Photodétecteur UV-Visible ultra-haute performance : Hétérostructure ZnO-QD/Monocouche MoS₂

Résumé

La monocouche MoS₂ a montré d'excellentes propriétés de photoréponse, mais ses applications prometteuses dans la photodétection haute sensibilité souffrent de l'adsorption limitée par l'épaisseur atomique et la sélectivité spectrale limitée par le gap de bande. Ici, nous avons mené des investigations sur des photodétecteurs basés sur monocouche MoS₂ avec et sans décoration de points quantiques ZnO (ZnO-QDs) pour comparaison. Comparé aux photodétecteurs monocouche MoS₂, le dispositif hybride monocouche ZnO-QDs/MoS₂ exhibe une vitesse de réponse plus rapide (1,5 s et 1,1 s, respectivement), une gamme de photoréponse à large bande étendue (UV profond-visible), et une photoréponse amplifiée dans le spectre visible, comme une responsivité plus haute que 0,084 A/W et une détectivité plus grande de 1,05 × 10¹¹ Jones, ce qui résulte de l'injection considérable de porteurs depuis ZnO-QDs vers MoS₂ due à la formation d'hétérostructure de type I existant à l'interface de contact entre eux.

Points Forts

1. La monocouche MoS₂ a montré d'excellentes propriétés de photoréponse.
2. Le dispositif hybride ZnO-QDs/MoS₂ exhibe une vitesse de réponse plus rapide, une gamme de photoréponse à large bande étendue et une photoréponse amplifiée dans le spectre visible.
3. Hétérostructure de type I existant à l'interface de contact de ZnO-QDs/MoS₂.

Introduction

Les photodétecteurs à large bande sont des composants importants des systèmes optoélectroniques, communication optique, surveillance environnementale, etc. Spécialement, les photodétecteurs UV-visible, un des photodétecteurs à large bande importants, ont été utilisés dans les systèmes d'imagerie biomédicale, astronomie ultraviolette, commutateurs à large spectre, stockage de mémoire, etc. Par conséquent, il est très nécessaire de fabriquer divers matériaux avec une photoréponse hautement efficace dans cette région à large bande. Comme un des dichalcogénures de métaux de transition (TMD) les plus étudiés, le disulfure de molybdène 2D (MoS₂) a présenté un potentiel exceptionnel pour construire divers dispositifs électroniques et optoélectroniques due à la dimensionalité réduite, haute mobilité de porteurs, fort confinement électron-trou, et haute sensibilité à la lumière. Cependant, à cause du gap de bande plus étroit de 1,8 eV pour la monocouche, MoS₂ exhibe généralement une excellente absorption de lumière dans la région verte plutôt que la gamme UV-visible. Afin d'atteindre cette gamme de photoréponse à large bande, une des solutions les plus efficaces est la construction d'hétérojonction avec d'autres semi-conducteurs possédant un gap de bande plus large, qui peut non seulement étendre la gamme de réponse à la région UV depuis la gamme visible mais aussi injecter des porteurs photo-excités afin d'améliorer grandement le gain photo.

L'hétérojonction de type II est le type le plus largement étudié des photodétecteurs basés sur matériaux bidimensionnels, dans laquelle les champs électriques intégrés peuvent séparer les porteurs efficacement et ainsi améliorer le photocourant, mais le temps de recombinaison des porteurs est aussi prolongé, menant à un temps de réponse lent. En comparaison, la structure de bande d'énergie d'hétérojonction de type I permet aux charges d'injecter depuis un matériau à gap de bande plus large vers un autre matériau à gap de bande plus étroit ce qui mène à l'accumulation de charges dans le matériau à gap de bande plus étroit. De plus, les charges confinées à l'intérieur du matériel peuvent augmenter l'efficacité de recombinaison des porteurs de sorte que les dispositifs basés dessus auront un temps de réponse plus rapide. En raison des mérites ci-dessus, une attention considérable a été portée à l'hétérojonction de type I, spécialement l'hétérojonction formée entre les QDs et les matériaux en couches. Ces architectures hybrides 2D-0D ont récemment été mises au point pour leur haute performance comme photodétecteurs car cette structure booste l'amélioration de l'absorption de lumière, facilite la réglabilité du gap de bande, diminue le temps de réponse et de décroissance, et promeut la concentration de charges photo-excitée induite par l'hétérojonction de type I formée entre les QDs et les matériaux en couches.

