Imagerie 3D haute résolution de nanofils GaN/(In,Ga)N cœur-coquille en forme de crayon via tomographie électronique

Résumé

La structure tridimensionnelle de nanofils GaN/(In,Ga)N cœur-coquille avec un apex multi-facettes en forme de crayon est analysée par tomographie électronique en utilisant le mode champ sombre annulaire à haut angle dans un microscope électronique à transmission à balayage. La croissance par zone sélective sur des modèles GaN-sur-saphir en utilisant un masque structuré est réalisée par épitaxie par faisceau moléculaire pour obtenir des réseaux ordonnés de nanofils uniformes. Nos résultats de reconstruction tomographique permettent la détermination détaillée de la morphologie complexe de la structure de coquille (In,Ga)N multi-facettes interne et de sa déviation par rapport à la symétrie hexagonale parfaite. Le tomogramme identifie sans ambiguïté une configuration point-dans-un-fil à l'apex du nanofil, incluant la forme et la taille exactes, ainsi que la distribution spatiale de sa composition chimique.

Introduction

Le processus en cours de miniaturisation des dispositifs optoélectroniques a donné lieu au développement de nanostructures complexes, tridimensionnelles (3D). À cet égard, les nanofils (NWs) sont des candidats prometteurs pour réaliser des structures de puits quantiques ou de points quantiques (QD) de haute qualité en raison de leur grand rapport surface/volume associé à une relaxation de contrainte efficace dans les hétérostructures axiales ou radiales de NW [1,2,3]. Les améliorations récentes de la croissance par zone sélective (SAG) par épitaxie par faisceau moléculaire (MBE) sur des modèles GaN-sur-saphir ont conduit à la fabrication de réseaux ordonnés et uniformes de NW GaN avec soit un sommet plat, soit en forme de crayon [4, 5]. Ce dernier a été utilisé pour fabriquer des structures de coquille (In,Ga)N/GaN cultivées sur la pointe multi-facettes du cœur GaN fournissant une solution alternative pour la croissance de QDs. En tirant avantage du diamètre réduit du NW et de la possibilité correspondante de cultiver des hétérostructures avec de courtes sections de matériau (In,Ga)N à gap de bande bas insérées dans des barrières GaN conduit à la formation de structures dites point-dans-un-fil (DIW). Selon les dimensions réelles, cette configuration DIW a permis l'émission de photons uniques polarisés linéairement en utilisant l'avantage majeur de sonder facilement un seul NW au lieu d'un ensemble de NW [6,7,8]. Une analyse microstructurale détaillée de ces hétérostructures DIW est néanmoins nécessaire pour comprendre l'influence de la morphologie du NW, des épaisseurs de coquille, et de la composition chimique locale sur les caractéristiques d'émission de photons uniques.

Le microscope électronique à transmission (MET) est un outil fréquemment utilisé et puissant pour obtenir des informations sur la structure et la composition chimique de telles nanostructures à l'échelle atomique [9]. Cependant, la symétrie inférieure de ces nanostructures 3D comparée à, par exemple, les systèmes plans rend l'interprétation des micrographies MET bien plus difficile. Une caractéristique principale est la transmission de l'échantillon par le faisceau d'électrons de sorte que l'information structurelle est projetée dans une image bidimensionnelle. Les variations de la structure de l'échantillon dans la direction du faisceau d'électrons et de l'ordre de l'épaisseur de l'échantillon, ou inférieures, sont très difficiles ou même impossibles à détecter directement. La tomographie électronique peut contourner ce problème. Au lieu d'utiliser une seule projection de l'échantillon, une série de projections avec différents angles d'inclinaison par rapport à l'objet est enregistrée pour reconstruire l'information 3D de l'échantillon. Cela permet de nouvelles possibilités avancées pour décrire et analyser la morphologie et la composition chimique de structures complexes comme les NW cœur-coquille. Jusqu'à présent, seules quelques publications ont été publiées concernant la tomographie électronique sur les structures NW [9,10,11,12,13,14,15] ou les structures QD embarquées [16].

