Mailles fibreuses à base d'iode électrofilage in situ pour pansements antibactériens

Contexte

Grâce aux avantages d'une production facile à grande échelle, d'un rapport surface/volume énorme, d'une porosité élevée et de structures internes ajustables [1,2,3,4], les mailles fibreuses électrofilées ont suscité beaucoup d'intérêt dans divers domaines tels que la filtration [5, 6], les soins médicaux [7,8,9,10,11,12] et l'énergie [13, 14]. Les membranes fibreuses électrofilées conviennent au pansement en raison de leurs structures à l'échelle nanométrique qui imitent les fibrilles de collagène de la matrice extracellulaire native et des organes humains [9, 11], et puis, les mailles filées peuvent non seulement protéger physiquement la plaie des contaminants et infections, mais fournissent également un environnement idéal pour la régénération de la peau en maintenant un échange gazeux adéquat, ainsi qu'en favorisant la phase d'hémostase et en évitant l'induction de cicatrices [9, 11, 12].

Parmi les milliers de matériaux électrofilés appropriés, le poly(vinylpyrrolidone) (PVP) et le poly(vinylbutyral) (PVB) sont deux polymères importants pour leur excellente biocompatibilité, leur non-toxicité, leur bonne solubilité dans l'alcool, etc. ,18]. Par conséquent, les matériaux fibreux PVP et PVB bruts de filage ont été couramment utilisés pour les pansements [18,19,20]. De plus, la PVP en combinaison avec l'iode forme un complexe appelé PVP-iode (PVPI) et a été un désinfectant très efficace et largement utilisé pour sa petite stimulation, sa faible toxicité, sa pollution lumineuse, son effet bactéricide à large spectre et la non-résistance des micro-organismes pour même longtemps en utilisant [21,22,23,24]. Néanmoins, le PVPI n'est pas recommandé pour une utilisation à long terme ou pour les plaies complexes [25]. Les fibres électrofilées à base de PVP-I peuvent être une solution utile et ont été rapportées par plusieurs groupes [26,27,28,29,30,31,32,33]. Ignatova et al. avaient préparé des fibres de PVPI ou de poly(oxyde d'éthylène) (PEO)/PVP-I en électrofilant directement des solutions de PVPI ou de PEO/PVP-I ou en réticulant des tapis PVP et PEO/PVP et en les traitant avec de la vapeur d'iode ou une solution d'iode [26]. Wang avait fabriqué des nanofibres PVPI par électrofilage de solutions de PVP, d'iode et d'éthanol absolu, et la caractérisation des fibres filées à partir de spectres infrarouges, de spectres Raman et de diffraction des rayons X assure la formation du complexe PVPI [27]. Uslu et al. ont signalé des séries de fibres électrofilées à base de PVPI telles que les fibres de poly(alcool vinylique) (PVA)/PVPI [28], PVA/PVPI/poly(éthylène glycol) (PEG) contenant de la (hydroxypropyl)méthyl cellulose (HPMC) et de l'aloe vera [29], nanofibres PVA/PVPI additionnées de chitosane et de poloxamère 188 [30], et fibres PVA/poly(acide acrylique) (PAA)/PVPI [31]. Toutes ces fibres PVPI étaient connues pour montrer des applications potentielles dans les pansements, cependant, elles se concentraient principalement sur les morphologies et la stabilité thermique des fibres/mailles telles que filées. Hong et al. ont signalé PLLA/PVPI/TiO₂ non-tissés fibreux ultrafins multicomposants par électrofilage et traitement à la vapeur d'iode [32]. Il a été constaté que l'existence de PVPI a doté le non-tissé d'une capacité d'absorption d'eau, d'une activité antimicrobienne, d'une capacité adhésive et d'une caractéristique transformable d'hydrophilie à non hydrophile. Sebe et al. ont préparé des nanofibres PVP/poly(vinylpyrrolidone-vinylacétate)/iode avec différents ratios de polymère par une technique de filage rotatif à grande vitesse. À l'exception de l'analyse morphologique détaillée, la structure supramoléculaire et l'activité antimicrobienne des tapis obtenus ont également été étudiées, ce qui a suggéré des applications potentielles dans les pansements [33]. Cependant, pour des applications pratiques, ces fibres électrofilées PVPI ne peuvent être fabriquées que sur la base de modèles préconçus, puis implantées sur la plaie du patient, ce qui peut entraîner des deuxièmes lésions de la plaie. L'électrofilage in situ pourrait résoudre ce problème.

