Absorbeur métamatériau à résonance couplée au graphène : modulation accordable dans le moyen infrarouge

Résumé

Un absorbant métamatériau chargé en graphène est étudié dans la région du moyen infrarouge. L'interaction lumière-graphène est considérablement renforcée grâce à la résonance couplée à travers une fente en forme de croix. Les pics d'absorption présentent un décalage vers le bleu significatif avec l'augmentation du niveau de Fermi, offrant une large gamme d'accordabilité pour l'absorbeur. Un modèle de circuit simple explique et prédit bien ce comportement de modulation. Cette proposition pourrait trouver des applications dans divers domaines tels que la commutation, la détection, la modulation et la détection biochimique.

Contexte

Les absorbeurs métamatériaux plasmoniques (PM) fonctionnent avec des nanostructures métalliques à l'échelle sous-longueur d'onde profonde. Des absorptions parfaites peuvent être atteintes et ajustées à des longueurs d'onde particulières, menant à diverses applications incluant émetteurs/détecteurs de lumière, capteurs, thérapie photothermique, interaction optico-mécanique et imagerie hyperspectrale [1-7]. Les absorbeurs PM offrent également une plateforme prometteuse pour concevoir de nouveaux dispositifs fonctionnels aux propriétés accordables. En introduisant des composants tels que des cristaux liquides, des semi-conducteurs ou des matériaux à changement de phase, la réponse optique peut être modulée électriquement, optiquement ou thermiquement [8-13], ce qui permet de nouveaux types de modulateurs, commutateurs et détecteurs multispectraux.

Plus récemment, le graphène a suscité un intérêt considérable en raison de sa capacité de modulation à haute vitesse et de son accordabilité en tant que matériau plasmonique [14-20]. Plus précisément, la conductivité du graphène dépend du niveau de Fermi (E_F) qui peut être continuellement ajusté par tension de biais en quelques nanosecondes, permettant un taux de modulation élevé dans les régions proche et moyen infrarouge [17, 19-24]. Cependant, comme la monocouche de graphène n'est que d'épaisseur atomique, l'interaction entre la lumière incidente et la résonance plasmonique est assez faible. Cette interaction devient encore plus faible dans la région du moyen infrarouge en raison du blocage de Pauli des transitions interbandes [22]. En conséquence, la plage de réglage de longueur d'onde ainsi que la profondeur de modulation sont assez limitées. Le décalage de longueur d'onde est généralement inférieur à 10 % de la longueur d'onde de résonance [21, 22, 25-28], ce qui reste un défi pour les applications pratiques dans les communications optiques et les détections spectrales à large bande. Ainsi, pour obtenir une modulation électro-optique efficace, l'interaction graphène-lumière doit être grandement renforcée. Certains progrès ont été réalisés dans des études antérieures. Basés sur des conceptions de nanostructures complexes telles que des nano-antennes et des résonateurs en anneau fendu [19, 21, 22, 25, 27, 28], le renforcement de l'interaction graphène-lumière a été démontré théoriquement et expérimentalement. Pourtant, ces conceptions sont généralement complexes ou dépendantes de la polarisation, la plage de fréquence de fonctionnement est relativement petite et l'accordabilité reste limitée.

Dans ce travail, nous proposons un absorbant chargé en graphène avec une plage de modulation de 9 à 14 μm, ce qui est d'un grand intérêt pour des applications telles que la détection biochimique et l'imagerie thermique [5, 29-31]. Les résonances couplées à l'intérieur de la fente en croix offrent un renforcement de quatre ordres de grandeur du champ électrique, intensifiant fortement l'interaction graphène-lumière et résultant en un décalage allant jusqu'à 25 % de la longueur d'onde centrale. De plus, nous proposons un modèle de circuit LC simple qui explique et prédit bien la modulation induite par le graphène contrôlée par la tension et les paramètres géométriques. Une telle grande plage d'accordabilité serait prometteuse dans de nombreuses applications.