Parmi plusieurs semi-conducteurs à gap de bande large, l'oxyde de zinc (ZnO) a été un matériau bien établi pour la photodétection UV due à son gap de bande large (3,37 eV), haute énergie de liaison d'exciton (60 meV), et temps de commutation rapide sous illumination par lumière UV. Récemment, les ZnO-QDs ont été largement appliqués en optoélectronique en raison de propriétés optiques uniques, grand rapport surface/volume, et gap de bande optique réglable. De plus, le tunnel quantique combinant avec les états de piégeage de charges se produit sur la surface des ZnO-QDs en vertu des porteurs de charge étant confinés dans les trois directions. Donc, il est très crucial de présenter une hétérostructure hybride de type I basée sur MoS₂ 2D et ZnO-QDs afin de réaliser l'excellente photoréponse UV-visible à large bande avec haute absorption photo, responsivité, détectivité, EQE, ratio courant marche/arrêt, etc.

Ici, nous rapportons un photodétecteur basé sur une structure hybride monocouche ZnO-QDs/MoS₂ fabriquée dans un processus simple. En raison de l'hétérojonction de type I formée entre la monocouche MoS₂ et les ZnO-QDs, le dispositif exhibe une vitesse de réponse rapide, une gamme de photoréponse à large bande étendue (UV profond-visible), une absorption photo amplifiée, photoréponse, et détectivité. Il est aussi notable que la responsivité atteint aussi haut que 0,084 A/W sous lumière 405 nm à densité de puissance (PD) de 0,073 mW/cm², ce qui est comparable avec celle de la photodétection hybride à la même longueur d'onde. Ainsi, notre étude peut fournir une méthode pour améliorer la performance des photodétecteurs et étendre les blocs de construction pour les dispositifs optoélectroniques haute performance.

Section Méthode

Croissance de MoS₂ Monocouche Triangulaire

Le trioxyde de molybdène (MoO₃, 99,99%) et le soufre (S, 99,5%) ont été utilisés pour synthétiser des flocons MoS₂ triangulaires hautement cristallins sur saphirs par procédure de dépôt chimique en phase vapeur (CVD). Comme substrats, les saphirs étaient bien nettoyés dans l'acétone, l'alcool, et l'eau déionisée avec sonication pendant 10 min, respectivement. Et puis, ils étaient alignés serrés et placés au-dessus d'un bateau d'alumine qui contenait 3 mg poudres MoO₃, et le bateau était placé dans le tube de quartz et localisé dans la région haute température du four. Subséquemment, un autre bateau contenant 120 mg poudres de soufre (S) était placé dans le tube de quartz aussi et localisé dans la région basse température du four. Avant la croissance, le tube était évacué par pompe à vide et purgé avec de l'argon (Ar) pur (99,999%) pour plusieurs fois afin d'éliminer l'oxygène et l'eau dans le tube. Ensuite, la température de la poudre MoO₃ montait à 400 °C et gardait cette température pendant 10 min, et puis montait à 780 °C. Quand elle atteignait 650 °C, la température des poudres S montait à 150 °C dans 5 min. Ensuite, les régions haute et basse température restaient aux températures ultimes pendant 5 et 15 min, respectivement, et le tube était flushé avec gaz argon avec un débit de 10 sccm. Après que le four était refroidi à température ambiante, nous avons obtenu les échantillons cultivés sur les substrats.

Synthèse des Points Quantiques ZnO

Les points quantiques ZnO ont été synthétisés par la méthode sol-gel sous température ambiante. Un total de 0,878 g d'acétate de zinc dihydraté (Zn(Ac)₂·2H₂O) a été ajouté dans 80 ml triéthylène glycol (TEG) dans un flacon conique et agité vigoureusement ; 0,252 g d'hydroxyde de lithium monohydraté (LiOH·H₂O) a été alors graduellement ajouté dans la solution. Après avoir été agité pendant plus de 5 h, la solution est devenue claire et une fluorescence verte pouvait être observée sous illumination d'excitation UV. Si la solution était agitée pendant 24 h, elle exhibait une fluorescence bien plus forte. Ensuite, le flacon était scellé et soniqué dans l'eau glacée pendant 30 min. Et puis, l'acétate d'éthyle a été ajouté dans le flacon jusqu'à l'apparition de précipités. Finalement, les échantillons de points quantiques ZnO en poudre étaient collectés par centrifugation des précipités, lavés par acétone trois fois pour éliminer les précurseurs non réactifs, chauffés à 70 °C pendant 6 h, et dispersés dans l'éthanol pendant 1 h.

