Synthèse facile de nanocomposites magnétiques fonctionnalisés en surface pour une adsorption sélective efficace des colorants cationiques

Résumé

Un nouveau nano-adsorbant magnétique, Fe₃ modifié polycatéchol O₄ nanoparticules magnétiques (Fe₃ O₄ /PCC MNPs) ont été préparés par une méthode de coprécipitation chimique facile utilisant des sels de fer et une solution de catéchol comme précurseurs. Fe₃ O₄ /PCC MNP possédaient une surface chargée négativement avec des groupes contenant de l'oxygène et ont montré une forte capacité d'adsorption et des taux d'adsorption rapides pour l'élimination des colorants cationiques dans l'eau. La capacité d'adsorption du bleu de méthylène (MB), du bleu turquoise cationique GB (GB), du vert malachite (MG), du violet cristal (CV) et du rose cationique FG (FG) était de 60,06 mg g^− 1 , 70,97 mg g^− 1 , 66,84 mg g^− 1 , 66,01 mg g^− 1 et 50,27 mg g^− 1 , respectivement. Le mécanisme d'adsorption a été proposé par les analyses des isothermes d'adsorption et des cinétiques d'adsorption de colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs. De plus, les colorants cationiques adsorbés sur les MNP en fonction du temps de contact, de la valeur du pH, de la température, des ions cationiques coexistants et de la force des ions ont également été étudiés. Ces résultats suggèrent que le Fe₃ O₄ /PCC MNPs promet d'être utilisé comme adsorbant magnétique pour l'adsorption sélective de colorants cationiques dans le traitement des eaux usées.

Contexte

Les déchets inorganiques et organiques produits par les activités humaines ont entraîné des volumes élevés d'eaux contaminées qui menacent la santé des êtres humains et d'autres organismes vivants [1]. La pollution de l'eau est l'un des problèmes environnementaux les plus graves de nos jours, qui entrave le développement de la société humaine [2, 3]. En particulier, les polluants colorants ont suscité de nombreuses inquiétudes de la part du public en raison de la grande visibilité et de l'impact toxique sur les organismes biologiques et l'écologie [4]. Les colorants organiques ont été largement utilisés dans diverses branches telles que le textile, le papier, l'impression, la photographie couleur, l'industrie pharmaceutique, le cuir, les cosmétiques, le plastique et d'autres industries, qui ont été les principales sources d'eaux usées industrielles [5]. La quantité d'eaux usées de teinture est extrêmement importante, généralement, le volume d'eaux usées rejetées à chaque étape d'une opération textile est approximativement à un taux élevé compris entre 40 L/kg et 65 L/kg de produit [6]. De plus, les colorants sont des substances non biodégradables qui restent stables dans différentes conditions en raison de leur origine synthétique et de leurs structures aromatiques complexes [7]. Par conséquent, il est nécessaire de sélectionner une méthode appropriée pour éliminer les colorants des eaux usées avant de les rejeter dans l'environnement.

Ces dernières années, diverses techniques ont été utilisées pour traiter les eaux usées de teinture, notamment la dégradation photocatalytique [8], la coagulation [9], les procédés électrochimiques [10], l'oxydation chimique [11], la filtration membranaire [12], le traitement biologique [13] et adsorption [14]. Parmi ces techniques de traitement des eaux usées de teinture, l'adsorption a été largement utilisée en raison de ses mérites de simplicité, d'efficacité élevée et d'économie [15, 16]. Il a été rapporté que de nombreux adsorbants tels que le charbon actif, le kaolin, l'argile montmorillonite, les boues rouges usées, la terre à foulon et l'argile cuite décolorent les eaux usées [17, 18]. En particulier, les nanoparticules magnétiques (MNP) ont attiré une attention considérable en tant que matériaux adsorbants pour les colorants organiques et les métaux lourds, en raison de leurs propriétés magnétiques uniques, à faible coût, biocompatibles, facilement synthétisées, facilement recyclables, particulièrement économiques et respectueuses de l'environnement [19]. Plusieurs méthodes ont été développées pour synthétiser le Fe₃ magnétique O₄ nanoparticules, y compris i) coprécipitation de solution aqueuse ferreuse et ferrique en présence d'une base [20] ; ii) décomposition thermique d'un complexe de fer [21]; iii) approche sonochimique [22].