Méthodes

Comme illustré à la Fig. 1a, des patchs métalliques structurés sont disposés avec une période de Λ = 8 μm sur un substrat métallique séparé par un espaceur diélectrique. Une monocouche de graphène est prise en sandwich entre les patchs et l'espaceur. Le substrat est très épais et agit comme un miroir réfléchissant. L'épaisseur de la couche d'espaceur est t_d = 520 nm et celle des patchs métalliques est t_m = 100 nm. La Figure 1b montre la vue de dessus d'une cellule unité. Deux sous-unités sont disposées en symétrie diagonale afin de supporter l'indépendance de polarisation. Une fente en forme de croix est gravée sur chaque patch carré, le divisant en quatre petits identiques. Les tailles des petits identiques dans S₁ et S₂ sont respectivement l₁ = 1,5 μm et l₂ = 1,7 μm. La largeur de la fente pour les deux sous-unités est a = 20 nm. Dans notre étude, le matériau métallique choisi est l'or (Au), dont la propriété optique est décrite par le modèle de Drude ε(ω) = 1 - ω_p²/[ω(ω + τ)] avec ω_p = 1,369 × 10¹⁶ Hz et τ = 1,224 × 10¹⁴ Hz [32]. L'espaceur diélectrique est composé de sulfure de zinc (ZnS), dont l'indice optique est n = 2,2 avec des pertes négligeables dans la région du moyen infrarouge [33].

La méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD ; Lumerical FDTD Solutions) est employée pour calculer les spectres de réflectance et la distribution du champ électromagnétique. Les simulations sont réalisées avec des conditions aux limites périodiques dans les directions x et y et des conditions de couche parfaitement adaptée dans la direction z. La monocouche de graphène est modélisée comme une structure bidimensionnelle par l'approche de conductivité de surface [34]. La conductivité de surface de la couche de graphène σ_g, incluant le terme interbande σ_inter et le terme intrabande σ_intra, peut être calculée par la formule de Kubo [35] :

σ_g(ω, E_F, Γ, T) = σ_intra + σ_inter = [-ie²/(πℏ²(ω + i2Γ))] ∫₀^∞ ξ (∂f_d(ξ)/∂ξ - ∂f_d(-ξ)/∂ξ) dξ + [ie²(ω + i2Γ)/(πℏ²)] ∫₀^∞ ξ [(f_d(-ξ) - f_d(ξ))/((ω + i2Γ)² - 4(ξ/ℏ)²)] dξ (1)

où e et ξ sont la charge et l'énergie de l'électron, ℏ est la constante de Planck réduite, ω est la fréquence angulaire, f_d ≡ 1/(e^{(ξ-E_F)/k_BT} + 1) désigne la distribution de Fermi-Dirac, T est la température absolue, Γ est le taux de diffusion, k_B est la constante de Boltzmann, et E_F est le niveau de Fermi. Dans nos calculs, T = 300 K, et Γ = 10 meV [28]. La taille de maille près de la couche de graphène est de 0,25 nm, et de 2,5 nm dans les fentes. La permittivité effective du graphène peut alors s'exprimer comme :

ε_g = 1 + iσ_g/(ε₀ωt_g) (2)

où ε₀ est la permittivité du vide, et t_g est l'épaisseur de la couche de graphène. Les équations (1) et (2) démontrent que les constantes optiques du graphène changent avec E_F. Ce changement entraîne l'accordabilité de la fréquence d'absorption, dont la plage peut être grandement élargie par la résonance couplée dans les nanostructures, réduisant substantiellement la tension appliquée dans les dispositifs.

Résultats et Discussion

La Figure 2a montre les spectres d'absorption pour une onde polarisée en x (φ = 0) à l'incidence normale. Lorsque le niveau de Fermi est E_F = 0 eV, deux pics d'absorption sont observés aux longueurs d'onde λ = 12,4 μm et 13,3 μm, respectivement. La lumière incidente allant de 12,1 à 13,5 μm est presque entièrement absorbée par la nanostructure. À mesure que E_F augmente, la résonance se déplace vers des longueurs d'onde plus courtes. À E_F = 0,2 eV, les pics d'absorption se déplacent à 11,8 μm et 12,46 μm, indiquant respectivement un décalage relatif de 4,8 % et 6 %. Parallèlement, l'absorbance du pic 2 diminue, ce qui est attribué au désadaptation d'impédance entre le métamatériau et l'air à un E_F plus élevé [28]. Il est intéressant de noter que le pic 2 se décale vers le bleu plus rapidement que le pic 1 à mesure que le niveau de Fermi continue d'augmenter. Ce comportement observé sera expliqué plus tard par un modèle de circuit.

