L'épaisseur de la couche de cap GaN modifie la localisation des porteurs et la stabilité thermique dans les puits quantiques InGaN/GaN — insights par photoluminescence

Résumé

Deux échantillons de multi-puits quantiques (MPQ) InGaN/GaN ont été croiss par dépôt chimique en phase vapeur organométallique (MOCVD) avec des conditions identiques sauf l'épaisseur d'une couche de cap GaN déposée sur chaque puits InGaN. L'échantillon A a reçu un cap de 30 s tandis que l'échantillon B a reçu un cap de 200 s. Les mesures de photoluminescence (PL) ont révélé que l'échantillon à cap mince exhibait une intensité PL nettement plus forte. En contraste, l'échantillon à cap épais affichait deux pics PL distincts sous haute puissance d'excitation, et ses courbes énergie de pic PL versus température passaient d'une dépendance en V inversé à une dépendance en S conventionnelle à mesure que la puissance d'excitation augmentait. De plus, la stabilité thermique de l'échantillon à cap épais se détériorait à des puissances d'excitation plus élevées. Ces anomalies sont attribuées à la redistribution de porteurs entre deux classes d'états localisés, qui découlent d'une distribution inhomogène d'indium dans l'échantillon à cap épais. Les états localisés profonds démontrent une stabilité thermique supérieure, tandis que les états localisés superficiels sont plus sensibles au quenching thermique. L'inhomogénéité d'indium prononcée provient probablement de la croissance prolongée à basse température du cap GaN, qui entrave la diffusion d'indium et favorise les fluctuations de composition.

Introduction

Les MPQ InGaN/GaN sont la pierre angulaire des diodes électroluminescentes (DEL) et diodes laser (DL) modernes grâce à leur émission brillante et leur large accordabilité. Malgré les défis posés par les dislocations de filetage et les champs électriques internes provenant de la polarisation spontanée et piézoélectrique, ces structures atteignent des rendements quantiques externes (RQE) remarquables. Un contributeur clé à cette performance est la localisation d'excitons dans des minima de potentiel causés par les fluctuations de composition d'indium, créant effectivement des états de type points quantiques dans les puits.

Bien que le rôle des états localisés dans la recombinaison radiative et non-radiative ait été examiné, une compréhension complète de comment ces états influencent la PL sous densités d'excitation variables reste elusive. Des simulations atomistiques ont montré que la localisation peut améliorer à la fois la recombinaison radiative et Auger, avec des taux Auger augmentant d'un ordre de grandeur. Expérimentalement, la localisation des porteurs relâche la règle de sélection k pour les processus Auger, amplifiant ainsi les pertes non-radiatives dans les PQ InGaN/GaN polaires à haute excitation optique.

La PL température-dépendante (TPL) exhibe souvent une évolution en S de l'énergie de pic — une signature de la localisation des porteurs. Des modèles tels que le cadre d'ensemble d'états localisés (EEL) capturent l'interaction entre redistribution de porteurs et température. Puisque les dispositifs pratiques comme les DL opèrent sous hautes densités de porteurs, il est essentiel de sonder le comportement PL sur une gamme de puissances d'excitation pour découvrir l'influence de l'uniformité des états localisés. Cette étude comble cette lacune en investiguant deux échantillons MPQ avec différentes épaisseurs de cap GaN.

Méthodes

Matériaux

Les MPQ ont été croiss sur substrats saphir plan-c dans un réacteur AIXTRON 3 × 2 pouces à douche fermé-couplé. Le triméthylgallium (TMGa), triméthylindium (TMIn), et ammoniac (NH₃) servaient de précurseurs Ga, In, et N respectivement, avec H₂ et N₂ comme gaz porteurs pour les couches GaN et InGaN. Chaque MPQ comprenait deux périodes de PQ InGaN/GaN. Pendant la croissance des puits InGaN, le flux TMIn était maintenu constant. Une couche de cap GaN était ensuite déposée à 710 °C, suivie d'une rampe de température à 830 °C pour la barrière. L'échantillon A a reçu un cap de 30 s, tandis que l'échantillon B a reçu un cap de 200 s. Un schéma de la structure de couches et paramètres de croissance est montré Fig. 1.

Caractérisation

La composition moyenne d'indium, l'épaisseur de période, et la qualité cristalline ont été extraites de la diffraction des rayons X haute résolution (DRX-HR) utilisant un Rigaku Ultima IV avec rayonnement Cu-Kα (λ = 1,54 Å, 40 kV, 30 mA). La PL température-dépendante (TPL) et la PL puissance-dépendante (PPL) ont été réalisées avec un laser 405 nm (spot ≈ 0,5 mm²) sur une gamme de puissance 0,01-50 mW. Les échantillons étaient montés dans un cryostat à cycle fermé He, permettant un contrôle de température de 10 à 300 K.