En raison de leurs énergies de surface élevées et de leurs interactions magnétiques intrinsèques, l'agrégation facile de Fe₃ O₄ Les MNP réduiraient leur rapport surface/volume et leur stabilité de dispersion en solution aqueuse [23]. Les stabilisants tels que les tensioactifs, les supports, les oxydes ou les composés polymères ont été utilisés pour modifier Fe₃ O₄ MNPs pour augmenter leur stabilité et améliorer leur dispersité. Zhang et al. Fe₃ magnétique synthétisé O₄ /C nanoparticules core shell et utilisées comme absorbants ayant une bonne capacité d'adsorption pour l'élimination des colorants [24]. Wang et al. préparé Fe₃ O₄ nanoparticules avec assistant de bromure de cétyltriméthylammonium (CTAB) pour l'élimination par adsorption du rouge Congo (CR) et du bleu de méthylène (MB) [25]. De plus, la capacité d'adsorption du Fe₃ nu O₄ MNPs n'est pas assez fort.

Afin d'améliorer la propriété d'adsorption, fonctionnalisation de surface de Fe₃ O₄ MNPs a été étudié. Zhang et al. Fe₃ modifié O₄ Les MNP avec le 3-glycidoxypropyltriméthoxysilane (GPTMS) et la glycine (Gly), les nanocomposites magnétiques pourraient très bien éliminer les colorants anioniques et cationiques dans un environnement sévère (fortement acide ou fortement alcalin) [26]. De plus, l'adsorption sélective peut être grandement améliorée pour l'enrichissement des polluants grâce à l'introduction d'un grand nombre de sites actifs. Pourjavadi et al. ont rapporté un nouveau nanocomposite magnétique fonctionnalisé de poly(acrylate de méthyle) pour l'élimination efficace des colorants anioniques des milieux aqueux [27]. Le polycatéchol, résultant de la polymérisation du catéchol catalysée par Fe(III) [28,29,30], a été exploité dans des modifications de surface en tant qu'adhésifs et revêtements sur une large gamme de matériaux organiques et inorganiques en raison de leurs propriétés thermiques et structurelles uniques. , et la capacité de former des complexes stables avec des oxydes métalliques [31, 32]. Cela signifie que Fe₃ O₄ Les MNP modifiés avec du polycatéchol augmenteront considérablement la capacité d'adsorption de Fe₃ O₄ MNP. Cependant, il n'y a aucun rapport sur le Fe₃ modifié polycatéchol O₄ MNP en tant qu'absorbant pour l'élimination des colorants de loin.

Dans ce travail, le polycatéchol a modifié Fe₃ O₄ MNP (Fe₃ O₄ /PCC MNPs) ont été préparés par une méthode de coprécipitation facile et utilisés comme adsorbants pour l'élimination des colorants. L'absorbant a été caractérisé en utilisant des boucles d'hystérésis magnétique, une analyse thermogravimétrique et une technique d'analyse du potentiel zêta. Cinq types de colorants cationiques, dont le bleu de méthylène (MB), le bleu turquoise cationique GB (GB), le vert malachite (MG), le violet cristal (CV) et le rose cationique FG (FG), ont été choisis comme composés modèles pour exposer l'adsorption. comportement de Fe₃ O₄ /PCC MNPs. La cinétique d'adsorption, les analyses isothermes et l'effet de différentes conditions expérimentales sur l'élimination des colorants cationiques ont également été étudiés.

Méthodes

Matériaux

Chlorure ferrique (FeCl₃ ·6H₂ O), sulfate ferreux (FeSO₄ ·7H₂ O), hydroxyde d'ammonium (NH₃ ·H₂ O, 25%), MB, GB, MG, CV, FG, Orange , Fuchsin, méthyl orange (MO) et catéchol ont été obtenus auprès de Chuandong Chemical Inc., Chengdu, Sichuan, Chine. Tous les produits chimiques étaient de qualité analytique et utilisés sans autre purification et toutes les solutions et suspensions ont été préparées avec de l'eau déminéralisée. Les structures de cinq colorants cationiques, y compris MB, GB, MG, CV et FG, ont été présentées sur la figure 1.

