Corrections aux formules des nombres magiques pour nanoclusters cubiques centrés et nouvelles données sur cubes tronqués

Résumé

Nous présentons des corrections aux formules des nombres magiques pour les nanoclusters cubiques centrés (bcc). Les équations révisées sont validées par des calculs de fonction de distribution radiale (FDR) pour plusieurs structures cristallines, et nous rapportons également des données dérivées de FDR pour des cubes bcc et cubiques à faces centrées (fcc) tronqués observés dans les systèmes naturels.

Introduction

Dans une publication récente [1], nous avons dérivé des formules de nombres magiques pour une gamme de nanoclusters cristallins. Les cristallographes savent que la coordination en volume d'un réseau bcc idéal est huit. La FDR identifie les pics de plus proches voisins par rapport à un atome central, et l'intensité intégrée de chaque pic donne le nombre de coordination de ces voisins. En utilisant la méthode établie de la Réf. [2], nous avons calculé des FDR pour une sélection de cristaux. Pour des cubes bcc idéaux, le nombre de coordination à la première couche est cn = 1, ce qui nécessite un rayon de coupure révisé. En conséquence, nous présentons les résultats pour des clusters bcc et fcc tronqués ci-dessous.

Texte principal

En révisant les équations des nombres magiques présentées dans la Réf. [1], nous avons noté que la définition de la matrice d'adjacence (Éq. (1)) dépend de la structure cristalline sous-jacente :

Équation (1) : A(i,j) = { 1 si r_ij < r_c et i ≠ j ; 0 sinon }

Ici, r_ij est la distance euclidienne entre les atomes i et j. Pour les structures dodécaédriques, la coupure est choisie comme r_c = 1,32 × r_min pour accommoder les longueurs de liaison variables. En revanche, un réseau bcc nécessite r_c = 2/√3 × r_min ≈ 1,15 × r_min, ce qui altère la matrice d'adjacence et les formules magiques résultantes. Le Tableau 1 liste les distances de plus proches voisins et les nombres de coordination obtenus des FDR. Les pics de FDR sont normalisés au premier pic, rendant les positions des pics sans dimension. Bien que le concept de « nombres magiques » soit lié au remplissage des couches, les pics de plus proches voisins eux-mêmes sont distincts des frontières de couches.

Le dodécaèdre est un cas particulièrement complexe, avec des distances de troisièmes voisins à r₂ = 1,31 × r_min. Une analyse plus approfondie de cette structure est en cours. Les résultats bcc corrigés sont présentés dans les Tableaux 2–6. Ils concordent avec la séquence rapportée par van Hardeveld et Hartog [3] lorsque l'index est décalé de un (nous utilisons 0, 1, 2,… tandis qu'ils utilisent 1, 2, 3,…). Les cubes parfaits sont mathématiquement intéressants mais rarement se produisent naturellement en raison de liaisons simples aux coins. Par conséquent, nous avons généré des cubes bcc et fcc tronqués avec coins enlevés ; leurs données apparaissent dans les Tableaux 7 et 8. Les formules de nombres magiques mises à jour pour les clusters sélectionnés sont résumées dans le Tableau 9.

Conclusions

Nous avons corrigé les formules des nombres magiques pour les nanoclusters bcc et étendu le jeu de données avec des résultats dérivés de FDR pour les cubes bcc et fcc tronqués.

Disponibilité des données et matériaux

Les jeux de données soutenant les conclusions de cet article sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande.

Abréviations

bcc:

Cubique centré

fcc:

Cubique à faces centrées

FDR:

Fonction de distribution radiale