Analyse à spectre complet des nanolasers à plasmon de surface à base de pérovskite

Introduction

Pérovskites aux halogénures de plomb et de méthylammonium MAPbX₃ , (MA =CH₃ NH₃ , X =I, Br, Cl), une classe de semi-conducteurs hybrides organiques-inorganiques, présentent d'excellentes propriétés optiques adaptées aux lasers à semi-conducteur en raison de leurs faibles taux de recombinaison non radiative et de leur longue durée de vie des porteurs [1]. De plus, les pérovskites hybrides aux halogénures mixtes peuvent atteindre une large accordabilité de la bande interdite énergétique correspondant aux longueurs d'onde d'émission couvrant les régions du spectre visible et proche infrarouge [2,3,4]. Plusieurs pérovskites se sont avérées être des matériaux de gain optique efficaces, par exemple sous la forme de films minces, de nanoplaques et de nanocristaux [2, 4,5,6,7,8,9,10]. Cependant, le seuil laser élevé est une préoccupation dans l'utilisation des pérovskites dans des applications pratiques telles que les lasers électriques [11] ou les systèmes d'intégration optoélectroniques. Leur haute qualité cristalline (monocristal) peut diminuer la perte de diffusion [12] et abaisser le seuil pendant le processus de pompage. Récemment, des nanofils de pérovskite (NW) traitables en solution ont été démontrés avec succès [1]. Avec deux facettes d'extrémité comme réflecteurs, les pérovskites NW forment naturellement une cavité optique miniaturisée. Les avantages, en plus de leurs propriétés électriques remarquables en raison de leur forte force intrinsèque d'oscillation d'excitons, font des pérovskites NW une excellente plate-forme pour réaliser des dispositifs miniaturisés tels que des lasers à exciton-polariton à température ambiante, à faible coût et à faible seuil dans un boîtier compact. taille [6, 13,14,15,16].

Cependant, l'empreinte des modes optiques associés aux cavités NW est restreinte par la limite de diffraction. Les polaritons de plasmons de surface (SPP) ont été utilisés pour minimiser la taille des caractéristiques des modes électromagnétiques [17, 18]. Diverses cavités plasmoniques NW ont été étudiées récemment [19,20,21,22,23]. Les cavités dans un schéma métal-isolant-semi-conducteur sont particulièrement prometteuses pour le maintien des modes de gap plasmonique hybrides [24,25,26,28]. Par conséquent, nous avons placé des échantillons de NW de pérovskite dopés ou purs sur des plaques métalliques recouvertes d'isolant pour former des cavités plasmoniques de Fabry-Pérot. Les modes résonants, résultant de la circulation le long des grands axes NW des modes guidés par gap plasmonique, sont fortement confinés par les NW. Le volume modal effectif réduit peut augmenter la densité photonique locale des états et la force de couplage entre les excitons et les photons. Les caractéristiques laser du nanolaser proposé en tant que cavité robuste pour le laser ont été étudiées dans cette étude. Par exemple, les facettes d'extrémité des NW peuvent ne pas être suffisantes pour refléter le mode d'espace plasmonique guidé sous forme de miroirs, ce qui peut augmenter considérablement le gain de seuil des cavités. De plus, les intérêts de recherche intensifs sont les capacités des métaux plasmoniques courants tels que l'or (Au), l'argent (Ag), l'aluminium (Al) ou le cuivre (Cu) à réduire efficacement le volume modal sans aucune détérioration des performances du laser dans le visible à la région du spectre de longueur d'onde du proche infrarouge.

