Modulation du transport spin-dépendant dans les nanorubans de γ-graphyne sous contrainte : étude DFT de jonctions avec électrodes d'or

Résumé

L'ingénierie par contrainte est devenue l'une des méthodes efficaces pour ajuster les structures électroniques des matériaux, qui peut être introduite dans les jonctions moléculaires pour induire des effets physiques uniques. Divers nanorubans de γ-graphyne (γ-GYNR) intercalés entre des électrodes d'or (Au) avec contrôle de contrainte ont été conçus, impliquant le calcul des propriétés de transport spin-dépendant en employant la théorie de la fonctionnelle de la densité. Nos résultats calculés montrent que la présence de contrainte a un grand effet sur les propriétés de transport des jonctions moléculaires, ce qui peut évidemment améliorer le couplage entre le γ-GYNR et les électrodes Au. Nous constatons que le courant traversant la nanojonction contrainte est plus grand que celui de la jonction non contrainte. De plus, la longueur et la forme contrainte du γ-GYNR servent de facteurs importants affectant les propriétés de transport des jonctions moléculaires. Simultanément, le phénomène de scission de spin se produit après l'introduction de contrainte dans la nanojonction, impliquant que l'ingénierie par contrainte peut être un nouveau moyen de réguler le spin électronique. Notre travail peut fournir une base théorique pour la conception de dispositifs à base de graphyne à haute performance à l'avenir.

Introduction

La charge et le spin sont deux propriétés intrinsèques principales de l'électron [1-3]. La microélectronique traditionnelle se concentre souvent sur la caractéristique de charge de l'électron, indépendamment des états de spin sur l'électron. L'introduction du champ électrique [4, 5] pour réguler le transport des électrons dans les matériaux semi-conducteurs afin de réaliser le transport ou le traitement de l'information est devenue une méthode courante. Avec l'amélioration continue de la science et de la technologie, l'expérience de circuit intégré à grande échelle devient de plus en plus fréquente [6]. La haute densité de composants électroniques et la miniaturisation sont devenues un besoin urgent. Au cours des dernières décennies, les scientifiques ont commencé à explorer les caractéristiques de spin de l'électron dans les dispositifs moléculaires sur la spintronique [7, 8]. Le temps de relaxation du spin est relativement long, ce qui n'est pas facilement affecté par les défauts et impuretés du dispositif de spin, et peut être réalisé par une série de moyens, tels que champ électrique, champ magnétique, etc. [9]. Par conséquent, de nombreuses méthodes de modulation concernant les propriétés spintroniques des jonctions moléculaires sont devenues le centre de recherches intensives.

Comparé au dopage chimique [10-12] et au contrôle par champ électromagnétique [13, 14], l'ingénierie par contrainte [15-17] est considérée comme la technique la plus efficace et contrôlable pour les nanomatériaux. L'interaction entre le réseau et l'électron (spin, orbite, etc.) influence les caractéristiques électriques, magnétiques ou optiques du matériau induite par l'ingénierie par contrainte, ce qui peut conduire à l'émergence d'autres effets physiques ou chimiques uniques [18, 19]. De plus, la contrainte est inévitable dans le processus de préparation d'échantillons expérimentaux, qui peut être appliquée par différents canaux. Par exemple, le substrat n'est pas préparé de manière lisse [20], les paramètres de réseau de l'échantillon et du matériau de substrat ne correspondent pas [21], ou le gauchissement existe au bord des nanorubans [22], etc.

En outre, il a été rapporté que la contrainte a un effet évident sur la structure électronique des matériaux bidimensionnels (2D) [23, 24]. Lorsque la contrainte uniaxiale est appliquée, le déplacement du cône de Dirac du graphène peut être observé [25]. Et la contrainte uniaxiale dans une large gamme peut changer la bande interdite nulle du graphène [26]. En outre, des études récentes ont montré que l'ingénierie par contrainte est encore un moyen efficace d'améliorer les propriétés de transport des nanofils de silicium [27]. L'application de contrainte à une monocouche de nanoruban de phosphore noir peut également changer la direction de transport des porteurs, ce qui peut contrôler l'anisotropie de la mobilité des porteurs [28]. De plus, la contrainte peut influencer les caractéristiques de spin des semi-conducteurs. Un courant de polarisation de vallée peut être généré dans le graphène en ajoutant de la contrainte par rapport à une structure de bulle soulevée [29]. La convergence de bande induite par contrainte pourrait être une méthode efficace pour améliorer la performance thermoélectrique du phosphorène [30]. En outre, les propriétés optiques [31] et magnétiques [32] des nanojonctions peuvent également être induites et modulées par la contrainte. Ainsi, il n'est pas difficile de voir que la régulation des matériaux par l'ingénierie par contrainte est précieuse.