Ce travail décrit l'application de la tomographie électronique pour la caractérisation structurale de NW GaN ordonnés contenant une coquille (In,Ga)N embarquée. La préparation de l'échantillon est expliquée en détail ici en raison du défi de rendre des NW uniques accessibles pour la tomographie électronique par isolation sans introduire de dommages. La morphologie de surface et la facettage cristallin du NW sont étudiés à travers l'analyse de représentations 3D de surface de la coquille GaN externe. La structure interne du NW, c'est-à-dire la morphologie de la coquille (In,Ga)N ainsi que la distribution spatiale de la composition chimique, est discutée avec l'aide de tranches bidimensionnelles du volume reconstruit et de mesures de spectroscopie X à dispersion d'énergie (EDX) complémentaires.

Méthodes

Matériau

Les NW GaN/(In,Ga)N ont été cultivés sur un modèle commercial GaN-sur-saphir (0001) (LUMILOG) avec une épaisseur de couche tampon GaN de 3,3 μm par épitaxie par faisceau moléculaire assistée par plasma (PAMBE). En une première étape, la lithographie colloïdale a été utilisée pour créer un masque de nanotrous Ti construisant un motif hexagonal. La SAG subséquente a produit un réseau périodique de NW GaN avec un apex en forme de crayon. Les cœurs NW GaN ont été surcultivés par une fine couche (In,Ga)N à température de croissance plus basse et ensuite complétés par une fine couche de passivation GaN sans changer la température. Un schéma du processus de croissance est montré en Fig. 1a. Les détails sur la procédure de structuration du substrat et le processus SAG MBE peuvent être trouvés ailleurs [6, 7, 17]. La Figure 1 dépeint deux images de microscopie électronique à balayage (MEB) de l'échantillon montrant le réseau hexagonal de NW depuis la vue de dessus (b) et avec une vue inclinée à 45° (c) en plus grand grossissement. Les micrographies MEB révèlent un arrangement relativement homogène avec seulement de légères variations de forme et de longueur. Le diamètre moyen des NW est d'environ 180 nm, et la hauteur moyenne est d'environ 500 nm.

Préparation de l'aiguille de tomographie

Une technique de préparation sophistiquée est nécessaire pour obtenir l'échantillon de tomographie en forme d'aiguille contenant seulement un seul NW. Une aiguille de forme ronde permet la plage d'inclinaison maximale de 180° whereby l'épaisseur de l'échantillon est presque constante pour tous les angles d'inclinaison. Le microscope à faisceau d'ions gallium focalisé (FIB) permet cette préparation d'échantillon site-spécifique. Un système microscope à double faisceau (JEOL JIB-4501) a été employé pour ce travail. Les étapes de préparation suivantes sont basées sur la technique standard de lift-out FIB avec un amincissement subséquent pour obtenir l'échantillon en forme d'aiguille [18,19,20].

Les diverses étapes de préparation sont résumées dans la Fig. 2. Initialement, la zone d'intérêt est sélectionnée, qui est identifiée par un arrangement hexagonal presque parfait et non perturbé de quelques NW (marquée avec une boîte blanche dans Fig. 2a). Ce volume de sonde sélectionné doit être rempli de carbone pour protéger le NW pendant le processus de fraisage FIB [21]. Les dépôts de carbone ont été effectués en deux étapes afin de réduire la contamination au Ga : (i) d'abord, par dépôt de carbone induit par faisceau d'électrons pour remplir le volume entre les NW (Fig. 2b), et (ii) ensuite, avec dépôt de carbone induit par faisceau de gallium pour créer une couche protectrice d'environ 1 μm d'épaisseur sur le dessus de la zone sélectionnée (Fig. 2c). Des marqueurs de carbone additionnels ont été produits pour simplifier l'orientation pendant les étapes de préparation suivantes.