Dans cette étude, nous avons analysé les caractéristiques de nanolasers à base de pérovskite placés sur différents SiO₂ -plaques métalliques revêtues (Au, Ag et Al) sur un large spectre en utilisant la méthode des éléments finis (FEM :package COMSOL [29]). Pour monocristal pur pérovskite MAPbX₃ , les fenêtres de gain spectral liées aux transitions de bande dans la première zone de Brillouin pour X =Cl, Br, I sont respectivement d'environ 2,9 eV, 2,2 eV et 1,5–1,6 eV [30], avec les longueurs d'onde d'émission correspondantes λ =425, 555 et 800 nm. Les NW représentés dans l'encart de la figure 1a illustrant la région active dans les nanocavités proposées présentent une morphologie de surface lisse qui peut réduire la perte de diffusion pendant le laser. En convertissant les pérovskites en celles dopées avec un anion halogène différent en utilisant la méthode de réaction d'échange d'ions [31], nous pouvons étendre le spectre d'émission des pérovskites à la région de longueur d'onde presque entièrement visible. De tous les métaux plasmoniques, Ag présente une perte de métal relativement faible dans la région de longueur d'onde visible, et Al, étant un élément peu coûteux, reçoit une attention considérable en raison de ses excellentes propriétés plasmoniques dans la région de longueur d'onde du bleu à l'ultraviolet [32]. Au est généralement considéré comme approprié pour la génération d'ondes plasmon dans la région infrarouge. Ces trois métaux sont sélectionnés pour être des milieux plasmoniques afin d'améliorer l'interaction charge-photon dans le système.

Nanocavité pérovskite plasmonique. un Schéma de principe de la nanocavité plasmonique proposée. Un nanofil de pérovskite est placé sur un SiO₂ -substrat métallique recouvert. Deux facettes d'extrémité du nanofil d'une longueur de plusieurs micromètres, qui fonctionnent comme des réflecteurs, forment naturellement une cavité plasmonique. L'encart est une image de microscopie optique d'un MAPbBr₃ NO sur un SiO₂ -substrat d'Ag recouvert. b–d Profils modaux (en vue transversale) de la composante du champ électrique |E | du mode de résonance de la cavité calculé par la méthode des éléments finis 3D. Le profil modal fortement confiné du mode gap plasmonique est montré dans (b ). Le modèle de résonance montré dans (d ) décrit les caractéristiques du mode plasmonique hybride provenant du couplage du mode photonique NW et de l'onde plasmonique de surface se propageant. En plus d'un modèle évident d'ondes stationnaires le long du grand axe (z -direction) comme indiqué dans (c ), confinement latéral du mode (x -direction) est suffisamment fort

Tout d'abord, nous avons étudié les caractéristiques modales des modes guidés plasmoniques hybrides fondamentaux sur SiO₂ /Ag, SiO₂ /Al et SiO₂ Plaques métalliques /Au en utilisant la MEF bidimensionnelle (2D). Les modes de gap plasmonique hybrides proviennent du couplage entre les modes photonique et plasmonique de surface à l'interface isolant-métal. De fortes forces de couplage peuvent entraîner de graves pertes de matière intrinsèque en raison du chevauchement important des modes avec le métal, qui dépend considérablement de l'épaisseur de l'intervalle t _g . En conséquence, nous avons résolu la perte modale, les profils modaux, les facteurs de confinement et les gains de seuil de transparence des modes de gap plasmonique hybrides à différentes épaisseurs de gap t _g , comme indiqué sur la figure 1b. La largeur des NWs a été fixée à 100 nm à la longueur de la cavité L de 2,67 µm, ce qui était comparable aux NW obtenus par la méthode d'auto-assemblage [33, 34]. Par la suite, les calculs des modes de résonance dans les nanocavités sont implémentés avec la MEF tridimensionnelle (3D) [29]. Des calculs empiriques ont prouvé que l'Ag est le meilleur métal pour MAPbBr₃ nanolaser.

Par conséquent, nous avons développé un MAPbBr₃ à bas seuil nanolaser sur un SiO₂ -substrat d'argent recouvert par pompage optique. Le nanolaser proposé présentait une empreinte modale extrêmement faible, un seuil laser bas et des longueurs d'onde d'émission accordables, qui peuvent être utilisées dans des applications telles que les sources lumineuses de nouvelle génération à l'avenir.