Ces dernières années, la science du carbone a largement affecté les domaines en développement des jonctions moléculaires [33-36]. En employant une réaction de couplage croisé, Li et al. [37] ont synthétisé avec succès un échantillon de graphdiyne sur la surface de cuivre. Depuis lors, le graphdiyne a attiré un grand intérêt de la part des chercheurs internationaux [38, 39]. Le graphyne est l'allotrope du graphène avec une structure de réseau planaire 2D [14, 40-45], qui est formé par la conjugaison de cycles benzéniques et la liaison C-C avec des liaisons acétyléniques. Comparé à la simple structure hybride orbitale sp² en couches du graphène [46], le graphyne possède des états hybrides sp et sp², déterminant que sa structure moléculaire unique est plus complexe. Il existe de nombreux membres appartenant à la famille du graphyne, tels que α-graphyne [40, 41], β-graphyne [47], γ-graphyne [42, 48, 49], α-2-graphyne [14], 6,6,12-graphyne [43], 14,14,14-graphyne [44], δ-graphyne [45], etc. Parmi ces structures existantes, le γ-graphyne ne possède pas de structure électronique de type cône de Dirac autour du niveau de Fermi, ce qui est très différent du graphène. Similaire aux nanorubans de graphène, le γ-graphyne peut également être découpé en nanorubans de γ-graphyne à bord zigzag et à bord fauteuil (AγGYN et ZγGYN). De nombreux travaux ont été menés sur les ZγGYN pour observer d'excellentes performances, telles que le filtrage de spin, la résistance différentielle négative. Cependant, l'étude de la contrainte mise en œuvre sur les ZγGYN entre électrodes d'or n'a pas été rapportée.

Motivés pour explorer les avantages de l'ingénierie par contrainte sur les ZγGYN, nous introduisons la contrainte dans les jonctions moléculaires basées sur les ZγGYN pour mener la recherche en utilisant des calculs de premiers principes. Dans cet article, nous nous concentrons d'abord sur les structures électroniques des ZγGYN dans différentes configurations magnétiques. L'observation a montré que le phénomène de scission de spin se produit après l'introduction de contrainte dans la jonction, ce qui implique que la contrainte peut être un moyen de manipuler le spin. De plus, les résultats sur les courants de spin des jonctions impliquent que la contrainte a une influence importante sur les propriétés de transport du dispositif dans une certaine mesure. Et nous constatons que l'ingénierie par contrainte peut améliorer le couplage entre l'électrode et la région de diffusion intermédiaire, ce qui élargit les canaux électroniques.

Modèles et Méthode

Dans la Fig. 1, trois jonctions moléculaires différentes ont été présentées comme M1, M2 et M3, respectivement. Les jonctions peuvent être divisées en trois parties : électrode gauche, région de diffusion et électrode droite. Ici, nous utilisons le nanofil d'or (Au) comme matériau d'électrode en raison de sa bonne ductilité et conductivité électrique. L'électrode Au est clivée sur la surface (111). Et la région de diffusion est composée de plusieurs unités ZγGYN répétées. Les atomes Au des électrodes et les atomes de carbone (C) dans la partie centrale sont connectés par des atomes de soufre. Pour l'expérience sur la jonction de graphène, il est montré que les nanorubans de graphène peuvent être taillés et découpés en de nombreuses structures comme dispositifs moléculaires en expérience en employant l'irradiation électronique énergétique à l'intérieur d'un microscope électronique à transmission (MET) [50]. Similaire au graphène, les dispositifs moléculaires basés sur les ZγGYN peuvent peut-être aussi être connectés de cette façon. Le M1 n'est pas introduit avec contrainte, et la région de diffusion est plate comme montré Fig. 1a. Le M2 apparaît courbé sur l'axe x avec une structure en U courbée qui le rend plus plat dans la Fig. 1b, ce qui résulte de la contrainte transversale. Pour le système M3, dont la structure est la plus complexe, possède une structure en S courbée. La longueur originale du ZγGYN dans la région de diffusion de M3 est deux fois plus grande que celle de M1. Ainsi, le ZγGYN avec l'effet de contrainte peut être plié dans la direction opposée des axes +x et -x, le faisant présenter une structure en S courbée dans la Fig. 1c. Les vues latérales de M1-M3 dans la Fig. 1e, f correspondent aux vues principales pour les parties de diffusion dans la Fig. 1a-c. Les jonctions détaillées peuvent être vues dans les images suivantes.