Après le dépôt de carbone, le fraisage FIB a été introduit pour isoler la zone protégée (Fig. 2d) et pour fabriquer une aiguille de forme rectangulaire qui contient plusieurs NW. Un micro-manipulateur (Kleindiek Nanotechnik GmbH) a été employé pour transférer l'aiguille au porteur de tomographie. Par là, l'axe de l'aiguille doit être soigneusement ajusté parallèle à l'axe de rotation du goniomètre de sorte que le même foyer soit applicable pour une grande zone d'échantillon. De plus, l'axe [0001] c du NW est perpendiculaire au substrat et donc parallèle à l'axe de l'aiguille. Cette relation a été utilisée pour déterminer les directions cristallines par rapport à l'axe du tomogramme. Les motifs de diffraction de zone sélectionnée (SAD) mesurés postérieurement ont montré une inclinaison de l'axe [0001] c du NW par rapport à l'axe de rotation du tomogramme de seulement 2,2°.

Des étapes d'amincissement supplémentaires ont été effectuées pour isoler un seul NW, pour arrondir l'aiguille, et pour obtenir éventuellement la transparence électronique (cf. Fig. 2e, f). La Fig. 2g montre l'aiguille de tomographie finale.

Tomographie électronique

L'acquisition tomographique et l'analyse microstructurale ont été effectuées avec un MET (JEOL JEM-2100F) opérant à 200 kV. Le microscope est équipé d'une unité de balayage incluant un détecteur champ clair (BF) et champ sombre annulaire à haut angle (HAADF) ainsi qu'un détecteur X-ray de 50 mm² (JEOL EX-24065) pour la spectroscopie EDX. Le mode microscopie électronique à transmission à balayage (STEM) HAADF est choisi en raison du contraste principalement chimique [22]. La relation monotone de l'intensité à la densité de masse et à l'épaisseur de l'objet est un prérequis pour la tomographie électronique et est connue comme « exigence de projection » [23].

Une série de 89 micrographies HAADF a été enregistrée avec des pas de 2° entre chaque mesure. Cette série d'inclinaison qui couvre la gamme complète de 180° est rendue possible par un porteur de tomographie spécial (Modèle 2050 de E.A. Fischione Instruments Inc.) supportant la géométrie préparée de l'aiguille d'échantillon. Chaque micrographie STEM est capturée avec une résolution de 2048 × 2048 pixels ; un temps de séjour par pixel de 30 μs, c'est-à-dire un temps de balayage complet de 127 s par image ; une taille de spot de 0,5 nm ; et un angle d'acceptation d'électrons de 70 à 180 mrad selon le manuel du fabricant. Les micrographies ont été regroupées (binning 4 × 4 = résolution finale 512 × 512) pour améliorer le rapport signal/bruit ainsi que la vitesse de calcul de la reconstruction 3D. Toutes les micrographies sont alignées manuellement l'une par rapport à l'autre de sorte que l'axe de l'aiguille est sélectionné comme axe de rotation pour la transformation de Radon. Le tomogramme est calculé et visualisé par un paquet logiciel de tomographie (IMOD) [24]. Un rendu avancé de structures 3D est effectué avec le logiciel de graphismes informatiques libre et open-source Blender (Blender Foundation).

Dans ce travail, deux méthodes différentes sont appliquées pour la visualisation. Des tranches bidimensionnelles sont extraites du volume 3D reconstruit. De telles tranches ont une épaisseur finale sur laquelle les intensités de voxel (pixel 3D) sont intégrées pour améliorer le rapport signal/bruit. La largeur de tranche idéale est un compromis entre la réduction du bruit et le flou de contraste dû à une moyenne des variations de l'échantillon perpendiculaire à la tranche. Une autre méthode de visualisation est la représentation d'isosurface. Elle est utilisée en cas de contraste suffisant entre deux matériaux adjacents. En général, l'isosurface est une représentation de surface 3D de voxels avec intensité constante. L'intensité intermédiaire entre deux matériaux est choisie afin de construire une isosurface reproduisant l'interface des matériaux adjacents.