Méthode

Préparation de cavités de nanofils pérovskites

Parce que Ag présentait les meilleures caractéristiques plasmoniques dans les opérations nanolaser, nous avons utilisé MAPbBr₃ NWs sur la plaque Ag avec un SiO₂ de 10 nm d'épaisseur comme couche d'espacement pour étudier les performances du nanolaser. La plaque d'Ag a été préparée à l'aide d'un évaporateur e-gun sur le substrat de Si; les paramètres de croissance et de recuit ont été optimisés pour une rugosité de surface plane suivie du dépôt du SiO₂ couche [35]. MAPbBr₃ La synthèse NW était basée sur la méthode d'auto-assemblage de solution en une étape [33, 34]. Premièrement, 0,15 mmol de MABr et 0,15 mmol de PbBr₂ les poudres ont été dissoutes dans 5 ml de N,N-diméthylformamide, qui a fonctionné comme la solution précurseur. La solution de précurseur a ensuite été coulée goutte à goutte sur SiO₂ -plaques d'Ag recouvertes. Deuxièmement, le substrat supportant les plaques d'Ag a été placé sur une platine dans un bécher contenant du dichlorométhane. Le substrat se trouvait à environ 3 cm au-dessus de la surface liquide du dichlorométhane. Enfin, le bécher recouvert d'une couche de papier d'aluminium a été placé dans un incubateur à 60 °C. En 4 h, le processus d'évaporation des liquides dans le bécher a été accompli et MAPbBr₃ Les NW ont été obtenus sur SiO₂ -plaques d'Ag recouvertes. Nous avons ensuite monté les nano-cavités NW, avec les configurations illustrées sur la figure 1a, dans une chambre à vide poussé à 77 K.

Caractérisation de l'action laser

Pour étudier l'action laser d'une seule cavité NW, nous avons utilisé le microscope électronique à balayage pour rechercher MAPbBr₃ NWs d'une largeur d'environ 100 nm et d'une longueur proche de 3 m. Après avoir identifié l'emplacement de ces NW, les échantillons ont été placés dans une chambre cryogénique pour le pompage optique. Une génération de troisième harmonique d'un Nd:YVO₄ un laser à impulsions émis à 355 nm a été utilisé comme source de pompage, et la durée d'impulsion et le taux de répétition étaient de 0,5 ns et 1 kHz, respectivement. Une lentille d'objectif corrigée à l'infini dans l'ultraviolet proche × 100 avec une ouverture numérique de 0,5 (Mitutoyo) a été appliquée pour focaliser le faisceau laser sur le MAPbBr₃ NW avec une taille de tache focale d'environ 15 µm de diamètre. Un seul NW a été pompé à la fois. Ensuite, le signal d'émission de MAPbBr₃ Le NW a été collecté en utilisant le même objectif. Une fibre optique d'un diamètre de noyau de 600 µm a été fixée à la lentille. Pour collecter l'émission de sortie des miroirs d'extrémité des NW à différentes fréquences, un dispositif à couplage de charge refroidi à l'azote a été attaché à un monochromateur unique de 320 mm de long (iHR320, Horiba) à l'autre extrémité de la fibre.

Résultats et discussion

La nanocavité proposée présente un faible seuil et un fort confinement modal, représenté sur la figure 1a. Nous avons déterminé les modes de résonance pour étudier les caractéristiques de la cavité. Les profils modaux de la nanocavité comportant une pérovskite NW sur un SiO₂ Les plaques /Ag sont présentées sur la Fig. 1. Nous avons prouvé que les vues transversales du profil de mode de résonance |E | (b) à un ventre du profil le long du z -axe (x -y plan), (c) au milieu d'un mince interstice (en dessous du NW) (x -z plan), et (d) en coupant le NW (y -z avion), respectivement. Comme représenté sur la figure 1b, le profil du mode cavité est en effet fortement confiné avec les caractéristiques du mode gap hybride guidé. Le modèle de résonance illustré sur la figure 1d révèle les caractéristiques à la fois des modes de fuite photoniques NW (largeur inférieure à la dimension de coupure) et des ondes plasmoniques de surface se propageant. En plus d'un modèle évident d'ondes stationnaires le long du grand axe (z -direction) représentée sur la Fig. 1c, la distribution latérale du mode (le long du x -direction) défini par le petit NW de largeur nanométrique est également suffisamment confiné, ce qui concorde avec les caractéristiques du mode plasmonique.