Dans cet article, nous avons in situ des solutions de PVP et PVB électrofilées à base d'iode dans des mailles fibreuses par un appareil d'électrofilage portatif. La morphologie, l'hydrophobie, la perméabilité aux gaz et la propriété antibactérienne des mailles filées ont été examinées. De plus, les effets des concentrations d'iode sur ces propriétés ont également été étudiés. En outre, la flexibilité et la faisabilité des tapis fibreux à base d'iode électrofilés in situ ont été présentées, puis l'application pour le pansement peut être attendue.

Méthodes/Expérimental

Matériaux

La polyvinylpyrrolidone (PVP, 250 kDa, Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine) a été dissoute dans de l'éthanol (Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine) à 13 % en poids. Du poly(butyral de vinyle) (PVB) (100 kDa, Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine) a été dissous dans de l'alcool éthylique à 10 % en poids. De l'iode (réactif analytique, Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine) a été ajouté dans des solutions de PVP/éthanol à une concentration de 1 % en poids, 2 % en poids et 5 % en poids, respectivement. Le complexe poly(vinylpyrrolidone)-iode (PVPI, Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine) a été dissous dans les solutions PVP/éthanol et PVB/éthanol à 1 % en poids, 2 % en poids et 5 % en poids, respectivement. Les solutions complexes ont été agitées à température ambiante sous agitation constante pendant au moins 24 h avant l'électrofilage. Le fluide corporel simulé modifié (SBF) a été acheté auprès de Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., Chine.

Processus d'électrofilage

Les solutions préparées ont été placées dans une seringue de 5 ml équipée d'une buse d'un diamètre de 0,1 mm, puis chargées dans l'appareil d'électrofilage portable (HHE-1, Qingdao Junada Technology Co., Ltd), comme indiqué dans Fig. 1a. La haute tension de cet appareil est d'environ 10 kV fixe [34, 35]. Pendant le processus d'électrofilage in situ, on peut d'abord actionner le dispositif puis appuyer sur la seringue avec un doigt. Les fibres brutes de filage peuvent être fabriquées puis déposées sur le collecteur, comme suggéré sur la figure 1b. Les jets électro-tournants de cet appareil peuvent être capturés par une caméra à grande vitesse, illustrée à la Fig. 1c. Pour les examens ultérieurs des mailles fibreuses électrofilées in situ, nous avons également électrofilé in situ ces fibres sur un collecteur en feuille d'aluminium à une distance de 8 cm. Les mailles collectées ont été découvertes de la feuille d'aluminium pour une caractérisation plus poussée.

L'appareil portatif d'électrofilage (a ) et le procédé d'électrofilage in situ (b ). Les jets d'électrofilage sont visibles depuis la filière (c )

Caractérisation

La morphologie et le système de dispersion d'énergie (EDS) des fibres brutes de filage ont été examinés au microscope électronique à balayage (SEM, Phenom ProX, Phenom Scientific Instruments Co., Ltd., Chine) à 10 kV, et tous les échantillons ont été recouverts d'or. pendant 30 s avant l'analyse. Les spectres de spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) ont été mesurés par un spectromètre Thermo Scientific Nicolet iN10. L'angle de contact du fluide corporel simulé (SBF) a été examiné par un analyseur d'angle de contact (JY-PHb, Chine) avec une gouttelette de 2 L de SBF. Sur la base de la norme ASTM D 737, la perméabilité à l'air sous une chute de pression de 200 Pa a été testée par un testeur de perméabilité à l'air (Textest FX33000). La taille des pores des treillis fibreux bruts de filage a été examinée par PSM 165 (Allemagne, Topas GmbH, PSM 165) à une pression de 200 Pa. Les propriétés antibactériennes des treillis bruts de filage ont été étudiées contre Escherichia coli (E. coli , ATCC 10536) et Staphylococcus aureus (S. aureus , ATCC 25923) bactéries. Les cellules bactériennes de E. coli (ATCC 10536) et S. aureus (ATCC 25923) ont été cultivés pendant 24 h sur un agitateur à 37 °C et 100 rpm.