Bien que les micrographies HAADF soient utilisées comme base du calcul du tomogramme, la distribution d'intensité reconstruite ne provient pas seulement de la composition chimique de l'échantillon. Les défauts cristallins dans l'échantillon [25] ou, d'autre part, un désalignement des micrographies et des distorsions des micrographies dues à la dérive de l'échantillon ou aux perturbations de champ magnétique influencent les intensités reconstruites et ainsi la résolution finale. La même chose s'applique aux erreurs de reconstruction intrinsèques comme les artefacts de cupping [26] ou la limite de résolution spatiale du tomogramme due au critère de Crowther [27] (échantillonnage limité). Ce dernier devrait être considéré particulièrement pour les aiguilles de tomographie épaisses de plusieurs centaines de nanomètres. Si la taille de l'objet à reconstruire est augmentée, la résolution du tomogramme devient pire si le nombre de micrographies est fixé.

Résultats et discussion

Morphologie de surface et facettage cristallin

La Figure 3 a et b montrent les représentations d'isosurface d'un NW complet et d'un apex de NW en vue perspective (centre) et en diverses vues le long des directions de faible indice par pas de 30°. La figure révèle la forme cristalline externe et le facettage de surface, respectivement. La section inférieure de la reconstruction affiche le cylindre hexagonal attendu du NW, avec des facettes de surface non-polaires {1\overline{1}00} m-plane régulières. Les facettes et plans cristallins sont déterminés sur la base du motif de diffraction électronique correspondant pris simultanément avec les images HAADF. Un exemple d'un tel motif SAD est donné pour l'orientation −90°, c'est-à-dire le long de l'axe de zone [1\overline{1}00] (cf. Fig. 3b). Le sommet du NW reflète une forme pyramidale consistant en facettes {1\overline{1}01} s-plane et {1\overline{1}02} r-plane, qui ne sont cependant pas parfaitement positionnées symétriquement l'une par rapport à l'autre. Une très petite facette de surface de forme triangulaire (marquée par des flèches vertes dans Fig. 3b) est située près de la pointe du NW ce qui représente le plus probablement une facette de type {2\overline{2}01}. De telles légères asymétries dans la forme de la pointe pyramidale sont fréquemment trouvées sur l'échantillon (cf. Fig. 1). La raison de cette déviation est associée aux interactions de défauts comme discuté dans le paragraphe suivant.

Au-dessus de la facette r-plane étiquetée et de la facette {2\overline{2}01}, un « chapeau » de NW irrégulier est formé au sommet même. Des mesures MET haute résolution (HR) sur un échantillon lame MET contenant plusieurs NW de la même wafer démontrent la présence de défauts d'empilement et le changement du réseau cristallin d'hexagonal à cubique dans la région supérieure du NW (non montré ici). Ces changements structuraux sont en accord avec nos observations précédentes qui sont expliquées par l'instabilité de la phase cristalline due à la température de croissance significativement plus basse utilisée pour la croissance de la coquille GaN externe (environ 625 °C) comparée au cœur GaN (environ 850 °C) [5, 7].

Structure interne de la coquille (In,Ga)N

Le tomogramme du NW a été utilisé pour extraire l'information sur la structure interne de la coquille (In,Ga)N, sa composition chimique, et sa distribution spatiale. Une représentation d'isosurface 3D de la structure de coquille ne peut pas être facilement accédée en raison du faible contraste de voxel entre la coquille (In,Ga)N et le matériau matrice GaN. Par conséquent, comme alternative, la structure interne de la coquille est visualisée en extrayant des tranches minces découpées du tomogramme 3D reconstruit.

La Figure 4 montre comme exemple de cinq tranches transversales à travers la pointe du NW et le long de l'axe [0001] du fil. Chaque tranche a une épaisseur d'environ 7 nm. L'orientation des tranches a été sélectionnée de manière que la symétrie hexagonale six fois soit prise en compte. Donc, les tranches sont rotatées de 30° l'une par rapport à l'autre — en correspondance avec l'étiquetage introduit dans la Fig. 3b. Pour illustrer ce point davantage, une image 3D rendue du NW ensemble avec la position spatiale de la tranche qui est −60° inclinée (c'est-à-dire la tranche parallèle au plan de réseau (\overline{2}110)) est additionally donnée dans la figure.