Structures moléculaires de (a ) Mo (b ) Go (c ) MG (d ) CV (e ) FG. Comme le montre la figure 1, la structure de cinq types de colorants cationiques est décrite

Préparation et caractérisation de Fe₃ O₄ /PCC MNP

Fe₃ O₄ /PCC MNPs ont été préparés par une méthode de coprécipitation chimique facile en utilisant des sels de fer et du catéchol comme précurseurs [23]. L'ensemble du processus de synthèse a été effectué à l'atmosphère ambiante. En bref, FeCl₃ ·6H₂ O (10 mmol) et FeSO₄ ·7H₂ O (5 mmol) ont été dissous dans 75 mL d'eau déminéralisée, puis mélangés avec 75 mL de catéchol (20 mM) suffisamment. Lorsque le catéchol était mélangé à une solution de fer (pH 2,87), la polymérisation du catéchol était catalysée par Fe³⁺ s'est produit, formant du polycatéchol, qui était de gros précipités noirs [30]. Simultanément, Fe³⁺ les ions ont été chimiquement adsorbés sur le polycatéchol par complexation et ont servi de précurseurs de nucléation. Le mélange a été laissé au repos pendant 30 minutes, puis a été ajouté rapidement dans 100 ml d'hydroxyde d'ammonium (3,3 M), en vieillissant pendant 120 minutes sous agitation vigoureuse. Les nanoparticules magnétiques in situ se sont développées pour former des agrégats à la surface des chaînes de polycatéchol. Couples de Fe₃ O₄ Les chaînes /PCC se combinent étroitement pour former Fe₃ O₄ /PCC MNPs. L'ensemble des procédés de synthèse a été réalisé à atmosphère ambiante, sans aucune atmosphère protectrice. Les nanoparticules magnétiques noires ont été séparées par un aimant externe et lavées avec de l'eau déminéralisée jusqu'à pH neutre et séchées dans une étuve à vide à 50 °C pendant 24 h. Fe₃ O₄ Les MNP ont été synthétisés avec les mêmes procédures que celles mentionnées ci-dessus sans ajouter de catéchol. Tous les produits ont été stockés dans un dessiccateur à température ambiante pour d'autres expériences.

Les propriétés magnétiques ont été mesurées à température ambiante sur un système de mesure des propriétés magnétiques (MPMS XL-7, Quantum Design, America). L'analyse thermogravimétrique (TGA) a été réalisée pour des échantillons de poudre à l'aide d'un analyseur thermogravimétrique (TGA) TGA/DSC 1 (Mettler-Toledo, Suisse) sous N₂ environnement à une vitesse de chauffe de 5 °C min^− 1 . Les potentiels zêta des suspensions de catalyseur à différents pH ont été déterminés par un Malvern 3000 Zetasizer.

Expériences d'adsorption par lots

Des expériences d'isotherme de sorption ont été réalisées en secouant 25 mg de Fe₃ O₄ /PCC MNPs dans une solution de 25 mL avec des adsorbats variés, avec une concentration initiale d'adsorbat variant de 0,02 mM à 0,4 mM. Le mélange a été agité en continu sur un agitateur à 180 tr/min sous une température contrôlée de 30°C jusqu'à atteindre l'équilibre. Le pH de la solution a été ajusté en utilisant 1,0 M H₂ SO₄ ou des solutions de NaOH 1,0 M. Après adsorption, l'adsorbant a été séparé de la solution sous magnétisme, puis le liquide surnageant a été mesuré à l'absorbance maximale de chaque colorant par un spectrophotomètre UV-vis.

De plus, les cinétiques d'adsorption des processus ont été étudiées. 100 mg de Fe₃ O₄ Les MNP /PCC ont été mis en suspension dans 100 mL de solutions d'adsorbats à 0,1 mM, puis secoués à 180 rpm à un pH de 6,0 et à 30 °C. À différents intervalles de temps, 0,5 mL d'échantillon de suspension a été prélevé et immédiatement séparé par un magnétisme externe et le liquide surnageant a été collecté pour analyse.

Les influences de la valeur du pH et de la température sur l'adsorption des colorants cationiques ont également été étudiées. L'expérience d'adsorption par lots typique a été réalisée comme suit :50,0 mg de Fe₃ O₄ /PCC MNPs a été dispersé dans 50,0 mL de solution de colorants cationiques, puis a été secoué sur un agitateur à une vitesse de 180 rpm.