Caractéristiques des guides d'ondes à pérovskite hybride plasmonique

Pour étudier les caractéristiques du laser plasmonique dans la région de longueur d'onde visible à proche infrarouge, la fonction diélectrique de la version hybride de MAPbCl dopé Br₃ (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) et MAPbBr₃ dopé I (MAPb(I_y Br_1-y )₃ ) ont été examinés. Dans la pérovskite monocristalline MAPbX₃ , les configurations électroniques complexes proviennent de l'hybridation d'un groupe organique, d'états cationiques de plomb et d'états anioniques halogènes qui provoquent de multiples transitions électroniques. Dans le treillis de MAPbX₃ dopé , les dopants et les lacunes, introduits pendant la réaction d'échange d'ions, peuvent abaisser la qualité cristalline et étaler les états électroniques discrets. Par conséquent, au lieu d'effectuer des calculs de bande de premier principe rigoureux [36] pour révéler chaque pic d'absorption distinct sur la relation de dispersion de la fonction diélectrique, nous désignons cette fonction diélectrique ϵ comme une simple fonction de la bande interdite d'émission d'énergie (E _g ) des pérovskites mixtes (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) avec diverses compositions dopantes (x ). La règle de Moss [37], \( \epsilon (x)=a+b\sqrt{E_g(x)} \), est donc adoptée. La fonction diélectrique ϵ est lié à la bande interdite d'émission d'énergie E _g des pérovskites mixtes (MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ ) avec composition dopante x . Dans la formule, la fonction diélectrique ϵ (x ) de pérovskites pures MAPbCl₃ (x =0) et MAPbBr₃ (x =1) à leurs longueurs d'onde d'émission respectives de 425 et 555 nm [30] a été utilisé pour déterminer les constantes d'ajustement a et b . La bande interdite énergétique des pérovskites pures a été déduite des longueurs d'onde d'émission. Nous avons alors obtenu la bande interdite énergétique de la pérovskite mixte à partir de la relation \( {E}_g^{\mathrm{MAPb}{\left({\mathrm{Br}}_x{\mathrm{Cl}}_{1-x} \right)}_3}(x)=\left(1-x\right){E}_g^{\mathrm{MAPb}{\mathrm{Cl}}_3}+x{E}_g^{\mathrm{ MAPb}{\mathrm{Br}}_3} \) [38]. Comme le montre la figure 2, l'indice de réfraction complexe (n , k ) de MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ est dérivé de la fonction diélectrique, \( n(x)+ ik(x)=\sqrt{\epsilon (x)} \), à chaque composition dopante x . Avec l'augmentation de la teneur en Br, dopé MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ présente une bande interdite d'énergie décalée vers le rouge et émet à des longueurs d'onde plus longues. La même procédure a été appliquée pour la dérivation (n , k ) de MAPb(I_y Br_1-y )₃ avec I dopage composition y , comme illustré dans la partie droite de la figure 2. Le mélange de MAPbBr₃ (y =0) et MAPbI₃ (y =1), MAPb(I_y Br_1-y )₃ émet à de grandes longueurs d'onde de 555 à 800 nm. Les indices de réfraction des pérovskites dopées sont représentés sur la figure 2 et sont utilisés dans les calculs suivants. Les indices de réfraction des pérovskites pures MAPbCl₃ , MAPbBr₃ , et MAPbI₃ aux compositions x =0, x =1 (y =0), et y =1 sont (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) et (2,49, 0,0009). Ils émettent à des longueurs d'onde de 425, 555 et 800 nm, respectivement.

Propriétés dispersives de l'hybride compositionnel MAPbX₃ . Indices de réfraction complexes (n , k ) de pérovskites hybrides MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ (lignes vertes) et MAPb(I_y Br_1-y )₃ (lignes rouges) de diverses compositions (x et y ) émettant à des longueurs d'onde sur le spectre visible et infrarouge. Indices de réfraction des pérovskites pures MAPbCl₃ , MAPbBr₃ , et MAPbI₃ aux compositions x =0, x =1 (y =0) et y =1 sont (2,2, 0,013), (2,30, 0,01) et (2,49, 0,0009). Ils émettent à la longueur d'onde λ =425, 555 et 800 nm