Fabrication du Dispositif ZnO-QDs/Monocouche MoS₂

La photolithographie conventionnelle a été utilisée pour fabriquer directement des électrodes Au/Ti sur la monocouche MoS₂ cultivée sur les substrats saphir pour construire les dispositifs. Le photorésistif positif était enduit par centrifugation sur saphir à 4000 tr/min pendant 1 min et cuit à 90 °C pendant 1 min. Et puis, les motifs d'électrodes étaient faits sur la monocouche MoS₂ par système de photolithographie. Ensuite, le film Ti (5 nm) et le film Au (50 nm) étaient déposés sur le substrat l'un après l'autre par évaporation thermique et suivi par le lift-off dans l'acétone pour éliminer les films Ti et Au qui adhérèrent au photorésistif de sorte que les électrodes se formaient. Après ça, les dispositifs étaient recuits à 200 °C pendant 2 h avec un flux d'Ar (100 sccm) pour éliminer les résidus de sorte à former un meilleur contact entre MoS₂ et électrodes. Finalement, les ZnO-QDs étaient dispersés dans une solution d'éthanol (2 mg/ml) et une goutte unique était déposée et centrifugée sur le dispositif MoS₂ à 1000 tr/min pendant 60 s avant cuisson à 70 °C pendant 10 min ; ce processus étant répété 3 fois pour assurer que la surface MoS₂ était couverte par assez de ZnO-QDs.

Caractérisation

Les images optiques étaient prises par Motic BA310Met pour vérifier la morphologie du MoS₂ cultivé. Les données de hauteur de microscope à force atomique (AFM) étaient enregistrées par Bruker Dimension FastScan. Le mapping Raman, les spectres Raman, et la photoluminescence (PL) étaient enregistrés sur un système Raman (InVia-Reflex) avec un laser d'excitation 532 nm sous conditions ambiantes. La diffraction des rayons X (DRX) pour la structure cristalline des échantillons de poudre ZnO était mesurée à une vitesse de 8° min⁻¹ en utilisant un diffractomètre D8 Advance in situ. Le microscope électronique en transmission (MET) et la microscopie électronique en transmission à haute résolution (HRTEM) étaient examinés par instrument FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). Les solutions d'échantillons (2 mg/ml) étaient déposées sur grilles de cuivre recouvertes de carbone et mises dans un four de séchage sous vide pour sécher à 70 °C pendant la nuit. Les spectres de réflectance diffuse et d'absorption UV-Vis étaient obtenus par spectrophotomètre (Lambda950, PerkinElmer).

Caractérisation de la Performance Photoélectrique

Notre dispositif était testé dans une boîte scellée pour prévenir la perturbation électromagnétique. Les lumières DUV à visible étaient générées par lasers (VIASHO). Le spot lumineux avec diamètre de 0,7 cm était irradié perpendiculairement sur le dispositif pour assurer que le dispositif était pleinement irradié. L'intensité de puissance lumineuse était mesurée par un mètre d'énergie de puissance (Thorlabs PM100D) avec une tête de puissance silicium (Thorlabs S120VC). Toutes les mesures photoélectriques étaient effectuées par un sourcemeter (Keithley 2636B).