Schéma des modèles de jonction moléculaire affichés comme a M1, b M2 et c M3, dont la région de diffusion est plate, courbée (forme U) et doublement courbée (forme S), respectivement. Le rectangle pointillé bleu dans le panneau a désigne la cellule unitaire répétée du ZγGYNR, dont la constante de réseau est 12,297 Å. Pour la clarté, la vue latérale dans la région de diffusion pour d M1, e M2 et f M3 correspondant à a-c a également été affichée. L/R représente l'électrode gauche/droite

Nous optimisons d'abord les cellules unitaires conçues et les structures moléculaires en implémentant le calcul de la théorie de la fonctionnelle de la densité dans le paquet Atomistix ToolKit [51, 52]. Selon les résultats d'optimisation, la constante de réseau de la cellule unitaire est d'environ 12,297 Å dans la Fig. 1a, et la longueur de la région de diffusion pour M1-M3 est d'environ 36,891 Å, 35,473 Å et 70,559 Å dans la Fig. 1a-c. La longueur de liaison entre l'atome d'or et l'atome de soufre est de 2,38 Å, et celle entre l'atome de soufre et l'atome de carbone est de 1,84 Å, 1,62 Å et 1,92 Å pour M1-M3, respectivement. Les paramètres computationnels détaillés ont été définis comme suit. Le potentiel d'échange-corrélation est employé comme l'approximation du gradient généralisé avec la fonctionnelle de Perdew-Burke-Ernzerhof [53]. L'énergie de coupure de maillage pour les potentiels électrostatiques est de 150 Ry, et la température pour la fonction de Fermi est fixée à 300 K. La force sur chaque atome est inférieure à 0,02 eV/Å. De plus, un maillage Monkhorst-Pack de 1 × 1 × 100 est choisi, et le critère de convergence de la densité électronique est de 10⁻⁵ eV en énergie totale. En outre, afin d'éviter l'interaction entre les images périodiques, une épaisseur de couche de vide d'au moins 20 Å est définie dans nos calculs. Le spectre de transmission en fonction de l'énergie (E) et de la tension de polarisation (V) est défini comme

$$T_{\sigma } (E,V_{{\text{b}}} ) = Tr\left[ {\Gamma_{{\text{L}}} \left( E \right)G_{\sigma }^{{\text{R}}} \left( E \right)\Gamma_{{\text{R}}} (E)G_{\sigma }^{{\text{A}}} (E)} \right],$$

où \(G^{{{\text{R}}({\text{A}})}}\) est la fonction de Green retardée (avancée) de la zone de diffusion centrale, \(\Gamma_{{\text{L(R)}}}\) est la matrice de couplage de l'électrode gauche (droite) et σ = ± 1 désigne le spin haut/bas de l'électron. Le courant de transport de spin est calculé en utilisant la formule de Landauer-Büttiker [54, 55]

$$I_{\sigma } \left( {V_{{\text{b}}} } \right) = \frac{e}{h}\int {T_{\sigma } \left( {E,V_{{\text{b}}} } \right)} \left[ {f_{L} \left( {E - \mu_{{\text{L}}} } \right) - f_{{\text{R}}} \left( {E - \mu_{{\text{R}}} } \right)} \right]{\text{d}}E,$$

où \(\mu_{{\text{L(R)}}}\) et \(f_{{\text{L(R)}}}\) sont le potentiel électrochimique et la fonction de distribution de Fermi correspondante de l'électrode gauche/droite, respectivement. La densité d'états du dispositif (DDOS) peut être calculée par \(D\left( E \right) = - \frac{1}{\pi }{\text{Im}} G^{{\text{R}}} (E)\).