Ensuite, nous avons étudié les caractéristiques des modes gap plasmoniques fondamentaux, qui sont formés par le couplage entre des modes guidés photoniques à fuite (inférieurs à la fréquence de coupure) des NW de pérovskite et des ondes de surface concentrées principalement à l'interface du gap et du métal. Comme illustré sur la Fig. 3, nous avons déterminé la perte modale et le facteur de confinement [24] des modes plasmoniques hybrides guidés pour le guide d'ondes - une pérovskite mixte NW, MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ et MAPb(I_y Br_1-y )₃ de composition dopante x et y de 0 à 1 sur le SiO₂ /Ag, SiO₂ /Al ou SiO₂ /Au plaque d'épaisseur de fente t _g à leurs longueurs d'onde d'émission correspondantes. Nous avons déterminé les modes guidés correspondant à une large gamme de longueurs d'onde d'émission, de 425 à 555 nm pour la pérovskite MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ et de 555 à 800 nm pour MAPb(I_y Br_1-y )₃ . Dans ces calculs, les indices de réfraction complexes des pérovskites dopées étaient (n , k ) comme le montre la figure 2. Les indices de réfraction dispersive des couches métalliques, Al, Ag et Au, ont été adoptés à partir des données d'expériences précédentes [39].

Perte modale et facteur de confinement des modes guidés. un , c Perte modale et b , d facteur de confinement des modes de gap plasmonique guidé à SiO₂ fixe épaisseur de fente, t _g =0 (lignes bleues), 5 (lignes rouges) et 15 (lignes vertes) nm, correspondant à la pérovskite dopée dans le spectre photoluminescent de λ =425 à 800 nm. La pérovskite hybride MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ Les WG sur Ag (traits pleins) et les plaques Al (traits pointillés) sont calculés comme indiqué dans (a , b ). Ceux de pérovskite MAPb(I_y Br_1-y )₃ Les groupes de travail sur les plaques Ag (traits pleins), Al (traits pointillés) et Au (traits tiretés) sont résolus à λ =555 à 800 nm comme indiqué dans (c , d ). Les encarts dans (b , d ) révèlent les profils modaux |E | des modes de gap plasmonique guidé sur SiO₂ -plaques d'Ag recouvertes de t _g =5 nm pour les pérovskites dopées de compositions x =0 (cercle jaune), x =0,58 (cercle rouge), y =0 (cercle orange), et y =0,59 (cercle vert)

En ce qui concerne les pérovskites émettant à des longueurs d'onde de 425 à 555 nm, le guide d'onde plasmonique (WG) avec le NW sur plaque Al présentait une perte modale relativement plus faible (comme pour la plaque Ag) proche des courtes longueurs d'onde, comme le montre la figure 3a. Ainsi, les petites pertes métalliques observées en mode hybride dans les WG sur des plaques d'Al n'ont pas été observées sur des plaques d'Ag. L'une des raisons était que la fréquence des plasmons de surface de la pérovskite/SiO₂ /Ag était à proximité de λ =425 nm et celui de pérovskite/SiO₂ /Al était à proximité de courtes longueurs d'onde. Le confinement de l'onde plasmonique près de la fréquence du plasmon était extrêmement fort en raison de la résonance d'oscillation de charge. Par conséquent, l'absorption d'énergie électromagnétique à proximité était élevée. Sinon, pour le GT avec pérovskite MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ avec x proche de 1 (émettant à de grandes longueurs d'onde de couleurs vertes) sur les plaques Al, la perte modale peut être supérieure à celle sur les plaques Ag. Nous avons en outre déterminé le facteur de confinement des modes de gap plasmoniques guidés à épaisseur de gap fixe (t _g =0, 15 et 30 nm). Le fort confinement du profil modal à l'intérieur de l'entrefer indiquait un fort chevauchement avec le métal, provoquant ainsi une perte ohmique sévère. Ceci a été contrôlé en augmentant l'épaisseur de l'espace. Les facteurs de confinement des WG de pérovskite sur des plaques d'Ag étaient relativement plus élevés que les autres WG sur des plaques d'Al. Cela suggérait un fort confinement des modes plasmoniques de WG près du milieu de gain sur les plaques d'Ag et un petit chevauchement avec l'environnement.