Résultats et Discussion

Morphologie et Structure du Photodétecteur ZnO-QDs/Monocouche MoS₂

L'enduction par centrifugation de solution ZnO-QDs a été adoptée pour fabriquer le dispositif ZnO-QDs/MoS₂, comme montré en Fig. 1a. La Fig. 1b montre l'image optique des flocons monocouche MoS₂ avec longueur de côté moyenne de 25 μm. L'image AFM en Fig. 1c montre l'épaisseur des flocons MoS₂ est ~ 0,8 nm, indiquant que ces flocons MoS₂ de forme triangulaire sont monocouche. De plus, deux modes Raman actifs localisés à 384,24 cm⁻¹ et 403,18 cm⁻¹ montrés dans les spectres Raman en Fig. 1d correspondent au mode dans le plan E¹₂g et hors plan A₁g, respectivement. La différence des deux pics est 18,94 cm⁻¹. Ensuite, dans le spectre PL montré en Fig. 1e, il y a un pic localisé à 1,84 eV. Les deux résultats sont des caractéristiques distinctives de la monocouche MoS₂. Le mapping Raman correspondant montré en Fig. 1f indiquant que le flocon MoS₂ a une épaisseur uniforme.

Les ZnO-QDs peuvent émettre de la lumière due à l'effet d'émission spontanée, qui a été observé dans notre expérience, comme montré en Fig. 2b. La Fig. 2b démontre les diagrammes DRX des ZnO-QDs en poudre qui sont en accord avec la carte JCPDS no. 36-1451 et aucun autre pic n'est observé, ce qui non seulement vérifie l'existence de ZnO mais aussi signifie que les précurseurs ont été complètement éliminés par l'acétone. Les diagrammes DRX des matériaux QDs tendent à avoir une largeur à mi-hauteur (FWHM) plus large comparée aux matériaux massifs ou en poudre, ce qui est aussi observé dans nos poudres ZnO fabriquées. Afin d'assurer la taille moyenne et la distribution des ZnO-QDs dispersés dans l'éthanol, MET et HRTEM sont utilisés ; les images correspondantes des ZnO-QDs sont montrées en Fig. 2c et d. La taille moyenne des ZnO-QDs est 4,3 ± 1,87 nm ; ce résultat est obtenu par analyse statistique MET de plus de 100 ZnO-QDs. De l'image HRTEM en Fig. 2d, on trouve que les ZnO-QDs ont une haute qualité cristalline avec un espacement de réseau de 0,28 nm, qui correspond au plan (100) de ZnO cristallin.

Performance Optoélectronique des Photodétecteurs ZnO-QDs/Monocouche MoS₂

Les caractéristiques courant vs tension de biais (I-V) des dispositifs ZnO-QDs/MoS₂ dans l'obscurité et sous illumination lumineuse (532 nm) sont montrées en Fig. 3a, et l'encart est les caractéristiques I-V à grossissement plus haut localisées à tension négative. Le ratio marche/arrêt le plus haut a été mesuré à environ 100 à une tension de 0,5 V. La surface effective du dispositif est 185,71 μm² et la PD du laser varie de 1,97 à 24,08 mW/cm². En raison des contacts Schottky entre la monocouche MoS₂ et les électrodes, les courbes I-V sont asymétriques. Les avantages de la barrière Schottky localisée aux zones de contact sont que la barrière Schottky peut non seulement séparer les paires électron-trou photogénérées en un temps plus court mais aussi réduire le taux de recombinaison électron-trou de sorte à être bénéfique pour atteindre un photocourant haut et une vitesse de réponse rapide. Comme PD augmentait, le photocourant augmentait significativement quand le dispositif était appliqué avec tension positive, ainsi toutes les mesures supplémentaires étaient effectuées à V_ds = 1 V.