Résultats et discussion

Morphologies des fibres électrofilées

À l'aide de l'appareil HHE-1, comme le montre la figure 1, les solutions PVP/I, PVP/PVPI et PVB/PVPI préparées peuvent être électrofilées en fibres de manière pratique. Les morphologies des fibres brutes ont pu être trouvées à partir des images SEM présentées sur la Fig. 2. D'après les images SEM, on peut évidemment constater que les fibres électrofilées présentent des surfaces lisses, tandis que les diamètres des fibres brutes présentent des distributions différentes car des différents matériaux et concentrations. En combinant les images SEM et les données du tableau 1, il est montré que pour les fibres PVP/I, à mesure que la concentration d'iode augmente, le diamètre moyen des fibres filées diminue évidemment, ce qui peut être dû à la conductivité plus élevée des solutions. à mesure que l'iode est ajouté [36]. Alors que pour le PVP/PVPI et le PVB/PVPI, les diamètres moyens des fibres brutes de filage ont tous deux augmenté avec une concentration plus élevée de PVPI, ce qui peut résulter de l'augmentation des viscosités des solutions mélangées [37].

Images SEM des fibres PVP/I filées (a1–a4), PVP/PVPI (b1–b4), PVB/PVPI (c1–c4) avec des concentrations I ou PVPI de 0 %, 1 %, 2 % et 5%, respectivement

EDS et FTIR

Pour obtenir les propriétés antibactériennes et bénéficier ensuite à l'application cicatrisante, l'iode a joué un rôle crucial dans les fibres électrofilées. Pour vérifier l'existence de l'iode, l'EDS a été examiné dans le modèle d'analyse à spectre complet. Comme le montre la Fig. 3, nous avons choisi les fibres brutes de filage avec des concentrations plus élevées d'I/PVPI, 5 %, par exemple, et les images ont montré que dans chaque type de fibres électrofilées, à l'exception des fibres principalement en carbone (Fig. 3 ( a1), (b1) et (c1)) et des éléments d'oxygène (Fig. 3 (a2), (b2) et (c2)) dans les polymères, un élément d'iode supplémentaire a également été observé (Fig. 3 (a3), (b3) et (c3)). De plus, l'iode ajouté dans les solutions de PVP présentait directement une concentration élevée d'iode autre que le PVPI ajouté. Bien que l'iode ait pu être trouvé dans les images EDS, on peut évidemment trouver à partir de la figure 3 que la teneur en iode est faible par rapport aux autres éléments. La même conclusion peut être obtenue à partir des spectres FTIR de la figure 4.

Différents éléments d'images EDS des fibres filées PVP/I (a–a3), PVP/PVPI (b–b3), PVB/PVPI (c–c3) avec un dopage à 5% I/PVPI

Spectres FTIR des fibres brutes PVP/I (a ), PVP/PVPI (b ), PVB/PVPI (c )

La figure 4a–c montrait les spectres FTIR des fibres filées avec différentes concentrations de différents ajouts. Comme on peut le voir sur la figure 4, les ajouts d'iode ou de PVPI ne modifient évidemment pas les structures chimiques des polymères, ce qui peut être dû à la faible quantité des ajouts. Les polymères inchangés ont également assuré la stabilité des polymères pour la cicatrisation des plaies, sans aucune autre incertitude.