Résultats et Discussions

Les structures de bande des cellules unitaires de γ-graphyne zigzag ont été tracées dans les états non-magnétique (NM), ferromagnétique (FM) et anti-ferromagnétique (AFM), comme affichées Fig. 2a-c, respectivement. Dans le processus de calcul, le magnétisme des atomes de carbone attachés au bord supérieur et au bord inférieur est tous réglés dans la même direction, approchant l'état FM ; le réglage de l'état AFM est opposé. On peut voir que le ZγGYNR est métallique dans l'état NM, en ce que les bandes d'énergie traversent le niveau de Fermi dans la Fig. 2a. Similaire au NM, le ZγGYNR dans l'état FM est aussi métallique, mais une scission de spin évidente peut être observée. La bande d'énergie dans la direction spin-haut est décalée vers le bas dans la Fig. 2b, tandis que la bande spin-bas est décalée vers le haut. Cependant, lorsque le ZγGYNR est réglé dans l'état AFM, la structure de bande présente un minuscule gap de bande de 0,55 eV qui en fait un semi-conducteur dans la Fig. 2c. De plus, les énergies totales correspondantes des états ont également été calculées pour M1-M3, respectivement. Les résultats relatifs sont affichés comme suit : L'énergie de la cellule unitaire ZγGYNR dans l'état NM est la plus élevée à -3524,42090 eV, et celle dans l'état AFM est la plus basse à -3524,49299 eV. La différence d'énergie entre l'énergie la plus élevée et la plus basse est d'environ 0,07 eV. Par conséquent, selon les données de toutes les énergies, nous pouvons tirer la conclusion que l'état AFM est l'état fondamental du ZγGYNR. L'état FM du ZγGYNR peut induire la polarisation de spin du nanoruban, et il serait appliqué dans le domaine de la spintronique. Dans la suite, le mécanisme de transport profond pour les trois jonctions a été expliqué.

Structures de bande pour le ZγGYNR montrées dans les états a NM, b FM, et c AFM, respectivement. Le niveau de Fermi a été pris comme zéro

Premièrement, nous traçons les spectres de transmission des trois jonctions à polarisation nulle dans la Fig. 3. Il y a de nombreux pics aigus pulsés du spectre de transmission et un minuscule gap de bande près du niveau de Fermi dans la Fig. 3a, suggérant que M1 est un semi-conducteur. Ainsi, sous l'effet d'une tension appropriée, les électrons peuvent aller de l'électrode gauche à droite puisque la liaison C=C ou C≡C formée entre les atomes de carbone fournit un canal de conductance pour le transport électronique. Pour le dispositif contraint de M2 dans la Fig. 3b, son spectre de transmission n'est pas exactement le même que celui de M1. Il y a encore beaucoup de pics de transmission se déplaçant autour du niveau de Fermi. En d'autres termes, les pics de transmission de M2 avec l'effet de contrainte deviennent plus larges que ceux de M1. De plus, les pics de transmission semblent tous se rapprocher du niveau de Fermi. Ce phénomène provient de l'effet de la contrainte sur la région de diffusion de M2, qui conduit à l'amélioration du couplage entre les électrodes Au et le ZγGYNR intermédiaire, rendant les canaux de transmission plus larges que celui de M1.

Spectres de transmission spin-dépendants à polarisation nulle affichés pour a M1, b M2 et c M3, respectivement. Les coefficients de transmission spin-haut et -bas ont été définis comme valeurs positives (noir) et négatives (rouge). Pendant ce temps, les distributions du hamiltonien auto-cohérent projeté moléculaire ont été notées ici