La responsivité est un des paramètres cruciaux des photodétecteurs, qui est définie par R_λ = I_ph/PS, où P est la PD lumineuse, et S est la surface effective du photosensible. Nous présentons une carte de responsivité 3D du dispositif ZnO-QDs/MoS₂ en Fig. 3b, qui reflète l'impact de différents V_ds et PD sur la responsivité. Pour découvrir les différences de performance entre le dispositif pur et le dispositif décoré ZnO-QDs, nous avons mesuré et comparé le photocourant (I_ph = I_light − I_dark) tracé par points rouges et la responsivité (R_λ) tracée par points verts, sous illumination de laser 405 nm avec V_ds = 1 V, comme montré en Fig. 3c. Le photocourant est ajusté par I_ph ∼ P^α, où P est la PD lumineuse et α représente l'indice de la loi de puissance. En ajustant les photocourants mesurés, la valeur de α = 0,8 pour le MoS₂ pur et α = 0,84 pour ZnO-QDs/MoS₂ sont atteintes. Ici, le α calculé proche de 1 implique qu'il y a moins de porteurs photo-excités perdus due à la recombinaison. Le dispositif pur a un photocourant maximum de 0,168 nA sous PD laser de 24,08 mW/cm² et exhibe une responsivité de 0,028 A/W sous PD laser plus bas de 0,073 mW/cm². Avec la même PD, le dispositif ZnO-QDs/MoS₂ montre un photocourant plus haut de 0,667 nA et une responsivité de 0,084 A/W. Ce résultat révèle que le photocourant des dispositifs monocouche MoS₂ peut être significativement amélioré par décoration de ZnO-QDs. De plus, deux paramètres importants en photodétection, l'efficacité quantique externe (EQE) et la détectivité (D*), étaient aussi calculés pour comparaison supplémentaire. L'EQE est le rapport des électrons photogénérés qui sont collectés à l'extérieur du dispositif au nombre de photons incidents, exprimé comme EQE = hcR_λ/λe, où h est la constante de Planck, c est la vitesse de la lumière, λ est la longueur d'onde de la lumière d'excitation, et e est la charge électronique élémentaire. Quant à D*, il peut quantifier la sensibilité du photodétecteur et est défini comme D* = R_λ S¹/²/(2eI_dark)¹/² si on assume que I_dark contribue au bruit majeur. Comme montré en Fig. 3d, le dispositif pur exhibe un EQE maximum (rouge) et D* (vert), correspondant à 8,5% et 3,84 × 10¹⁰ Jones, respectivement, sous PD laser de 0,075 mW/cm². Pendant ce temps, avec la même PD, EQE maximum et D*, correspondant à 25,7% et 1,05 × 10¹¹ Jones, respectivement, tous les deux étant environ 3 fois plus hauts que ceux du pur sont obtenus par le dispositif ZnO-QDs/MoS₂. Le D* atteint par notre dispositif hybride est compétitif avec celui de nombreux autres photodétecteurs rapportés basés sur matériaux en couches, comme l'hétérojonction point quantique graphène/WSe₂/Si (4,51 × 10⁹ Jones) et la structure graphène/graphène QDs/graphène (~ 10¹¹ Jones). C'est parce que I_dark obtenu dans le dispositif est réduit à une valeur extrêmement petite en dessous de 0,1 nA à 1 V de biais ; il est comparable avec I_dark du photodétecteur hétérojonction graphène-silicium (0,1 nA à biais zéro).

Le photocourant du dispositif pur et du dispositif décoré ZnO-QDs sous exposition de laser avec différentes longueurs d'onde sont donnés en Fig. 4a. Il existe une amplification claire du photocourant que ce soit en 405 nm, 532 nm, ou 635 nm, ce qui implique que les points quantiques ZnO avec un gap de bande large sont capables d'améliorer la performance de détection de lumière visible. Nous avons investigué davantage la réponse spectrale à large bande du dispositif hybride, la lumière 254 nm avec PD de 0,26 mW/cm² et la lumière 375 nm avec PD de 0,51 mW/cm² étaient appliquées pour illuminer le dispositif hybride et d'excellentes propriétés de photoréponse étaient observées comme montré en Fig. 4b. De plus, le dispositif hybride ne montre pas de réponse quand il était illuminé par la lumière avec longueur d'onde plus de 800 nm. Bien que la puissance d'illumination UV soit basse, le photocourant est encore bien plus haut ou au moins comparable avec ceux obtenus sous illumination de lumière visible avec PD bien plus haute. Nous croyons que c'est le gap de bande large des ZnO-QDs qui permet au dispositif hybride d'absorber plus de photons quand la lumière UV tombe dessus ; ainsi, beaucoup de porteurs sont générés et transférés à MoS₂ de sorte à grandement agrandir le photocourant. De plus, après commutation marche/arrêt pour 6 fois sur 250 s, le photocourant et le courant d'obscurité sont restés sur leur niveau, ce qui a démontré l'excellente stabilité photo de ce dispositif hybride.