Les voxels reconstruits de (In,Ga)N ont des intensités légèrement plus élevées comparées à celles de GaN. Conséquemment, se référant au code de couleur de la Fig. 4, le GaN est présenté en vert tandis que les couches contenant de l'In apparaissent rougeâtres pour clarification. Les tranches transversales démontrent la structure cœur-coquille du NW. En raison de la réduction de la température de croissance pour la surcroissance (In,Ga)N, il est raisonnable d'assumer que la morphologie du cœur GaN reste inchangée et que la croissance (In,Ga)N se déroule de manière conforme. Ainsi, la coquille interne (In,Ga)N ainsi que la coquille externe GaN reproduisent approximativement la morphologie du cœur NW GaN. Spécifiquement, la couche (In,Ga)N forme une coquille m-plane complète autour du fil se transformant en coquilles pyramidales facettées s- et r-plane à la pointe du NW. La pointe de la coquille interne est expandue formant une configuration (In,Ga)N DIW pour ainsi dire avec la forme d'une pyramide tronquée inversée avec une base hexagonale composée de facettes c-plane comme bornes supérieures et inférieures (voir paragraphe suivant).

De plus, la Fig. 4 donne un aperçu des diverses épaisseurs de couche (In,Ga)N. La coquille m-plane n'est que de 1 nm d'épaisseur (conformément aux micrographies HAADF STEM le long de la direction ⟨11\overline{2}0⟩, cf. Fichier additionnel 1 : Figure S1) tandis que les facettes s- et r-plane ont des épaisseurs variant de 8 à 14 nm. Cette différence d'épaisseur est une conséquence des taux de croissance hétérogènes [28, 29] des différentes facettes et de l'effet d'ombrage induit par la faible diffusion d'indium pendant la croissance MBE [30]. De plus, les atomes d'indium ne sont pas homogènement distribués le long de la structure de coquille, car le taux d'incorporation d'indium dépend de l'orientation de la facette avec la valeur la plus élevée dans les couches c-plane [31]. De plus, il semble que dans certaines zones de la coquille, la concentration est plus élevée près des interfaces. Il convient de mentionner que la coquille m-plane est seulement faiblement résolue dans la reconstruction. L'axe de rotation de la transformation de Radon a été choisi pour percer la pointe du NW pour atteindre la meilleure résolution de tomographie au centre du NW selon le critère de Crowther.

La tranche orientée à −60° montre une bande de haute intensité avec une largeur de 10 nm. Cette bande était aussi visible comme contraste brillant dans les images HAADF de la série d'inclinaison. Les mesures champ noir g₀₀₀₂ indiquent la présence de frontières de domaine d'inversion ce qui est en accord avec l'observation de structures similaires par Kong et al. [32]. Il a été trouvé que le domaine d'inversion était induit par une couche atomique de titane non intentionnelle (résidus de masque) étant située entre le substrat et le NW. La tomographie électronique de ce domaine d'inversion révèle la forme d'un cylindre elliptique comme il sera démontré dans la suite.

Une série de tranches en vue de plan à travers le tomogramme perpendiculaire à l'axe du NW ont été faites en plus des sections transversales afin d'obtenir une imagination 3D complète de la structure de coquille. Neuf tranches à différentes hauteurs sont montrées dans la Fig. 5 ensemble avec une dépection de la position spatiale de la première tranche, ensemble avec une coupe transversale représentant les différentes positions de hauteur. Toutes les tranches en vue de plan ont une largeur de 3,6 nm.

La considération de la Fig. 5 offre deux nouvelles perspectives sur la structure interne du NW qui n'était pas expérimentalement accessible sans tomographie électronique. Premièrement, il est directement évident que le diamètre du NW et donc la surface de la tranche en vue de plan diminue du bas vers le haut, ce qui est le résultat de la forme en crayon du NW. Cependant, il est notable que la paroi latérale proche du domaine d'inversion de forme cylindrique elliptique reste à sa position et change sa dimension plus lentement que les autres parois latérales. Une comparaison avec la représentation d'isosurface (cf. Fig. 3) montre que cette paroi latérale correspond à la coquille GaN externe avec la facette m-plane très elonguée qui se transforme en une facette de forme triangulaire, de type {2\overline{2}01} (flèche verte dans Fig. 3). Par conséquent, on peut conclure que la présence du domaine d'inversion affecte la cinétique de croissance globale résultant en un ancrage de la paroi latérale la plus proche. Conséquemment, le centre de la pointe du NW est déplacé vers le domaine d'inversion, et les facettes opposées doivent se tourner à des hauteurs plus basses de m-plane vers s- et r-plane pour former la pointe de NW déplacée.