En outre, dans le cas de M3, comme montré Fig. 3c, la caractéristique la plus évidente est la scission de spin dont les pics de transmission spin-haut (ligne noire continue) et spin-bas (ligne rouge continue) ne sont plus dégénérés. De plus, le pic de transmission de M3 est toujours aussi aigu que celui de M1, mais il devient plus dense également. Les pics de transmission spin-haut se déplacent vers le niveau de Fermi, mais le spectre de transmission spin-bas affiche un grand gap de transmission dans la Fig. 3c, résultant en ce que M3 apparaît comme spin-séparé. Cela peut être expliqué par la combinaison à la fois de la forme en S de M3 et de l'effet de contrainte. La contrainte sous forme de S a changé la distribution de charge de M3 et a brisé le dipôle électrique original, résultant en ce que la jonction de M3 présente un comportement magnétique et ainsi le phénomène de scission de spin peut être observé ici. Évidemment, le ZγGYNR pour M3 est deux fois plus long que celui de M1, rendant l'interaction entre les électrodes et la région de diffusion plus faible que M2. Cependant, en raison de la structure asymétrique en S, le ZγGYNR n'est plus dans le même plan, ce qui pourrait changer les composantes hybrides sp et sp² pour le γ-graphyne. Donc, M3 est un modèle plus parfait pour concevoir une nouvelle jonction moléculaire.

DLDOS à l'énergie de -0,02 eV affichés comme a M1 et b M2, respectivement. La valeur isovalue est prise à 0,01 Å⁻³·eV⁻¹. c L'isosurface de densité de spin de M3 a également été affichée, où les couleurs rouge et bleu représentent les composantes spin-haut et -bas, respectivement. La valeur isovalue est prise à 0,015 Å⁻³·eV⁻¹

En comparant soigneusement les détails des pics de transmission dans la Fig. 3a, b, il est d'une grande importance de constater que M1 n'a pas de pic de transmission, et M2 a un pic très aigu à l'énergie de -0,02 eV. Pour comprendre profondément la différence entre M1 et M2, nous dessinons la densité d'états locale du dispositif (DLDOS) à -0,02 eV, comme montré Fig. 4a, b. Pour M1 dans la Fig. 4a, il est à noter que les électrons sont principalement localisés aux électrodes d'or et le nuage électronique se distribue moins dans la zone de ZγGYNR. Par conséquent, il y a moins de canaux de transmission pour le transport de charge pour M1. Mais pour M2, les électrons se distribuent densément dans les électrodes et la zone de diffusion de ZγGYNR à travers tout le ruban, indiquant que de riches canaux de transmission sont fournis pour le transport électronique, donc les spectres de transmission de M2 paraissent plus larges que M1 autour du niveau de Fermi. Ce résultat implique que la jonction moléculaire de M2 avec contrôle de contrainte aurait de meilleures propriétés de transport, ce qui sera discuté plus tard.

DDOS affichés comme a M1, b M2 et c M3, respectivement. d est la densité d'états du dispositif projetée (PDDOS) pour M3. "Up-s" et "Dn-s" représentent la PDDOS orbitale s- en direction spin-haut et -bas, "Up-p" et "Dn-p" représentent la PDDOS orbitale p- en direction spin-haut et -bas, respectivement

Comme on peut le voir d'après les spectres de transmission et le DDOS, le phénomène de scission de spin de M3 peut également être observé dans la Fig. 5c, suggérant que M3 avec une longue chaîne moléculaire de ZγGYNR est magnétique. Afin de donner une compréhension intuitive sur le magnétisme de M3, la distribution de densité de spin est tracée dans la Fig. 4c, où les couleurs rouge et bleu représentent les composantes spin-haut et spin-bas, respectivement. Il est notable de voir que les moments magnétiques atomiques sont principalement localisés au centre du nanoruban et montrent une tendance à s'affaiblir progressivement du centre vers les bords dans la Fig. 4c. Similaire aux nanorubans de graphène zigzag, les ZγGYNR sont connus pour être magnétiques [56]. Cependant, en raison de la présence de contrainte, le couplage entre les électrodes et la région centrale conduit à des changements de la distribution magnétique originale. Ainsi, le magnétisme des atomes les plus proches de l'électrode disparaît tandis que le magnétisme de la région centrale la plus éloignée de l'électrode reste. Pour déterminer quels orbitaux sont responsables de la majeure partie du magnétisme, nous traçons le PDDOS de M3 dans la Fig. 5d. Il est clair du PDDOS que les électrons de l'orbitale s- ont peu de contribution au magnétisme de M3, car ils tendent vers une valeur nulle au milieu de la Fig. 5d. C'est-à-dire que le magnétisme de M3 dépend principalement des électrons de l'orbitale p- puisque la forme et la position des pics sont hautement cohérentes avec le DDOS dans la Fig. 5c. Par conséquent, la contribution des électrons externes est bien plus grande que celle des électrons internes dans le transport de charge pour M3. Afin d'afficher les propriétés de transport pour M1-M3, les caractéristiques courant-tension (I-V) ont été étudiées dans la suite. Le mécanisme interne relatif est révélé pour vérifier la prédiction précédente.