Mouillabilité

En outre, on pensait qu'un pansement idéal devrait inclure certains avantages tels que le maintien de l'hydratation de la plaie et l'absorption de l'excès d'exsudat de la plaie, ce qui peut nécessiter la mouillabilité du pansement conçu [5, 7, 8, 9]. Par conséquent, nous avons également examiné l'hydrophilie des mailles fibreuses telles que filées en mesurant leurs angles de contact SBF. Comme le suggère la figure 5, les trois types de membranes fibreuses électrofilées présentaient toutes une bonne hydrophilie avec la concentration croissante d'iode et de PVPI. Pour les mailles à base de PVP, en raison de l'hydrophilie du polymère, les mailles fibreuses électrofilées ont également établi de petits angles de contact SBF, et l'angle a augmenté à 19,5° pour PVP/I, comme le montre la Fig. 5 (a–a3) et ( b–b3). L'augmentation des angles de contact SBF peut résulter de la rugosité de surface croissante de ces mailles. Cependant, le cas des maillages à base de PVB était différent. Dans notre étude précédente, il avait été souligné que les mailles fibreuses PVB électrofilées présentaient une hydrophobie en raison de ses structures inégales [38]. En l'absence de PVPI, les mailles électrofilées PVB ont montré le cas d'angle de contact similaire comme on peut le voir sur la Fig. 5(c). Comme PVPI est dopé en PVB, l'angle de contact SBF a diminué et rapidement à zéro avec un PVPI supérieur à 2%, ce qui indiquait que le PVPI augmentait l'hydrophilie des mailles fibreuses filées. La bonne hydrophilie de ces mailles fibreuses a assuré la capacité d'absorption de l'exsudat de la plaie en excès et serait alors bénéfique pour les applications de pansement.

Examen de contact SBF des fibres brutes de filage PVP/I (a–a3), PVP/PVPI (b–b3), PVB/PVPI (c–c3) avec différentes concentrations d'iode/PVPI

Perméabilité à l'air

Un pansement idéal nécessite également une bonne perméabilité à l'air pour fournir un environnement favorable à la cicatrisation des plaies [9, 11,12,13]. Ici, nous avons également étudié la perméabilité à l'air de ces types de mailles fibreuses dopées à l'iode, comme indiqué dans le tableau 2. Comme on peut le trouver dans le tableau 2, avec le dopage croissant de l'iode dans le PVP, la perméabilité à l'air a également augmenté de 59,92 à 324,3 mm s ⁻¹ , qui peut résulter de la diminution du diamètre et de l'augmentation de la porosité, tandis que la perméabilité à l'air des mailles fibreuses avec PVPI dopé en PVP et PVB ne montre pas de tendances évidentes. Néanmoins, ceux à 5% de dopage présentent une meilleure perméabilité aux gaz que les polymères purs. À titre de comparaison, nous avons également testé la perméabilité à l'air de deux pansements traditionnels (TWD) achetés sur le marché. Il est clair que les pansements fibreux électrofilés conçus offrent une meilleure perméabilité à l'air que ceux du marché.

Pour un examen plus approfondi de la perméabilité à l'air, nous avons testé la taille des pores et la distribution des pores des mailles filées. Comme le montre le tableau 3, les tailles de pores moyennes des mailles filées ont été répertoriées. En règle générale, plus la taille moyenne des pores est grande, meilleure est la perméabilité à l'air, par rapport aux données du tableau 2. trouvé dans le fichier supplémentaire 1 :Figure S1. La taille des pores de ces mailles électrofilées était de l'ordre de 1,936 à 9,152 μm, correspondant à la taille des cellules des tissus humains, ce qui serait bénéfique pour la cicatrisation des plaies. Cependant, en raison de la précision de l'instrument, la taille des pores du TWD était trop petite pour être testée, ce qui peut entraîner une mauvaise perméabilité à l'air.