La modulation peut être quantifiée par un paramètre M = Δλ/λ₀, où λ₀ est la longueur d'onde de résonance à E_F = 0 eV et Δλ est le décalage de longueur d'onde dû au changement de E_F. La Figure 2a montre M₁ = 20,1 % et M₂ = 25,5 % pour le pic 1 et le pic 2, respectivement, lorsque E_F atteint 0,6 eV. La plage de modulation des résonances est beaucoup plus large comparée aux travaux précédents [19, 21, 22, 25-28]. Une telle grande modulation à un faible E_F est hautement souhaitable pour de nombreuses applications. Des calculs séparés montrent que les pics d'absorption se décalent vers le bleu avec la diminution de l'épaisseur de l'espaceur (Fichier additionnel 1). Ainsi, nous pouvons optimiser l'épaisseur pour définir un point de départ approprié de la modulation. De plus, la réponse optique du métamatériau proposé est indépendante de la polarisation comme le montre la Fig. 2b. Le spectre d'absorption reste inchangé lorsque l'angle de polarisation φ varie de 0 à 90°, grâce à la symétrie de la conception.

Le mécanisme des absorptions parfaites est clairement illustré par les distributions de champ aux résonances. En raison de la structure métal-isolant-métal (MIM) bien connue [3, 32, 36-38] montrée à la Fig. 1, des plasmons de surface localisés sont stimulés pour former des résonances magnétiques compactes dans chaque patch. Les Figures 3a et 3b démontrent le champ magnétique normalisé |H|² dans la couche de graphène pour E_F = 0,2 eV aux longueurs d'onde de résonance λ₁ = 11,8 μm et λ₂ = 12,46 μm, respectivement. Comme les plasmons de surface sont fortement localisés, les deux sous-unités peuvent fonctionner indépendamment. Cependant, en raison de la largeur étroite de la fente de séparation à l'intérieur de chaque sous-unité, les résonances des quatre identiques sont en fait couplées entre elles. Et ce couplage augmente considérablement le champ électrique à l'intérieur de la fente, comme montré aux Figures 3c et 3d. Seuls les champs E dans la fente en direction y sont évidents ici car la lumière incidente est en polarisation x. L'intensité du champ E renforcée par le couplage de résonance est quatre ordres de grandeur plus grande que celle de la lumière incidente E_inc. En revanche, les champs les plus intensifiés utilisés pour la modulation dans les travaux précédents se situent aux bords des patchs. Les Figures 3e et 3f montrent la comparaison nette des renforcements entre les fentes et les bords le long de la ligne blanche dans les Figures 3c et 3d, respectivement.

De telles distributions de champ expliquent bien pourquoi la modulation est si grande dans notre proposition. Basée sur une théorie des perturbations, le décalage de résonance induit par le graphène peut être évalué comme Δω = -iσ_g∫_S|E_s|² dS/W₀ [22]. Ici, |E_s|² est l'intensité du champ électrique dans la couche de graphène, W₀ est l'énergie stockée, et S désigne la zone couverte par le graphène. Le décalage spectral de la résonance (Re(Δω)) est décidé par la partie imaginaire de σ_g, qui est bien plus grande que sa partie réelle dans la région du moyen infrarouge [22, 28]. Comme clairement montré aux Figures 3c-f, le renforcement du champ électrique à l'intérieur de la fente étroite est plus de 10 fois supérieur à celui aux bords. En conséquence, la valeur intégrale est principalement contribuée par le champ E grandement renforcé dans les fentes des patchs, conduisant à un décalage beaucoup plus important des pics que dans les cas précédents qui ne possèdent que des champs E renforcés aux bords métalliques [21, 22, 25, 27, 28].

Selon les distributions de champ et les discussions ci-dessus, un modèle de circuit LC est proposé pour étudier le comportement d'accordage. Comme montré à la Fig. 4a, L_i et C_i (i = 1, 2) sont respectivement l'inductance et la capacité pour le patch S_i à la Fig. 1b. Lorsque la largeur de la fente a est très grande et qu'il n'y a pas de couche de graphène, nous pouvons ignorer les effets induits par les fentes et le graphène. Alors, L_i et C_i peuvent être déterminés par des calculs séparés par ajustement avec la longueur d'onde de résonance obtenue dans les spectres d'absorption [37, 39, 40]. Les résultats sont L₁ = 0,07 pH et C₁ = 350 aF pour la sous-unité S₁, tandis que L₂ = 0,075 pH et C₂ = 380 aF pour la sous-unité S₂. L'effet de couplage induit par la fente à l'intérieur de chaque sous-unité peut être décrit par une capacité de dérivation C_c, qui diminue avec l'augmentation de la largeur de la fente a. Dans nos cas, C_c est de 290 aF pour a = 20 nm, et devient 200 aF, 180 aF et 135 aF avec chaque augmentation de 10 nm de a. La longueur d'onde de résonance est obtenue en annulant l'impédance du circuit, c'est-à-dire λ_i⁰ = 2πc₀√(L_iC_i⁰). Ici, c₀ est la vitesse de la lumière dans le vide, "i" fait référence à la sous-unité S_i, et C_i⁰ = C_i + C_c.

