérieure à 40 GPa, ce qui est suspect et en conflit avec les résultats théoriques et expérimentaux [24, 25]. Par conséquent, le potentiel Zhou-EAM fonctionne mal dans la plage considérée ici. Ensuite, examinons la faisabilité du potentiel Ravelo-EAM à partir des résultats de la simulation MD de C ₁₁ et C ₁₂ sur la base du potentiel Ravelo-EAM illustré à la Fig. 2b. Les résultats numériques montrent que plus la pression est élevée, plus les valeurs des deux C sont élevées. ₁₁ et C ₁₂ , ce qui concorde bien avec la tendance des constantes élastiques changeant avec les pressions grâce aux calculs DFT [9, 25]. Pendant ce temps, les résultats calculés à l'aide du potentiel Ravelo-EAM sont remarquables, les mêmes que les valeurs rapportées par Ruestes et al. [18]. Le potentiel Ravelo-EAM se comporte bien sous haute pression et en même temps il peut également décrire les propriétés élastiques et mécaniques du Ta sous déformation dynamique [26]. Par conséquent, nous effectuerons nos simulations basées sur le potentiel Ravelo-EAM dans les sections suivantes.

Après construction géométrique, nous effectuons une série de simulations MD pertinentes. Lors des simulations MD, les conditions aux limites périodiques (PBC) sont utilisées dans les trois directions des modèles cubiques. Le pas de temps est défini sur 1 fs et la température du système est définie sur 1, 300, 600, 900, 1 200 et 1 500 K pour explorer la dépendance à la température des propriétés élastiques de Ta. Tout d'abord, le modèle est relaxé à environ 50 ps d'un processus de relaxation à l'aide d'une simulation MD d'ensemble canonique (NVT) afin que le système se trouve dans le minimum de potentiel local. Ensuite, il a utilisé une simulation MD isotherme-isobarique (NPT) pour assurer une pression hydrostatique spécifiée allant de 0 à 140 GPa pour étudier les effets de la pression sur les propriétés élastiques de Ta [27]. Enfin, un chargement de traction avec un taux de déformation allant de 5 × 10 ⁸ s ^− 1 à 7,5 × 10 ⁹ s ^− 1 [28, 29] est appliqué dans la direction x de Ta cubique. Pendant ce temps, la simulation NPT est effectuée dans les directions y et z à la même pression appliquée dans la deuxième étape. Par conséquent, le module d'élasticité calculé ici est pour l'orientation <100>. Pour toutes les simulations MD, les modèles seront étirés jusqu'à un allongement de 15 % dans la direction x grâce à <100> une charge de traction.

Résultats et discussion

Processus d'étirement

Au cours du processus d'étirement, les configurations simulées sont visualisées à l'aide du progiciel scientifique Open Visualization Tool (OVITO) [30]. La courbe contrainte-déformation de Ta sous <100> déformations de traction uniaxiales à pression nulle et les configurations atomiques correspondantes avec différentes déformations sont présentées sur la figure 3.

Courbe contrainte-déformation de Ta à pression nulle et les configurations correspondantes avec différentes déformations. Remarques :les boules bleues, vertes et blanches correspondent respectivement aux structures BCC, FCC et autres structures en treillis

Comme le montre la Fig. 3, on peut conclure à partir de la courbe contrainte-déformation que la surface se fracture à proximité de la configuration (IV). Au début des déformations de traction uniaxiales, la contrainte change typiquement linéairement avec la déformation et la figure 3I montre que les configurations atomiques maintiennent les structures BCC. Au fur et à mesure que la déformation augmente, la transition de phase des structures BCC aux structures FCC commence à la déformation d'environ 7,4 % et se termine à la déformation d'environ 9,8 %, comme le montrent les Fig. 3II, II, respectivement. Et ces structures FCC gardent le maximum avant la première fracture de surface. Lorsque la déformation est d'environ 13,1 %, les longueurs de bord des directions y et z diminuent brusquement, ce qui entraîne une fracture de la surface. Pendant ce temps, il est à noter que les clusters se produisent à très court terme, comme le montre la figure 3IV. Sous une déformation uniaxiale continue, la configuration atomique conserve la forme d'une bande jusqu'à ce que la déformation soit d'environ 13,3 %, ce qui est illustré sur la figure 3V.