Activité antibactérienne

Une autre exigence pour un pansement idéal est l'asepsie et même l'antibiose pour prévenir et traiter les infections des plaies [11,12,13]. Dans ce travail, le dopage à l'iode et au PVPI sont justement pour y parvenir. Les activités antibactériennes des treillis fibreux bruts de filage ont été évaluées contre des bactéries pathogènes typiques, telles que E. coli et S. aureus , comme le montre la figure 6. À partir de la figure 6, on peut constater qu'aucun cercle bactériostatique ne s'est formé pour le PVP ou le PVB pur. Une fois que l'iode ou le PVPI ont été dopés dans le polymère, les membranes fibreuses telles que filées ont montré des zones d'inhibition évidentes pour les deux souches bactériennes après des intervalles de 24 h. De plus, la PVP dopée à l'iode a montré les meilleures propriétés antibactériennes contre E. coli et S. aureus , le PVP dopé PVPI prenant la deuxième place et le PVB/PVPI dernier. Les bonnes propriétés antibactériennes ont permis d'utiliser les treillis fibreux électrofilés à base d'iode pour la cicatrisation des plaies contre les infections bactériennes de la plaie. De plus, on peut s'attendre à ce que plus la concentration des antibactériens supplémentaires est élevée, meilleures sont les propriétés antibactériennes des mailles. Par conséquent, on peut facilement obtenir de meilleures propriétés antibactériennes en ajoutant plus d'iode ou de PVPI dans leurs solutions.

L'activité antibactérienne des membranes telles que filées contre E. coli et S. aureus

Applications in situ

On pense que le pansement in situ améliorera leur efficacité en raison d'une supériorité supplémentaire telle que la conformabilité sans plis ni cannelures dans le lit de la plaie, la facilité d'application et l'amélioration de l'observance et du confort du patient [39]. Par conséquent, l'électrofilage in situ est considéré comme un concept utile pour produire des substituts appropriés pour la réparation des tissus et la cicatrisation des plaies directement sur la lésion du patient, indépendamment de la taille et de la profondeur de la plaie [18, 34, 35, 40, 41]. Comme le montre la Fig. 7a, b, les mailles fibreuses à base d'iode peuvent être électrofilées in situ sur la « main blessée » par le dispositif HHE-1 et former un film mince à la surface de la peau comme une deuxième couche de peau due aux forces d'attraction électrostatiques. La membrane fibreuse PVP-I électrofilée présente une bonne flexibilité et compacité et peut être facilement retirée si nécessaire [voir Fig. 7c, d). Les détails les plus frappants de l'électrofilage in situ du pansement PVP-I peuvent être trouvés dans le fichier supplémentaire 1 :vidéo S1 et S2 et figure S2.

Applications in situ de l'appareil portatif et des tapis fibreux électrofilés à base d'iode. Par le HHE-1, on peut facilement in situ un maillage PVP/I à base d'iode électrofilé sur la "main blessée" (a –b ), les tapis électrofilés peuvent être facilement retirés du « lit de la plaie » (c –d )

Conclusions

En résumé, nous avons électrofilé in situ PVP/I, PVP/PVPI et PVB/PVPI dans des membranes fibreuses par un appareil d'électrofilage à main. Ces mailles électrofilées présentent des diamètres uniformes et une meilleure hydrobilicité avec dopage à l'iode ou au PVPI. De plus, la bonne perméabilité à l'air des mélanges de mailles électrofilées PVP/I, PVP/PVPI et PVB/PVPI garantit leur application dans les pansements. Les concentrations accrues d'iode et de son complexe favorisent les propriétés antibactériennes de ces mailles et améliorent alors les effets comme pansement. De plus, l'électrofilage in situ profite également au processus d'électrofilage et aux mailles fibreuses telles que filées pour la cicatrisation des plaies.

Abréviations

E. coli :

Escherichia coli

EDS :

Système de dispersion d'énergie

FTIR :

Spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier

HPMC :

(Hydroxypropyl)méthylcellulose

AAP :

Poly(acide acrylique)

PEG :

Poly(éthylène glycol)

PEO :

Poly(oxyde d'éthylène)

PVA :

Poly(alcool vinylique)

PVB :

Poly(vinylbutyral)

PVP :

Poly(vinylpyrrolidone)

PVP/I :

Poly(vinylpyrrolidone)/iode

PVPI :

Poly(vinylpyrrolidone)-iode

S. aureus :

Staphylococcus aureus

SEM :

Microscope électronique à balayage

WCA :

Angle de contact avec l'eau (WCA)