Toutes les expériences d'adsorption ont été réalisées en double. La capacité d'adsorption de chaque colorant dans le système d'adsorption, q_e , a été calculé selon l'équation. (1) :

$$ {q}_e=\gauche({C}_i-{C}_e\right)\ V/{M}_s $$ (1)

Où q _e (mg g^− 1 ) est la capacité d'adsorption, C _e (mM) est la concentration à l'équilibre dans la phase aqueuse, Ci (mM) est la concentration initiale de la phase aqueuse, V (L) est le volume de solution et M _s (g) est la masse d'adsorbant solide.

Résultats et discussion

Caractérisation de Fe₃ O₄ /PCC MNP

La figure 2a montre les boucles d'hystérésis magnétique déterminées à température ambiante pour Fe₃ O₄ et Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Les valeurs d'aimantation à saturation de Fe₃ O₄ /PCC MNP étaient 53,5 emu g^− 1 , supérieur à celui de Fe₃ O₄ (49,6 emu g^− 1 ), suggérant qu'ils pourraient être facilement séparés par un champ magnétique externe [33]. La taille des particules, le phénomène de spin canting, l'effet de taille et autres sont liés à l'aimantation à saturation des nanoparticules de ferrite [34]. La modification du polycatéchol rend le Fe₃ O₄ /PCC MNPs beaucoup plus élevés en cristallisation et plus petits en taille de particules que Fe₃ O₄ MNP, ce qui pourrait entraîner une magnétisation à saturation plus élevée de Fe₃ O₄ /PCC MNPs que Fe₃ O₄ MNP. De plus, une magnétisation à saturation plus élevée du Fe₃ préparé O₄ /PCC MNPs pourrait également être attribué à l'effet de surface, parfois appelé la « surface morte ». La surface morte est associée à un trouble du spin de surface [35].

un Comportement de magnétisation de Fe₃ O₄ MNP et Fe₃ O₄ /PCC MNP à température ambiante. b Courbes de thermogravimétrie (TGA) de Fe₃ O₄ MNP et Fe₃ O₄ /PCC MNPs. c potentiels zêta de Fe₃ O₄ /Nanoparticules magnétiques PCC. Sur la figure 2, les lignes vides représentent la nature de Fe₃ O₄ MNPs, et les lignes rouges sont au nom de la propriété de Fe₃ O₄ /PCC MNP

Les comportements thermiques de Fe₃ O₄ et Fe₃ O₄ /PCC MNPs ont été étudiés plus en détail par analyse thermogravimétrique (TGA) (Fig. 2b). Pour la courbe TGA de Fe₃ O₄ MNPs, la perte de poids (6,5%) en dessous de 150 °C était due à la perte d'eau physiquement adsorbée. Pour la courbe de Fe₃ O₄ /PCC MNPs, la perte de poids (5,2%) en dessous de 150 °C était due à la perte d'eau physiquement adsorbée, la perte de poids (9,4%) de 150 °C à 400 °C a été attribuée à la perte de fonction contenant de l'oxygène groupes, la perte de poids (6,8%) de 400 °C à 800 °C était principalement attribuée à la combustion du carbone, et un léger gain de poids (2,3%) au-dessus de 800 °C était dû à l'oxydation de Fe₃ O₄ à γ-Fe₂ O₃ [36]. Le Fe₃ O₄ /PCC MNPs présentait une stabilité thermique plus faible que Fe₃ O₄ , en raison de la modification du polycatéchol [37].

La figure 2c montre les potentiels zêta du Fe₃ O₄ et Fe₃ O₄ /Suspensions de PCC à différentes valeurs de pH. Comme le montre la figure 2c, le point isoélectrique de Fe₃ O₄ était de 4,2, tandis que la surface de Fe₃ O₄ /PCC Les MNP possédaient des charges négatives dans la plage de pH de 3,0 à 10,0, ce qui pourrait être dû à l'électronégativité du groupe hydroxyle phénolique dans le polycatéchol. De plus, la densité de charge de surface de Fe₃ O₄ Les MNP /PCC augmentaient à mesure que le pH passait de 3,0 à 10,0. Les charges négatives de Fe₃ O₄ /PCC MNP a également empêché les nanoparticules de s'agglomérer.