Dans cet article, nous nous concentrons sur la dépendance des propriétés de traction sur la taille du modèle, la vitesse de déformation, la température et la pression, comme discuté dans cette section. Théoriquement, le modèle est étiré linéairement au stade de la déformation élastique et le module élastique est défini comme la pente de la partie linéaire de la courbe contrainte-déformation. On peut constater que tous les modèles ont le même processus d'étirement et que les courbes contrainte-déformation ont des tendances de variation similaires. Par conséquent, nous utilisons la même approche pour obtenir le module d'élasticité de Ta de différentes tailles de modèles et taux de déformation.

Dépendance de la taille et du taux de contrainte

Le tableau 2 répertorie le module d'élasticité et la limite d'élasticité des différentes tailles de modèle à la température de 1 K et à la vitesse de déformation de 5   × 10 ⁸ s ^− 1 . On peut facilement conclure que les tailles des modèles n'ont aucun effet sur le module d'élasticité et la contrainte d'élasticité de Ta. Il est très facile d'expliquer que le module d'élasticité sert à décrire l'interaction entre les atomes, alors que le module d'élasticité ne varie pas avec les tailles des modèles. On peut voir dans le tableau 2 que le module d'élasticité est ~ 139 GPa, remarquablement le même que le résultat de la simulation de 140 GPa [18].

Selon les Réfs existantes. [28, 29], la plupart des taux de déformation vont de 10 ⁸ s ^− 1 à 10 ¹⁰ s ^− 1 . Dans cet article, quatre vitesses de déformation sont sélectionnées pour effectuer des simulations de traction, y compris 5,0 × 10 ⁸ s ^− 1 , 7,5 × 10 ⁸ s ^− 1 , 5.0 × 10 ⁹ s ^− 1 , et 7,5 × 10 ⁹ s ^− 1 . Le tableau 3 répertorie le module d'élasticité et la limite d'élasticité à la température de 300 K et à différentes vitesses de déformation. On peut facilement conclure que la vitesse de déformation n'a pas d'effet évident sur le module d'élasticité et la limite d'élasticité.

Pendant ce temps, nous simulons également les effets de la taille du modèle et de la vitesse de déformation sur le module d'élasticité et la limite d'élasticité sous différentes températures et pressions. Ces simulations aboutissent à la même conclusion. Par conséquent, nous utiliserons la même taille de modèle de 3,96 nm et le même taux de déformation de 5 × 10 ⁸ s ^− 1 pour les simulations suivantes.

Dépendance de la température

La figure 4 montre les courbes contrainte-déformation à différentes températures jusqu'à 1500 K. On peut voir que les pentes de ces courbes qui désignent le module d'élasticité dans l'orientation <100>, c'est-à-dire, E ₁₀₀ , pendant la période de tension élastique et la limite élastique diminuent progressivement avec l'augmentation de la température. D'après la théorie de la thermodynamique [31], l'énergie cinétique totale de tous les atomes du système satisfait généralement à l'équation suivante :

où E _k est l'énergie cinétique totale du système ; N est le nombre total d'atomes; K _B est la constante de Boltzmann ; T est la température thermodynamique. Par conséquent, on peut conclure que le système contient une plus grande énergie cinétique totale avec la température plus élevée et que les atomes se déplacent plus rapidement. Du point de vue thermodynamique, les atomes deviennent plus actifs et le mouvement des atomes est plus intense, ce qui signifie une plus grande amplitude dans sa position d'équilibre. Dans le processus d'étirement, la force d'attraction entre les atomes est relativement réduite et les atomes s'échappent facilement de la position d'équilibre, de sorte que la contrainte dans la direction x diminue à la même déformation. Par conséquent, le module d'élasticité à température plus élevée sera inférieur à celui à température plus basse. De plus, la tendance de ces courbes concorde bien avec les premiers résultats théoriques et expérimentaux de Ta [6, 7, 32].