Le chevauchement limité des modes guidés avec le métal conduit à une perte modale inférieure comme discuté précédemment, car la perte métallique est seule responsable de la perte modale dans ce schéma. On peut observer que, comme le montre la figure 3b, lorsque la fréquence plasmon de Ag approche (autour des courtes longueurs d'onde), les facteurs de confinement deviennent plus forts dans le WG sur les plaques d'Al. Pour révéler le confinement des modes gap plasmoniques, nous avons calculé les profils modaux |E | d'un MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NW WG sur plaque d'Ag comme illustré dans les encarts de la Fig. 3b à des longueurs d'onde de 425 (x =0) et 500 nm (x =0,58) à t fixe _g de 5 nm. Pour le WG à des longueurs d'onde plus courtes, ou autour de l'épaisseur minimale t _g =0 nm, le couplage entre le mode photonique des nanofils et le mode plasmonique de surface était plus fort, conduisant à un mode plasmonique hautement confiné (comme illustré dans les tracés avec le cercle jaune). Cependant, à des longueurs d'onde d'émission plus longues de pérovskite avec une composition de dopage plus élevée, les forces de couplage deviennent plus faibles. Les modes de gap plasmonique ont révélé moins d'intensité à l'intérieur du gap, et une quantité considérable d'énergie se propage autour du milieu environnant (comme indiqué par l'image avec un cercle rouge). Le chevauchement limité des modes guidés avec le métal a conduit à une perte modale plus faible. La tendance de la courbe de perte modale a diminué avec l'augmentation de l'épaisseur de l'écart. À des longueurs d'onde plus longues, similaires au WG avec des espaces plus épais, une force de couplage plus faible entraîne une force de confinement plus faible.

Dans les groupes de travail avec des pérovskites hybrides émettant à des longueurs d'onde de 555 à 800 nm, le schéma avec MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NW, la plaque Au peut ne pas être son milieu plasmonique approprié, comme l'indique la grande perte modale (comme pour la plaque Ag et Al) comme le montre la figure 3c. La plaque Au présentait un pic d'absorption plasmonique à environ 520 nm. Par conséquent, la perte intrinsèque de métal augmente à l'approche des longueurs d'onde plasmoniques. Cependant, une stabilité chimique supérieure fait de Au un candidat préféré pour explorer les propriétés plasmoniques dans les dispositifs photoniques, en particulier aux longueurs d'onde de couleur rouge et orange. La partie imaginaire de l'indice de réfraction de Ag était plus petite que celle de Al dans cette région de longueur d'onde. Aux longueurs d'onde d'environ 550 nm, la perte de métal dominait la perte modale. Indépendamment du fait que l'espace soit mince ou épais, la perte modale correspondante d'Al était plus grande que celle d'Ag comme le montre la figure 3c. La figure 3d montre que les facteurs de confinement de trois WG avec des espaces plus épais sont similaires à des longueurs d'onde plus longues. La tendance des courbes de facteur de confinement et les caractéristiques des profils modaux illustrés sur la figure 3d sont affectées par les forces de couplage ; d'une manière similaire à la discussion susmentionnée de la figure 3b. Pour étudier les modes de résonance dans les cavités sur la base de ces modes de gap plasmonique fondamentaux, qui sont les plus susceptibles de laser, nous avons déterminé les gains de seuil de transparence dans chaque cas, comme le montre la figure 4.

Gains de seuil de transparence des modes plasmoniques hybrides fondamentaux. Dans les structures à pérovskites hybrides, a MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ NWs sur SiO₂ -plaques Ag et Al revêtues b MAPb(I_y Br_1-y )₃ NWs de diverses compositions sur SiO₂ plaques d'Al, Ag et Au revêtues, correspondant respectivement à différentes longueurs d'onde d'émission de pérovskite. À l'épaisseur minimale de l'entrefer t _g =0, les gains de seuil de transparence des modes plasmoniques sur les plaques d'Ag sont de 18470,5 et 6259.1 indiqués par les étoiles noires dans (a ) à λ =425 nm et (b ) à λ =555 nm