Adsorption sélective de Fe₃ O₄ /PCC MNP

Les propriétés d'adsorption du Fe₃ O₄ /PCC MNPs vers les colorants cationiques, les colorants anioniques et le phénol à partir d'une solution aqueuse ont été étudiés en détail. La figure 3 montre les efficacités d'élimination du MB en tant que type de colorant cationique, du MO en tant que type de colorant anionique et du phénol adsorbé sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Il a été observé que l'efficacité d'élimination du MB était de 75,7%. Cependant, l'efficacité d'élimination du MO n'était que de 10,9 % et l'efficacité d'élimination du phénol n'était que de 1,5 %. Les résultats ont indiqué que le Fe₃ O₄ /PCC MNPs colorant cationique adsorbé sélectivement, en raison de l'interaction électrostatique (Fig. 2c).

L'efficacité d'élimination de MB, MO et phone adsorbés par Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Comme le montre la figure 3, la ligne vierge représente l'efficacité de suppression de MB, la ligne rouge représente la suppression de MO et la ligne bleue représente la suppression de phonel

Cinétique d'adsorption des colorants cationiques

Cinétique d'adsorption de cinq colorants cationiques sur Fe₃ O₄ Les MNP /PCC ont été étudiées à l'aide de deux modèles cinétiques, à savoir le modèle de pseudo-premier ordre et le modèle de pseudo-second ordre (Fig. 3). Dans le modèle cinétique de pseudo-premier ordre, la constante de vitesse d'adsorption des colorants est exprimée par [38] :

$$ Ln\left({q}_e-{q}_t\right)=\mathit{\ln}\left({q}_e\right)\hbox{--} {k}_1\ t $$ ( 2)

où q _e et q _t sont les quantités de colorants adsorbées (mg g^− 1 ) à l'équilibre et à tout instant t (min), respectivement, et k ₁ est la constante de vitesse d'adsorption de pseudo-premier ordre (min^− 1 ).

Le modèle cinétique de pseudo-second ordre est décrit par la formule [39] :

$$ t/{q}_t=1/{k}_{ad}\ {q_e}^2+ 1/{q}_e $$ (3)

Où q _e et q _t sont respectivement la quantité de colorants adsorbés à l'équilibre et au temps t (mg g^− 1 ); et k _annonce est la constante de vitesse de pseudo-second ordre pour le processus d'adsorption (mg g^− 1 min^− 1 ). Les valeurs des paramètres pour chaque modèle ont été calculées à partir de la méthode des moindres carrés linéaires et les coefficients de corrélation ont été présentés dans le tableau 1. Les résultats ont montré que toutes les cinétiques d'adsorption de ces cinq colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs pourraient être bien décrits par un modèle de cinétique de pseudo-second ordre avec un coefficient de corrélation élevé (R² > 0.997) et les constantes de vitesse (k _annonce ) ont été calculés à 0,043, 0,047, 0,051, 0,057, 0,052 g mg^− 1 ml^− 1 , correspondant respectivement à MB, GB, MG, CV et FG (Fig. 4 et Tableau 1). De plus, la capacité d'adsorption du MB sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs a été considérablement amélioré, par rapport à celui de Fe₃ O₄ MNP (Fichier supplémentaire 1 :Figure S1). La raison principale était les attractions électrostatiques entre la charge positive des colorants cationiques et la charge négative de Fe₃ O₄ /PCC MNP.

Adsorption de colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs (a ) cinétique de pseudo-second ordre (b ) cinétique de pseudo-premier ordre. Comme le montre la figure 4, la ligne blanche représente l'adsorption de MB, la ligne rouge représente l'adsorption de GB, la ligne bleue représente l'adsorption de MG, le magenta représente l'adsorption CV et l'olive représente l'adsorption de FG

Isothermes d'adsorption de différents colorants cationiques

L'isotherme d'adsorption a joué un rôle important dans l'évaluation des propriétés d'adsorption de Fe₃ O₄ /PCC MNP [40]. Pour décrire en détail le processus d'adsorption, deux équations isothermes bien connues, les équations de Langmuir et de Freundlich (équations (4) et (5)), ont été appliquées [41].

Équation de Langmuir :

$$ {C}_e/{q}_e={C}_e/{q}_m+ 1/{K}_L\ {q}_m $$ (4)

où q _e (mg g^− 1 ) est la capacité d'adsorption à l'équilibre du colorant sur l'adsorbant ; C _e (mg L^− 1 ) est la concentration de colorant à l'équilibre en solution ; q _m (mg g^− 1 ), la capacité maximale de l'adsorbant ; et K _L (L mg^− 1 ), la constante de Langmuir.