a Courbes I-V spin-dépendantes calculées en fonction de la polarisation appliquée pour M1, M2 et M3. L'encart (a') montre les courants totaux calculés pour chaque dispositif. b Spectres de transmission spin-dépendants pour M3 à la polarisation -0,04 V. La zone ombrée entre les lignes pointillées roses est la région d'énergie contribuant au courant, c'est-à-dire la fenêtre de polarisation (La zone ombrée bleue et verte sur les côtés droit et gauche représentent le spin haut et spin bas, respectivement.)

Pour explorer davantage les mécanismes correspondants des performances différentes pour tous les systèmes, nous calculons les courbes I-V pour les M1-M3 proposés, comme montré Fig. 6a. La Figure 6a est les courbes I-V spin-dépendantes calculées en fonction de la polarisation appliquée pour chaque dispositif et l'encart Fig. 6a' montre les courants totaux calculés. Avec l'augmentation de la plage de tension de -0,6 à 0,6 V, la courbe de courant se comporte symétriquement sous les plages de tension de polarisation positive et négative comme montré Fig. 6a. Il est à noter que les courants de M2 et M3 sont évidemment plus grands que celui de M1, ce qui démontre que la contrainte a un certain effet sur le transport de charge. L'amplitude du courant pour M1 sans contrainte est la plus petite des trois jonctions. Elle augmente lentement à mesure que la tension de polarisation augmente. De plus, il est évidemment vu que le courant pour M2 avec la plus grande pente montre une augmentation rapide avec l'augmentation de la tension de polarisation. En particulier, le courant de M2 est presque trois fois plus grand que celui de M1 à la même tension de polarisation. En revanche, le courant pour M3 avec structure en S courbée est modéré entre M1 et M2, ce qui montre un comportement conducteur plus faible que M2 mais plus fort que M1.

En outre, le phénomène de scission de spin peut également être trouvé à partir du courant pour M3 dans la Fig. 6a. La courbe I-V est assez cohérente avec les spectres de transmission et DDOS mentionnés ci-dessus. Il n'y a pas de doute que la contrainte rend les molécules plus dans le même plan, endommageant la liaison π- conjuguée délocalisée dans le ZγGYNR. Cependant, il y a un autre aspect à considérer, en raison de l'effet de compression, le couplage entre l'électrode et la région de diffusion est amélioré, donc finalement le canal électronique s'élargit et le courant augmente. Ainsi, le courant pour M3 est également affecté par la contrainte, mais pas autant que pour M2. Les raisons suivantes peuvent l'expliquer. La longueur de la région de diffusion réduit le couplage entre les électrodes Au et le ZγGYNR dans une certaine mesure, rendant le courant de M3 seulement plus grand que M1 mais plus petit que M2. L'effet de contrainte et la longueur du ZγGYNR déterminent ensemble l'intensité du courant de M3. Donc, nous pouvons voir que le courant spin-dépendant apparaît pour M3 dans la Fig. 6a. Cela correspond également à la Fig. 5c. Bien que tous les résultats de calcul ci-dessus montrent que M3 avec contrainte a un phénomène de scission de spin, il n'est en effet pas très significatif. Pour la modulation de spin, il peut y avoir d'autres moyens plus efficaces. En fait, d'autres méthodes, telles que le champ électrique [57, 58], les modifications de bord [59] et le dopage [60] peuvent également induire la polarisation de spin et améliorer la scission de spin dans de nombreux nanodispositifs basés sur des matériaux bidimensionnels.

D'après les résultats, nous savons que M3 présente un phénomène de scission de spin, et il n'est pas difficile de constater que lorsque la tension de polarisation est -0,4 V, la différence dans la valeur du courant du spin haut et spin bas |I_Up – _Dn| pour M3 est la plus grande, ce qui peut être vu à partir des lignes continues bleue et verte dans la Fig. 6a. À cette fin, nous traçons les spectres de transmission de M3 à -0,4 biais dans la Fig. 6b, dans laquelle les lignes continues bleue et verte représentent les composantes spin-haut et spin-bas, respectivement. Nous pouvons voir que la zone de transmission de la partie verte dans la fenêtre de polarisation est plus grande que celle de la bleue, résultant en ce que le courant correspondant du spin-bas est plus grand que le spin-haut à la même tension de polarisation de -0,4 V.