Seuil de performance du nanolaser pérovskite hybride plasmonique

Nous avons évalué les gains de seuil de transparence en utilisant le facteur de confinement et la perte modale de chaque GT pour comparer les propriétés de résonance dans les nanocavités de divers métaux et épaisseurs de fente. Le seuil de transparence est défini comme le rapport de la perte modale sur le facteur de confinement [24]. Comme le montre la figure 4a, Ag présente des facteurs de confinement et des seuils de transparence supérieurs pour chaque pérovskite MAPb(Br_x Cl_1-x )₃ WG à sa longueur d'onde d'émission correspondante. L'épaisseur optimale des cavités avec le seuil le plus bas doit être le cas minimal de t _g =0. Par exemple, au minimum t _g =0, les gains de seuil de transparence des modes plasmoniques sur les plaques d'Ag étaient de 18470,5 et 629,1 indiqués par les étoiles noires sur la figure 4a à λ =425 nm et Fig. 4b à λ =555 nm, respectivement. Ces valeurs étaient légèrement inférieures à celles des autres épaisseurs de fente. Le mode plasmonique hybride formé par couplage direct au mode plasmonique de surface présente des champs finalement confinés. Cependant, le profil modal approprié pour que les réflecteurs d'extrémité réfléchissent complètement n'est souvent pas le profil extrêmement confiné. De plus, la couche d'oxydation se forme couramment au cours du processus de dépôt, mais une couche d'oxydation peut se former inexorablement au cours du temps. En ce qui concerne la couche d'oxydation d'épaisseur limitée sur la plaque d'Ag, le seuil était relativement bas lorsque l'épaisseur était d'environ 5 à 7 nm. Aux longueurs d'onde proches de 425 nm, le gain de seuil de transparence de la pérovskite WG sur Al était légèrement inférieur à celui sur Ag, en raison d'une perte de matériau plus faible et d'un chevauchement substantiel avec la région avec perte. A partir des discussions sur les facteurs de perte et de confinement modaux et des résultats illustrés sur la figure 3, il n'est pas difficile d'anticiper les seuils inférieurs des cavités sur les plaques d'Ag avec des pérovskites dopées émettant à de grandes longueurs d'onde de couleurs orange et rouge ou des spectres infrarouges, comme le montre la figure 4b. Le seuil était considérablement élevé dans les cavités sur Au en raison de l'absorption de matière relativement importante. Bien que l'Al soit peu coûteux et présente une tendance limitée à former une couche d'oxydation mesurable, il peut toujours fonctionner comme un excellent milieu plasmonique dans ces schémas à pérovskite dopée, car il correspond à des seuils de transparence tolérable et est moins sensible à l'écart. l'épaisseur et la composition de dopage, comme illustré sur les Fig. 4a, b. Par conséquent, Ag est le meilleur choix en tant que milieu plasmonique pour étudier le processus de laser à pérovskite lié au métal, même s'il est nécessaire de le recouvrir d'une couche d'oxydation. Un diélectrique à faible indice (couche d'oxydation) d'environ 5 à 10 nm d'épaisseur peut supporter des modes de gap plasmonique guidés; cette couche d'espace peut entraîner une réflexion appropriée au niveau des facettes d'extrémité pour réduire la perte de miroir indésirable.

Après avoir déterminé la distribution spatiale des profils modaux comme le montre la figure 1b–d, nous avons estimé le facteur de qualité, Q en utilisant Re[f _r ]/2 Je[f _r ], où le f _r est la fréquence propre complexe du mode de résonance obtenue à l'aide de la MEF 3D. Nous avons comparé ces valeurs estimées du Q -facteur des modes de résonance dans les cavités obtenu à l'aide de trois pérovskites (MAPbX₃; X :Cl, Br et I) sur SiO₂ -plaques Ag et Al revêtues à une épaisseur de fente fixe t _g de 7 nm. Pour une comparaison équitable, la longueur de la cavité L a été réglé sur quatre longueurs d'onde effectives (4λ / Re[n _eff ]) au λ correspondant , où Re[n _eff ] est l'indice modal effectif des modes guidés dans chaque cas. Nous avons conclu qu'en raison de la grande perte matérielle intrinsèque d'Al dans le spectre visible, le Q -les facteurs des cavités sur les plaques Al n'étaient pas comparables à ceux des plaques Ag. Le Q -facteur était certainement plus élevé dans la cavité à la longueur d'onde λ près de 425 nm. Cependant, il était moins capable de confiner le mode plasmonique hybride à l'intérieur de la région de gain près des lacunes minces, comme indiqué par le facteur de confinement. Par conséquent, la comparaison de Q -facteurs ont également suggéré que Ag est préféré dans le schéma plasmonique à pérovskite incorporé dans le spectre visible. Par conséquent, la perte de diffusion des facettes d'extrémité peut ne pas être le facteur dominant qui dégrade les performances des cavités. Comme indiqué par les gains de seuil de transparence les plus bas illustrés sur la figure 4b, les modes de résonance sur la plaque d'Ag proches de 800 nm ont potentiellement révélé une valeur relativement élevée de Q -facteur, qui indique un potentiel dans les applications futures liées au couplage exciton-photon amélioré par plasmon et à la biodétection.