Un photodétecteur avec vitesse de réponse rapide est approprié pour certains domaines, comme la communication optique et l'imagerie vidéo. Comme un autre paramètre important des photodétecteurs, le temps de réponse a aussi été investigué sous lumière incidente 635 nm avec PD de 35 mW/cm². Dans ce travail, nous avons défini le temps de montée et le temps de décroissance du photodétecteur comme le temps pris pour que le dispositif atteigne 90% de la valeur d'équilibre depuis le courant initial, et vice versa, respectivement. Pour le dispositif pur, le temps de montée était 9,5 s et le temps de décroissance était 17,4 s, une telle vitesse de réponse lente principalement due aux états de piégeage localisés dans le gap de bande qui était introduits par les défauts dans les matériaux. Après que le photodétecteur MoS₂ était décoré avec ZnO-QDs, comme montré en Fig. 4c et d, le temps de montée et décroissance réduisaient à 1,5 s et 1,1 s, le temps de réponse était réduit de 84,2% et 93,7%, respectivement. Ce résultat démontre que les ZnO-QDs peuvent grandement raccourcir le temps de réponse des photodétecteurs MoS₂ et faire de ce photodétecteur hybride un candidat approprié pour les applications pratiques. Pour évaluer la stabilité à long terme du photodétecteur hybride, nous avons mesuré le photocourant du dispositif sur 1 mois (intervalle de 3 jours), comme montré en Fig. 4e ; le ratio photocourant/courant d'obscurité (PDCR = I_ph/I_dark) a été appliqué. Après avoir été exposé à l'air pendant 1 mois, le PDCR du dispositif ne montre pas de dégénérescence évidente ; les images insérées montrent que le courant mesuré au jour 1 et jour 31 reste presque au même niveau ; clairement, ce photodétecteur hybride a une bonne stabilité pour la photodétection à long terme.

Mécanisme de Photoréponse

Ici, nous avons investigué le mécanisme sur l'amélioration de la performance de photodétection du photodétecteur ZnO-QDs/MoS₂. Premièrement, nous avons vérifié l'absorption de la structure hybride par moyens de simulations numériques. En utilisant la méthode des éléments finis, nous avons construit un modèle de calcul qui consiste en un domaine d'air au-dessus et un substrat saphir en-dessous. Le haut et le bas du modèle étaient tronqués par deux couches parfaitement adaptées pour éviter les réflexions spurieuses. L'indice de réfraction du substrat saphir était fixé comme constante 1,75. Au début, nous avons mis respectivement une couche MoS₂ de 0,8 nm d'épaisseur et une couche ZnO de 4,5 nm d'épaisseur sur le substrat saphir, pour vérifier les absorptions indépendantes. L'indice de réfraction de la monocouche MoS₂ était pris de la référence, et celui pour ZnO était pris de la référence. Nous avons alors mis une couche hybride (ZnO sur MoS₂) sur le même substrat saphir pour examiner l'absorption globale. Comme montré en Fig. 5a, la couche hybride présente une absorption amplifiée à la région de longueur d'onde en-dessous de 400 nm comparée à la monocouche MoS₂ nue, révélant une meilleure absorption UV après la décoration ZnO-QDs. Ensuite, nous avons vérifié expérimentalement les spectres d'absorption UV-Vis de MoS₂, ZnO-QDs, et ZnO-QDs/MoS₂ et le résultat correspond au calculé. Comme montré en Fig. 5b, la monocouche MoS₂ exhibe une gamme d'absorption à large bande de UV à longueur d'onde visible et aucun pic d'absorption n'est trouvé quand la longueur d'onde augmente vers NIR. Quant aux ZnO-QDs, les pics d'absorption sont localisés à la longueur d'onde UV et il existe un taux d'absorption plus grand en comparaison avec MoS₂. Après décoration de ZnO-QDs, nous avons trouvé que ZnO-QDs/MoS₂ exhibe une capacité d'absorption plus forte que le MoS₂ pur, indiquant que l'hétérostructure a une interaction lumière-matière plus intensive. Les graphiques de Tauc correspondants sont montrés en Fig. 5c, et le gap de bande de MoS₂ et ZnO-QDs peut être calculé à ~ 1,77 eV et ~ 3,42 eV, respectivement, qui sont proches des valeurs dans les rapports précédents.