Équation de Freundlich :

$$ {q}_e={K}_F\ {C_e}^{1/n} $$ (5)

Où q _e et C _e sont définis comme étant les mêmes que ci-dessus ; K _F (L mg^− 1 ) est la constante de Freundlich ; et n est le facteur d'hétérogénéité.

La figure 5 montre les isothermes d'adsorption des colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Les résultats ont indiqué que l'adsorption des cinq colorants cationiques correspondait mieux à l'équation de Langmuir qu'à l'équation de Freundlich selon les coefficients de corrélation. Les capacités d'adsorption maximales (q _m ) pour ces colorants ont été élaborés par l'équation de Langmuir qui ont été répertoriés dans le tableau 2. Le q _m pour les colorants cationiques :MB, GB, MG, CV et FG étaient de 60,06, 70,97, 66,84, 66,01 et 50,27 mg g^− 1 , respectivement. Le modèle de Langmuir ajusté supposait que le seul polluant était lié à un seul site sur l'adsorbant et que tous les sites de surface sur les adsorbants avaient la même affinité pour le polluant et aucune interaction entre les polluants [42].

un Isothermes d'adsorption de colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs (b ) Langmuir et (c ) Modèles d'isothermes d'adsorption de Freundlich pour les colorants organiques par Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Comme le montre la figure 5, la ligne blanche représente l'adsorption de MB, la ligne rouge représente l'adsorption de GB, la ligne bleue représente l'adsorption de MG, la ligne magenta représente l'adsorption CV et la ligne olive représente l'adsorption de FG

Effet de la température sur l'adsorption des colorants cationiques

L'effet de la température sur l'adsorption des colorants cationiques a été montré dans la Fig. 6. Comme on peut le voir, l'efficacité d'élimination du MB augmentait avec l'augmentation de la température (30–45 °C), et elle atteignait jusqu'à 84 % à 45 °C. , ce qui suggère que l'adsorption de MB sur Fe₃ O₄ /PCC était un processus endothermique. Alors que l'efficacité d'élimination de GB et CV diminuait avec l'augmentation de la température, suggérant une réaction exothermique pour l'adsorption de GB et CV, ce qui indiquait que les processus de sorption étaient principalement une adsorption physique. De plus, la température de réaction a eu peu d'effet sur l'adsorption de WG et FG. L'effet de la température de réaction sur l'adsorption de cinq colorants cationiques était différent, principalement en raison de la structure différente des colorants et du trou des MNP. Lorsque les trous des MNP sont trop petits pour y pénétrer, les molécules d'adsorbat doivent franchir la barrière haute pour entrer dans le trou. Étant donné que les trous sont petits et que la diffusion est bloquée, le processus d'adsorption est plus instable, ce qui entraîne une énergie plus élevée et le processus est endothermique. Sinon le processus est exothermique.

Effet de la température sur l'adsorption des colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Comme le montre la figure 6, la ligne vide représente que la température est de 30 °C, la ligne rouge représente que la température est de 40 °C et la ligne bleue représente la température de 45 °C

Effet du pH sur l'adsorption des colorants cationiques

Le pH de la solution aqueuse était un facteur important qui affecte le processus d'adsorption du colorant, car il influençait la charge de surface d'un adsorbant et le comportement d'ionisation de l'adsorbant et du colorant [43]. L'effet du pH sur l'élimination des colorants cationiques a été étudié à une concentration de colorant de 0,1 mM à 30 °C et à des valeurs de pH de 3,0 à 9,0. Comme le montre la figure 7, l'efficacité d'élimination des colorants cationiques augmente avec l'augmentation du pH. Parce que le Fe₃ O₄ /PCC MNP possédaient une charge négative et leur densité de charge de surface augmentait avec un pH plus élevé (Fig. 2c), les colorants cationiques étaient adsorbés sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs à travers les attractions électrostatiques entre la charge positive des molécules de colorants cationiques et la charge négative de Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Lorsque le pH augmente, l'attraction électrostatique entre la surface chargée négativement du Fe₃ O₄ /PCC composite et molécule de colorants cationiques augmentée, entraînant une augmentation de la capacité d'adsorption des colorants cationiques. Par conséquent, le pH élevé a contribué à l'élimination des colorants cationiques par Fe₃ O₄ /PCC MNP.