Courbes contrainte-déformation du modèle Ta de 3,96 nm à la vitesse de déformation de 5 × 10 ⁸ s ^− 1 et différentes températures de 1 à 1500 K. On peut voir sur la figure 4 que les pentes de ces courbes qui désignent le module d'élasticité dans l'orientation <100>, c'est-à-dire E ₁₀₀ , pendant la période de tension élastique et la limite élastique diminuent progressivement avec l'augmentation de la température

Afin de faciliter l'observation, le tableau 4 répertorie le module d'élasticité et la limite d'élasticité de Ta à différentes températures. Le module d'élasticité diminuera d'environ 42,3 % de 136,49 à 76,67 GPa, et la limite d'élasticité diminuera d'environ 51 % de ~ 8 à ~ 4 GPa lorsque la température augmente de 1 à 1 500 K.

Selon le tableau 4, nous pouvons en outre dériver une paramétrisation de la dépendance à la température du module d'élasticité (E ₁₀₀ ) les résultats sont représentés par une ligne continue sur la figure 5a. Le paramétrage se lit comme suit :

où E ₁₀₀ est en (GPa) et T est donné en (K ); un = 138,07 ± 0,92111, et b = − 0,04094 ± 0,00101. Cette équation montre que E ₁₀₀ décroissent linéairement avec l'augmentation de la température, et il est recommandé de l'utiliser jusqu'à la température de 0 à 1500 K. À partir de l'Éq. (3), on peut facilement obtenir que E ₁₀₀ atteindra 0 GPa à la température de T _critique = −a /b = 3372 K ce qui est très proche de la température de fusion de Ta [15].

un Module élastique et b contrainte d'élasticité en fonction de la température pour Ta. Dans la Fig. 5, nous présentons également une paramétrisation de la dépendance en température du module d'élasticité (E ₁₀₀ ) résultats

Pour la limite élastique, le paramétrage recommandé est

où O _stress est en (GPa) et T est donné en (K ); un =7.99610 ± 0.0415, b = − 0.0039 ± 1.30126 × 10 ^− 4 , et c =7.97381 × 10 ^− 7 ± 8.32307 × 10 ^− 8 . De l'éq. (4), on peut constater que la limite d'élasticité diminue probablement avec la température conformément à un modèle polynomial quadratique, comme indiqué en trait plein sur la figure 5b.

Dépendance à la pression

Comme mentionné dans la section "Introduction", des efforts théoriques et expérimentaux importants ont été faits sur les propriétés thermoélastiques du Ta dans des conditions de haute pression. Différent des méthodes statiques, nous adoptons une méthode dynamique par <100> chargement de traction pour examiner sa dépendance en pression du module d'élasticité de E ₁₀₀ sous différentes pressions hydrostatiques.

La figure 6 montre les courbes du module d'élasticité de E ₁₀₀ par rapport à la pression jusqu'à 140 GPa à différentes températures de 1 à 1 500 K. Alors que toutes les lignes continues de couleurs différentes sont obtenues par une méthode dynamique à différentes températures, la ligne pointillée avec des marqueurs carrés est obtenue par une méthode statique en utilisant l'équation. (1) sur la base des valeurs de C ₁₁ et C ₁₂ à 0 K. Il est évident que la courbe à 1 K, c'est-à-dire la ligne continue rouge avec des marqueurs circulaires, est presque superposée à la courbe obtenue par une méthode statique (la ligne pointillée), ce qui indique que la méthode dynamique adoptée dans le présent le travail est applicable à haute pression jusqu'à 140 GPa.