Deuxièmement, la coquille (In,Ga)N n'est pas toujours parallèle aux facettes GaN m-, r-, ou s-plane. Dans la partie inférieure du NW, la coquille (In,Ga)N reproduit un-à-un la forme du cœur GaN avec des facettes m-plane juste comme la coquille GaN externe. D'autre part, à la pointe pyramidale du NW, la coquille interne (In,Ga)N dévie de la forme hexagonale de la coquille GaN externe. Par exemple, la tranche 4 dans la Fig. 5 montre que la facette GaN externe et la coquille (In,Ga)N ont des facettes qui sont rotatées de 30° par rapport à l'orientation attendue basée sur des raisons de symétrie. Ces facettes correspondent à des facettes semi-polaires {11\overline{2}l}. Concernant les tranches 1 et 2, la coquille (In,Ga)N revient à une forme hexagonale vers la pointe avec deux des six facettes seulement légèrement prononcées. Cette déviation de la forme hexagonale est inattendue et ne peut être révélée que par tomographie électronique. Il est remarquable que la coquille GaN externe ne réplique pas entièrement la forme de la coquille interne (In,Ga)N et du cœur GaN ; au lieu de cela, la forme du NW change vers la symétrie hexagonale attendue d'un NW GaN.

Structure point-dans-un-fil

Comme montré précédemment dans les Figs. 4 et 5, une insertion de contenu en indium accru est localisée à la pointe de la coquille (In,Ga)N. Une vue plus détaillée sur cette structure DIW est dépeinte dans la Fig. 6. La figure présente des versions agrandies des tranches en vue de plan et transversales de la reconstruction tomographique. De plus, elle montre une représentation d'isosurface 3D de la forme 3D du point ainsi que la distribution d'indium mesurée par EDX. L'analyse EDX est effectuée depuis l'apex d'un NW similaire de la même wafer.

Les trois tranches dans la Fig. 6a–c révèlent la forme et les dimensions du point. Basé sur la tranche en vue de plan dans (a), le point affiche presque la géométrie d'un parallélogramme au lieu d'un hexagone avec deux parois latérales moins prononcées. Les longueurs des deux paires plus grandes de parois latérales sont 32 nm et 24 nm, respectivement. La hauteur du point — comme donnée par les deux tranches transversales dans (b) et (c) — est d'environ 14 nm. En plus, les tranches transversales révèlent un élargissement latéral du point vers le haut qui est accompagné par une formation de facettes latérales r- et s-plane whereby le bas et le haut forment des facettes c-plane. Par là, la structure du point ressemble à une pyramide tronquée inversée avec une base hexagonale distordue. Cette forme 3D du nanopointe est davantage illustrée par la représentation d'isosurface dans la Fig. 6d, qui confirme la forme facettée du point et démontre additionally que la facette c-plane inférieure exhibe une rugosité plus élevée.

La Fig. 6e et f révèlent le résultat de la mesure EDX par le biais d'une carte d'indium en combinaison avec des spectres pris depuis des positions à l'intérieur du point (In,Ga)N (I) et coquille (II), ainsi que dans la coquille GaN externe (III). Aucune intensité de la ligne In-Lα₁ n'est détectée dans la région GaN (III). D'autre part, il y a une différence tremendous d'intensité de ligne entre coquille et point vérifiant la différence énorme en concentration d'indium [7]. Le contenu en indium du point est estimé grossièrement à (24 ± 6)% (voir Fichier additionnel 1 : Figure S2 pour plus de détails). La carte EDX permet donc une séparation spatiale claire entre la coquille (In,Ga)N et le point prouvant en même temps sa forme facettée. De plus, la carte EDX démontre que les voxels de haute intensité dans le tomogramme très proches de la pointe du NW ne proviennent pas de l'incorporation d'indium. Cette augmentation d'intensité peut être attribuée au contraste HAADF provenant des défauts d'empilement se formant dans la région « chapeau » perturbée [25]. En plus, la pointe a une épaisseur beaucoup plus petite comparée aux autres parties du NW menant à une surévaluation de la densité de masse de la région de pointe [26].