HOMO pour a M1 et b M2 en direction spin-haut ; c-f Distribution spatiale des HOMO et LUMO pour M3 dans différentes directions de spin

En ce qui concerne le spectre de transmission dans la Fig. 3b, nous savons que le pic de transmission de M2 près du niveau de Fermi apparaît à -0,02 eV, donc les orbites moléculaires frontières jouent un rôle majeur dans le transport de charge. De plus, les résultats de calcul précédents montrent que les courants de M1 et M2 sont spin-indépendants, donc les distributions spatiales du hamiltonien auto-cohérent projeté moléculaire (MPSH) en direction spin-bas pour M1 et M2 sont ignorées ici. La distribution spatiale des orbites moléculaires les plus occupées (HOMO) pour M1 dans la Fig. 7a est plus faible que celle pour M2 dans la Fig. 7b. On peut voir que l'HOMO de M2 sont bien délocalisées à travers toute la région de diffusion, résultant en ce qu'un courant le plus grand de M2 se produit ici. Dans le cas de M3, l'HOMO spin-haut se distribue sur les deux côtés du ZγGYNR dans la Fig. 7c, tandis que les orbites moléculaires les moins occupées (LUMO) sont principalement localisées dans la zone centrale dans la Fig. 7d. Au contraire, en raison du magnétisme du ZγGYNR contraint, la fonction d'onde de l'HOMO en direction spin-bas est localisée dans la région centrale dans la Fig. 7e, mais la distribution du LUMO dans la Fig. 7f est similaire à celle de l'HOMO en direction spin-haut. La distribution spatiale du MPSH est relativement localisée dans une certaine région, indiquant un courant plus petit pour M3. En d'autres termes, l'interaction des orbites moléculaires dépend de la combinaison entre l'interaction atomique complexe et flexible et l'effet externe.

Conclusions

En résumé, les structures électroniques et les propriétés de transport des jonctions contraintes basées sur les ZγGYNR ont été étudiées et analysées. Nos résultats montrent que l'état AFM du ZγGYNR conçu est l'état fondamental, et la structure de bande dans l'état FM présente une scission de spin. De plus, la contrainte a un effet vital sur les propriétés de transport de la jonction moléculaire. À la même longueur, la contrainte améliore grandement le couplage orbital entre les électrodes Au et le ZγGYNR. En conséquence, les canaux électroniques de M2 sont élargis, ainsi le comportement de transport électronique dans M2 est bien plus grand que celui dans M1. De plus, la longueur et la direction du ZγGYNR jouent encore une certaine influence sur les caractéristiques de transport de la jonction. Spécifiquement, le couplage entre les électrodes Au et le ZγGYNR est affaibli en raison de l'augmentation de la longueur, donc le courant de M3 est plus petit que celui de M2. En outre, la distribution magnétique de M3 entraîne un phénomène évident de scission de spin. Les mécanismes correspondants des propriétés de transport sont discutés en termes de spectres de transmission, de LDDOS, etc. Nos résultats peuvent fournir de nouvelles idées pour la prochaine génération de dispositifs électroniques flexibles à l'avenir.

Disponibilité des données et matériaux

La conception des jonctions moléculaires et les calculs computationnels ont été réalisés par le paquet Atomistix ToolKit.

Abréviations

γ-GYNR :

Nanorubans de γ-graphyne

2D :

Bidimensionnel

NM :

Non-magnétique

FM :

Ferromagnétique

AFM :

Anti-ferromagnétique

DDOS :

Densité d'états du dispositif

DLDOS :

Densité d'états locale du dispositif

PDDOS :

Densité d'états du dispositif projetée

MPSH :

Hamiltonien auto-cohérent projeté moléculaire

HOMO :

Orbitales moléculaires les plus occupées

LUMO :

Orbitales moléculaires les moins occupées

Up :

Spin-haut

Dn :

Spin-bas