La photoluminescence dépendante de la puissance a été mesurée pour résoudre les spectres d'émission et enregistrer la puissance laser à diverses entrées de pompage, comme le montre la figure 5. Les spectres d'émission de la cavité avec un MAPbBr₃ NO sur le SiO₂ -plaques d'Ag recouvertes sont présentées sur la Fig. 5a. Les pics d'émission dans le spectre ont ensuite été ajustés pour obtenir la courbe lumière-lumière (L-L) de MAPbBr₃ nanolaser. Dans les spectres d'émission, la puissance de sortie augmente considérablement à la puissance de pompage supérieure au seuil (à environ 1,62 W de puissance moyenne); le changement brusque a également été observé dans les courbes L-L correspondantes, comme le montre la figure 5b. Une fois que la puissance de pompage est supérieure au seuil d'émission laser, la largeur de raie d'émission à pic unique de la sortie laser diminue de 7,6 nm à environ 0,5 nm. Les signaux de sortie ont été collectés à partir des facettes d'extrémité NW. La puissance de seuil est inférieure d'un ordre de grandeur à celle du nanolaser ZnO NW sur la plaque d'Ag. Les raisons possibles pourraient être le gain matériel supérieur fourni par MAPbBr₃ que celle de ZnO et la perte interne plus faible à 550 nm qu'à 370 nm [35]. De plus, les lasers à plasmon NW à pérovskite [26,27,28] révèlent divers seuils à différentes températures. Pour fonctionner sous de fortes puissances de pompage à température ambiante tout en maintenant les performances des dispositifs sans ablation sévère du matériau ni dégradation thermique, la stabilité thermique [40] et la qualité cristalline [41] de la pérovskite NW pourraient être les paramètres clés à améliorer. Les caractéristiques souhaitables telles qu'un seuil bas et une largeur de ligne étroite étendent les applications potentielles dans les futurs dispositifs photoniques actifs miniatures.

Characteristics of lasing. un Representative emission spectra for pumping power below (1.4 μW), near (1.62 μW), and above (3.43 μW) the lasing threshold. b L-L curves (red circles) and evolution of linewidths of dominant peaks with increasing pumping intensity power (blue circles) of the MAPbBr₃ NW plasmon nanolaser on SiO₂ -covered Ag plates

Conclusions

Full-spectrum analysis of laser parameters including guided mode characteristics, transparency threshold gains, and estimated quality factor of the perovskite-based nanolasers that featured doped perovskite nanowires placed on three types of SiO₂ -coated metallic (Ag, Al, and Au) plates was conducted. The calculated results using FEM revealed that Ag can be a suitable choice as a plasmonic metal for perovskite MAPbX₃ -based optoelectronic application. The proposed nanocavity—a MAPbBr₃ nanowire on the SiO₂ /Ag plate, exhibited low lasing threshold and narrow linewidth corresponding to nanoscale output footprint. These advantages can result in strong coupling of exciton-polariton-photons. With the superior charge features possessed by perovskites, this scheme is an appropriate candidate for developing next-generation light sources.

Disponibilité des données et des matériaux

All data supporting the conclusions of this article are included within the article.

Abréviations

2D :

Bidimensionnel

3D:

Three-dimensional

FEM:

Finite-element method

L-L:

Light-light

NUV:

Near-ultraviolet

NW:

Nanowire

SPP:

Surface plasmon polaritons

WG:

Waveguide