La représentation d'isosurface 3D du point (In,Ga)N révèle une rugosité chimique significative de l'interface inférieure comparée à l'interface c-plane lisse sur le dessus (cf. Fig. 6d). L'origine de cette rugosité peut être liée au mécanisme de nucléation de (In,Ga)N sur l'apex multi-facettes du cœur NW GaN. Alors que la croissance (In,Ga)N sur les m-, r-, et s-plans se produit en mode 2D en raison de la faible concentration d'indium, le contenu en indium beaucoup plus élevé (In,Ga)N sur c-plane résulte en la croissance de noyaux 3D contraints. Ces noyaux génèrent du stress sur leur environnement qui déformera l'interface et mènera finalement à la rugosité mesurée.

Conclusions

Un NW cœur-coquille (In,Ga)N/GaN a été investigué par tomographie électronique. La représentation d'isosurface ainsi que les tranches tomographiques ont permis la détermination du facettage de la coquille GaN externe et de la coquille (In,Ga)N interne. Il a été montré que la symétrie du NW est perturbée par la présence d'un domaine d'inversion cylindrique. Surtout, une déviation de la symétrie hexagonale attendue de la coquille interne (In,Ga)N a été clarifiée, ce qui n'a pu être résolu que par tomographie électronique. En plus, les différences d'épaisseur de la coquille (In,Ga)N et l'incorporation d'indium des diverses facettes ont été analysées. De plus, la morphologie de la structure (In,Ga)N DIW a été caractérisée en détail. Il a été trouvé que le point est facetté et contient un contenu en indium significativement plus élevé comparé à la coquille. Une carte EDX complémentaire a été utilisée pour confirmer les intensités de voxel du tomogramme, qui étaient influencées par, par exemple, des défauts d'empilement se formant au sommet même du NW qui peuvent être dus à la croissance à basse température de la coquille GaN externe.

L'analyse tomographique fournit une figure complète de la structure cœur-coquille complexe du NW investigué. Le cœur GaN a une forme hexagonale incluant une pointe pyramidale avec de légères déviations dues à l'influence d'un domaine d'inversion, et la coquille (In,Ga)N réplique un-à-un la forme du cœur. Inattendu, la coquille GaN externe ne reproduit pas la forme de la coquille interne (In,Ga)N et du cœur GaN ; au lieu de cela, elle est transformée dans la forme attendue basée sur la symétrie hexagonale. Les résultats démontrent que la tomographie électronique permet des aperçus dans l'évolution de la formation de la structure cœur-coquille pendant la croissance.

Les futures investigations dans ce domaine pointent vers le problème de la stabilité d'alliage et des fluctuations d'alliage potentielles à l'échelle nanométrique et leur distribution spatiale car elles affectent fortement les caractéristiques d'émission et les propriétés optiques. Par conséquent, notre tentative pourrait être d'améliorer la résolution spatiale et la sensibilité chimique de notre reconstruction 3D de la structure (In,Ga)N DIW pour être capable de détecter les inhomogénéités d'alliage d'indium et les nanoclusters.

Disponibilité des données et matériaux

Les ensembles de données utilisés et analysés pendant l'étude actuelle sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Abréviations

(S)TEM :

(Microscope électronique à transmission à balayage)

BF :

Champ clair

DIW :

Point-dans-un-fil

EDX :

X-ray à dispersion d'énergie

FIB :

Faisceau d'ions focalisé

HAADF :

Champ sombre annulaire à haut angle

ID :

Domaine d'inversion

MBE :

Épitaxie par faisceau moléculaire

NW :

Nanofil

PAMBE :

MBE assistée par plasma

QD :

Point quantique

SAD :

Diffraction de zone sélectionnée

SAG :

Croissance par zone sélective

SEM :

Microscopie électronique à balayage

SF :

Défauts d'empilement

ZA :

Axe de zone