Module d'élasticité dans l'orientation <100> du Ta à différentes températures et pressions. Il convient de souligner que le module d'élasticité de ces courbes est E ₁₀₀

Comme illustré sur la Fig. 6, le module d'élasticité de E ₁₀₀ à une température ne dépassant pas 600 K, montre une section concave vers le bas lorsque la pression augmente de 20 à 60 GPa. Ruestes et al. [18] ont rapporté les constantes élastiques en fonction de la pression jusqu'à 60 GPa en utilisant des simulations MD, et les résultats sont bien en accord avec le C calculé ₁₁ et C ₁₂ dans le présent travail. En retour, le module d'élasticité calculé de E ₁₀₀ montre également la même tendance avec nos résultats. Mais le module d'élasticité calculé de E ₁₀₀ des calculs DFT [33] augmente progressivement avec l'augmentation de la pression, et aucune section concave descendante n'est trouvée dans les courbes. Qu'est-ce qui fait que cette incohérence se produit? En général, les potentiels utilisés dans les simulations MD sont obtenus en ajustant les calculs DFT et les résultats expérimentaux. En ce sens, les calculs DFT ont une précision plus élevée que la méthode MD. Le potentiel Ravelo-EAM [21] est construit en introduisant des propriétés à haute pression dans la courbe d'équation d'état (EOS) de l'ajustement DFT des monocristaux de Ta. Au cours de la procédure d'ajustement, la courbe froide de l'EOS est étendue pour inclure les termes d'ordre supérieur (cubique et quartique) de la constante de réseau, ce qui rend le MD EOS très sensible aux termes d'ordre élevé de la constante de réseau. En d'autres termes, cette incohérence peut être due au fait que le potentiel Ravelo-EAM n'a pas pu décrire précisément l'EOS de Ta sous la pression de 20 à 60 GPa. Dans l'ensemble, on peut conclure que les courbes du module d'élasticité en fonction de la pression ont une tendance similaire à différentes températures et que le module d'élasticité augmente progressivement avec l'augmentation de la pression sur ~ 40 GPa.

Conclusions

Dans cet article, une simulation MD a été réalisée pour étudier les dépendances à la température et à la pression des propriétés élastiques des monocristaux de Ta à travers une charge de traction <100>. Dans un premier temps, nous avons réalisé une étude comparative sur deux types de potentiels EAM, dont le Zhou-EAM et le Ravelo-EAM, en termes de propriétés élastiques du Ta à 0 K et de différentes pressions hydrostatiques. Les résultats montrent que le potentiel Ravelo-EAM se comporte mieux que le potentiel Zhou-EAM sous différentes pressions. Ensuite, des simulations MD sur les comportements en traction des monocristaux de Ta sont réalisées sur la base du potentiel Ravelo-EAM. Les observations montrent que Ta connaîtra une transition de phase BCC-FCC avant la rupture sous charge de traction <100>, et la taille du modèle et la vitesse de déformation n'ont pas d'influence évidente sur les comportements en traction des monocristaux de Ta. De plus, le module d'élasticité de E ₁₀₀ diminuera linéairement de ~ 136 à ~ 79 GPa avec l'augmentation de la température de 1 à 1500 K, et la limite d'élasticité diminuera de ~ 8 à ~ 4 GPa avec l'augmentation de la température, conformément à une formule polynomiale quadratique. Enfin, la dépendance à la pression des propriétés élastiques est effectuée de 0 à 140 GPa, et les observations montrent que le module d'élasticité augmente avec l'augmentation de la pression globale. Les résultats des simulations MD montrent également que le potentiel Ravelo-EAM se comporte bien à une pression plus élevée et la formule de calcul de E ₁₀₀ en utilisant C ₁₁ et C ₁₂ à la pression inférieure à 140 GPa.

Historique des modifications

Abréviations

Cci :

Cube centré sur le corps

DAC :

Cellule diamant-enclume

DFT :

Théorie fonctionnelle de la densité

MAE :

Méthode de l'atome embarqué

EFS :

Finnis-Sinclair étendu

EOS :

Équation d'état

FCC :

Face-centrée-cubique

LAMMPS :

Simulateur massivement parallèle atomique/moléculaire à grande échelle

MD :

Dynamique moléculaire

NPT :

Ensemble isotherme-isobare

NVT :

Ensemble canonique

OVITO :

Ouvrir l'outil de visualisation

PBC :

Conditions aux limites périodiques

Ta :

Tantale