Résultats et Discussions

Les balayages ω-2θ symétriques (Fig. 2a) confirment l'excellente périodicité des couches, avec des pics satellites s'étendant au quatrième ordre pour les deux échantillons. L'ajustement des données DRX-HR (Tableau 1) montre qu'augmenter l'épaisseur du cap augmente modestement l'épaisseur de la barrière et l'épaisseur et composition du puits InGaN, en raison du faible taux de croissance (≈ 0,006 nm/s) et température (710 °C). Cependant, le cap GaN additionnel peut influencer la diffusion et l'évaporation d'indium, affectant l'uniformité compositionnelle des puits.

La cartographie en espace réciproque (RSM, Fig. 2b) démontre que les MPQ de l'échantillon A restent entièrement tendus, avec des pics satellites alignés verticalement avec le pic GaN. Le RSM pour l'échantillon B, bien que non montré, révèle un état de contrainte similaire.

Les spectres PPL à 10 K (Fig. 3) illustrent des comportements contrastés. L'échantillon A affiche un pic dominant (A₂) accompagné d'une réplique phonon (A₁) 92 meV plus bas. L'échantillon B, à faible excitation (< 5 mW), montre un pic dominant unique (B₂). Cependant, au-dessus de 10 mW, un pic additionnel à plus haute énergie (B₃) émerge et domine progressivement, indiquant une redistribution de porteurs entre deux familles distinctes d'états localisés.

La PL température-dépendante à différentes puissances (Fig. 4) confirme que le phénomène à deux pics dans l'échantillon B est prononcé en dessous de 200 K et s'estompe près de 300 K. La transition de B₂ à B₃ est abrupte, suggérant un comportement de « commutation » plutôt qu'un décalage progressif.

L'examen des courbes énergie de pic versus température (E-T, Fig. 5) révèle que l'échantillon A maintient une dépendance en V inversé indépendamment de la puissance, avec un léger décalage vers le bleu à haute excitation. L'échantillon B, cependant, montre une forme en V inversé à faible puissance (≤ 5 mW) mais se transforme en forme en S conventionnelle à 40 mW. Ce comportement défie l'attente que l'excitation élevée devrait effacer la localisation ; au contraire, il reflète la redistribution de porteurs entre états localisés profonds et superficiels induite par l'inhomogénéité d'indium.

L'application du modèle d'ensemble d'états localisés (EEL) (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT) avec la relation transcendantale pour x (Éq. 2) donne les paramètres d'ajustement listés Tableau 2. Dans l'échantillon A, E₀ et Eₐ changent modestement (≈ 19 meV et 18 meV respectivement) de 5 à 40 mW, reflétant l'écrantage de polarisation accru et le remplissage de porteurs. Dans l'échantillon B, les changements sont substantiels (E₀ augmente 73 meV, Eₐ 57 meV, et τᵣ/τₜᵣ augmente d'ordres de grandeur), indiquant que des populations distinctes d'états localisés dominent à faible versus forte excitation.

De plus, l'intensité PL intégrée versus température (Fig. 7) démontre que l'échantillon B quenche plus rapidement que l'échantillon A, signifiant une stabilité thermique plus pauvre. Intéressant, à basses températures (< 125 K), la courbe 5 mW dépasse la courbe 20 mW, alors que l'inverse se produit à températures plus hautes. Cette tendance soutient l'idée que les états localisés profonds (dominants à faible puissance) possèdent une efficacité radiative et une résilience thermique plus élevées comparées aux états superficiels (dominants à forte puissance).

Collectivement, ces observations confirment que le cap GaN plus épais favorise la ségrégation d'indium, créant deux classes d'états localisés : profonds (haut-indium, robustes) et superficiels (bas-indium, fragiles). La redistribution de porteurs résultante sous-tend l'émergence anormale du pic PL, l'évolution des courbes E-T, et le comportement de quenching thermique.

Conclusions

Nous avons fabriqué des MPQ InGaN/GaN avec des couches de cap GaN de 30 s et 200 s par MOCVD et investigué leurs propriétés structurales et optiques par DRX-HR, TPL, et PPL. L'échantillon à cap 200 s exhibait un second pic PL à haute énergie seulement à puissances d'excitation élevées, et ses courbes E-T passaient de V inversé à forme S à mesure que la puissance augmentait. Le quenching thermique était plus prononcé pour l'échantillon à cap épais à forte excitation, indiquant une stabilité thermique plus faible des états localisés superficiels. Ces résultats attribuent les anomalies à un système à double état localisé provenant d'une distribution inhomogène d'indium, offrant un aperçu plus profond de la dynamique des porteurs dans les puits quantiques InGaN/GaN à émission verte et guidant l'optimisation de dispositifs à haut rendement.

Abréviations

DRX-HR :

Diffraction des rayons X haute résolution

DL :

Diodes laser

DEL :

Diodes électroluminescentes

EEL :

Ensemble d'états localisés

MOCVD :

Dépôt chimique en phase vapeur organométallique

MPQ :

Multi-puits quantiques

NH₃ :

Ammoniac

PPL :

Photoluminescence puissance-dépendante

RSM :

Cartographie en espace réciproque

TPL :

Photoluminescence température-dépendante

TMGa :

Triméthylgallium

TMIn :

Triméthylindium