Effet du pH initial sur l'élimination des colorants cationiques sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs la température est de 30 °C. Comme le montre la figure 7, la ligne vide représente que le pH de la solution est de 3,0, la ligne rouge représente que le pH de la solution est de 6,0 et la ligne bleue représente que le pH de la solution est de 9,0

Effet de cations coexistants sur l'adsorption MB

Les effluents de colorants contenaient toujours une grande variété d'ions coexistants, ce qui pourrait affecter le processus d'adsorption du colorant [4]. Dans cette étude, trois sels coexistant couramment, NaCl, MgSO₄ et FeCl₃ ont été sélectionnés pour étudier l'effet des cations coexistants et leur force ionique sur l'adsorption du MB sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs avec les résultats présentés dans la Fig. 8. Comme on peut le voir, Na⁺ , Mg²⁺ et Fe³⁺ toutes les adsorptions de MB supprimées en raison de la compétition d'adsorption entre les cations et MB sur les sites d'adsorption de Fe₃ O₄ /PCC MNPs. De plus, l'efficacité d'élimination du MB a diminué de 63 % à 20 % avec Fe³⁺ concentration passant de 0,1 mM à 0,5 mM. Une telle adsorption compétitive a été largement rapportée dans la littérature [44]. Les résultats ont en outre confirmé l'adsorption électrostatique du MB sur Fe₃ O₄ /PCC MNP.

Effet de la coexistence des cations et de la force ionique sur l'adsorption du MB sur Fe₃ O₄ /PCC MNPs. Comme le montre la figure 8, la ligne blanche représente l'adsorption de MB sans aucun ion coexistant, la ligne rouge représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 10 mM de NaCl, la ligne bleue représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 50 mM de NaCl, le magenta La ligne représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 10 mM de MgSO₄ , la ligne d'olive représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 50 mM de MgSO₄ , la ligne marine représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 0,1 mM de FeCl₃ , la ligne violette représente l'effet sur l'adsorption MB avec 0,2 mM FeCl₃ , la ligne violette représente l'effet sur l'adsorption de MB avec 0,1 mM de FeCl₃

Recyclage de l'adsorbant

Après adsorption, Fe₃ O₄ Les MNP /PCC ont pu être régénérés par désorption d'éthanol à pH 4,0 pendant 12 h et lavés avec de l'eau déminéralisée jusqu'à neutralité. Le Fe₃ O₄ /PCC MNPs pourraient être régénérés et réutilisés cinq fois. La figure 9 montre les performances d'adsorption du Fe₃ régénéré O₄ /PCC MNPs pour les colorants cationiques. L'efficacité d'élimination des colorants cationiques a diminué progressivement pendant le premier cycle d'adsorption-désorption jusqu'au cinquième cycle. Au sixième cycle, l'efficacité d'élimination de MB, GB, MG, CV et FG a diminué de façon spectaculaire à 27 %, 23 %, 37 %, 43 % et 39 %, respectivement. Notamment, la présence de nanoparticules magnétiques a facilité la séparation et la récupération de l'adsorbant. Il indique que le Fe₃ O₄ /PCC MNPs a une certaine faisabilité économique.

L'histogramme de l'efficacité d'élimination des colorants cationiques par Fe₃ O₄ /PCC MNPs adsorption ([Fe₃ O₄ /PCC] = 1,0 g L^− 1 , [teint]₀ = 0,1 mM, pH 6,0, t = 300 min)

Conclusion

En conclusion, un nouveau nano-adsorbant magnétique (Fe₃ O₄ /PCC MNPs) a été préparé avec succès avec des sites d'adsorption actifs pour éliminer les colorants cationiques de la solution aqueuse. L'introduction du polycatéchol dans la structure de Fe₃ O₄ Les MNP /PCC ont présenté des avantages étonnants, notamment la prévention de l'agglomération des nanoparticules et l'amélioration du comportement d'adsorption des MNP. L'interaction électrostatique s'est avérée être la force principale du comportement d'adsorption pour les colorants cationiques. Le processus d'adsorption a été bien décrit par la cinétique de pseudo-second ordre et les modèles d'isotherme de Langmuir, respectivement. Les résultats ont démontré que Fe₃ O₄ /PCC MNPs a montré une application potentielle pour l'élimination des colorants cationiques dans les effluents industriels.