La monocouche de graphène bidimensionnelle agit essentiellement comme une inductance. Comme montré à la Fig. 3, la contribution principale de la couche de graphène provient de la position de la fente où le champ électrique est intensifié. Comme la largeur de la fente est beaucoup plus petite que la longueur d'onde de fonctionnement et la longueur d'onde du plasmon de graphène, l'approximation quasi-statique est valide. La tension V et le courant I à travers la fente peuvent être évalués par V = aE et I = 2l_it_g(σ_g - iωε₀)E, où E est le champ électrique dans la couche de graphène. Ainsi, nous pouvons introduire une inductance L_g = -1/ω Im(V/I) [41], qui décrit la contribution de la couche de graphène et s'avère être :

L_g = a / [2l_iω²ε₀|Re(ε_g)|t_g] (i = 1, 2) (3)

Cette inductance sert d'élément parallèle comme montré à la Fig. 4a. En conséquence, l'inductance totale d'un patch est obtenue par 1/L'_i = 1/L_i + 1/L_g. La longueur d'onde de résonance finale de chaque sous-unité, avec la couche de graphène, devient :

λ'_i = 2πc₀√(L'_iC_i⁰) (i = 1, 2) (4)

Comme chaque sous-unité fonctionne indépendamment, l'impédance totale du métamatériau peut être obtenue à partir de la connexion parallèle des impédances des deux sous-unités.

Ce modèle LC prédit un décalage vers le bleu de la résonance avec l'augmentation de E_F. Déduit des équations (1) et (2), nous obtenons une valeur plus grande de |Re(ε_g)| pour le graphène à un E_F plus élevé, ce qui donne un L_g plus petit dans l'équation (3). En raison de la connexion parallèle des inductances, l'inductance finale L'_i devient plus petite, conduisant à une longueur d'onde de résonance plus courte dans l'équation (4). Le résultat calculé est résumé à la Fig. 4b, montrant un bon accord avec la longueur d'onde de résonance obtenue par les simulations FDTD. Une faible déviation est observée car notre modèle LC ignore la contribution des champs faibles aux bords de chaque patch (Fig. 3c-f). Le modèle LC montre également comment les paramètres géométriques influencent le décalage vers le bleu de la résonance. En différentiant l'équation (4), nous avons ∂λ'_i/∂L'_i ∝ 1/√L'_i. Il est évident qu'une petite valeur de √L'_i est favorisée pour augmenter la sensibilité de ce décalage vers le bleu. Comme les inductances sont connectées en parallèle et L_i est fixe, une petite valeur de l'inductance totale L'_i signifie une petite valeur de l'inductance du graphène L_g. Afin d'augmenter la plage d'accordage, la largeur de la fente a doit être petite et la taille du patch l grande, selon l'équation (3). La Figure 4c montre que le décalage vers le bleu de la résonance à E_F = 0,4 eV augmente d'environ 6 à 15 %, lorsque la largeur de la fente à l'intérieur de S₁ diminue de 50 à 20 nm. D'autre part, si nous fixons la largeur de la fente à a = 20 nm, la résonance augmente de 15 à 22 % avec la taille du patch changeant de 1,5 à 1,8 μm comme montré à la Fig. 4d. Le bon accord avec les simulations FDTD démontre qu'un tel modèle de circuit simple est une méthode efficace pour étudier les dispositifs métamatériaux connexes.

Conclusions

En conclusion, nous avons conçu un absorbant métamatériau large bande, indépendant de la polarisation, avec une grande plage de modulation. Pour les deux résonances, la plage d'accordage atteint jusqu'à 20,1 % et 25,5 % de la longueur d'onde centrale lorsque E_F augmente de 0 à 0,6 eV. Une telle grande modulation provient de l'interaction graphène-lumière considérablement renforcée par les résonances couplées à l'intérieur de la fente en croix de chaque patch métallique. Cet effet est bien décrit par une inductance introduite par le graphène dans le modèle LC. Un tel modèle simple prédit le comportement de modulation sous différents paramètres géométriques, et les résultats s'accordent bien avec les simulations FDTD. Notre proposition est bénéfique pour des applications potentielles telles que les communications optiques, la détection et l'imagerie thermique.

Abréviations

E_F :

Niveau de Fermi

FDTD :

Différences finies dans le domaine temporel

MIM :

Métal-isolant-métal

PM :

Métamatériau plasmonique

ZnS :

Sulfure de zinc