Basé sur les rapports précédents, MoS₂ et ZnO-QDs sont tous les deux des semi-conducteurs de type n avec la fonction de travail de 4,7 eV et 5,3 eV, respectivement. L'affinité électronique de MoS₂ est approximativement 4,3 eV, qui est légèrement plus grande que celle des ZnO-QDs (4,2 eV). Le gap de bande de MoS₂ et ZnO-QDs est considéré être 1,8 eV et 3,4 eV selon les calculs de graphique Tauc. La structure de bande d'énergie de MoS₂ et ZnO (avant et après contact), montrée en Fig. 6a et b, est construite et utilisée pour investiguer le mécanisme sur l'amélioration de la performance de photodétection.

L'hétérojonction MoS₂/ZnO-QDs est formée par forces de Van der Waals et l'alignement de bande de type I à l'interface peut être utilisé pour expliquer la responsivité amplifiée. Quand ces hétérostructures sont illuminées sous lumière UV, tanto ZnO-QDs que MoS₂ absorbent fortement le photon de lumière et les électrons se déplacent de la bande de valence à la bande de conduction de sorte que le processus « I » se produit. Ensuite, les électrons sont injectés depuis la bande de conduction ZnO-QDs dans la bande de conduction MoS₂ de sorte à former le processus « V » par agitation thermique, pendant ce temps, une partie des électrons dans la bande de conduction ZnO-QDs tunnelent vers la bande de conduction dans MoS₂, résultant en le processus « III ». Et puis, les trous dans la bande de valence ZnO-QDs se déplacent vers la bande de valence correspondante dans MoS₂, comme montré dans le processus « IV ». Aussi, l'émission spontanée peut faire que certains des électrons dans la bande de conduction des ZnO-QDs se déplacent en retour vers la bande de valence pour émettre un photon qui peut exciter les électrons dans la bande de valence de MoS₂ vers la bande de conduction de sorte à former le processus « II ». D'un autre côté, des processus similaires se sont produits quand les dispositifs hybrides étaient illuminés par lumière visible, sauf que les électrons excités étaient du niveau d'énergie de défaut des ZnO-QDs, ce qui abaisserait l'énergie excitée. Comme résultat, ces paires électron-trou excitées se transfèrent de ZnO-QDs vers MoS₂ et mènent à une amplification significative du photocourant en comparaison avec le dispositif pur. En plus, le grand nombre de porteurs excités dans MoS₂ augmentera grandement le taux de recombinaison et diminuera le temps de réponse et de décroissance, qui ont été observés en Fig. 4c et d.

Conclusions

En résumé, nous rapportons un photodétecteur basé sur une structure hybride monocouche MoS₂/ZnO-QDs. Comparé à la monocouche MoS₂, la décoration ZnO-QDs mène à non seulement une énorme amplification de la photoréponse dans le spectre visible mais aussi une extension à la gamme ultraviolet profond (DUV). Sous excitation de lumière visible, ce dispositif hybride exhibe une vitesse de réponse plus rapide (1,5 s et 1,1 s, respectivement), une responsivité plus haute que 0,084 A/W, et une détectivité plus grande de 1,05 × 10¹¹ Jones. Ces sont attribués au grand nombre d'injection de porteurs depuis ZnO-QDs vers MoS₂. En plus, le dispositif hybride montre une excellente stabilité sous exposition à l'atmosphère à température ambiante. Ainsi, notre étude peut fournir une méthode pour améliorer la performance des photodétecteurs et étendre les blocs de construction pour les dispositifs optoélectroniques haute performance.

Disponibilité des données et matériaux

Dans le manuscrit, toutes les données soutenant leurs résultats sont de la fabrication expérimentale, caractérisation, et mesure. Tous les auteurs souhaitent partager leurs données. Les données peuvent être partagées.

Abréviations

PL :

Photoluminescence

AFM :

Microscopie à force atomique

XPS :

Spectres photoélectroniques aux rayons X

CVD :

Dépôt chimique en phase vapeur

R_λ :

Responsivité

I_ds :

Courant source-drain

I_ph :

Photocourant

EQE :

Efficacité quantique externe

D* :

Détectivité

VB :

Bande de valence

CB :

Bande de conduction