Conductivité thermique de deux types d'allotropes de carbone 2D :une étude de dynamique moléculaire

Introduction

Les matériaux carbonés, par exemple le diamant [1], les nanotubes de carbone [2,3,4,5] et le graphène [6,7,8,9,10,11,12], ont stimulé d'énormes intérêts de recherche en raison de leur excellent propriétés de transport thermique. En particulier, les matériaux carbonés de faible dimension présentent des propriétés exceptionnelles dans le transport de la chaleur. En tant que matériau 1D, la conductivité thermique élevée (TC) d'un seul nanotube de carbone a été observée par des expériences [2, 3] et des études théoriques [4, 5]. De plus, en tant que matériau de carbone plat bidimensionnel (2D) d'une épaisseur d'un atome, le graphène est considéré comme un matériau révolutionnaire pour la future génération de composites renforcés thermoconducteurs en raison de son TC élevé [6,7,8,9,10 ,11,12]. Il est également rapporté que le TC du graphène peut atteindre 40% du graphène et qu'il a des applications potentielles dans la gestion thermique [13,14,15].

Inspirés par les caractéristiques fascinantes de ces allotropes de carbone, les chercheurs ont déployé des efforts intensifs pour étudier les allotropes de carbone et leurs dérivés ces dernières années. Les approches expérimentales et théoriques ont été adoptées pour étudier les nouveaux allotropes du carbone 2D, tels que le sp ² -comme une couche de carbone avec des cycles à cinq, six et sept chaînons [16] ; carbone amorphe 2D avec des cycles à quatre chaînons [17]; pentaheptite de carbone planaire [18]; Semi-conducteur de carbone 2D avec défauts modelés [19]; plusieurs réseaux de carbone plats 2D [20]; octagraphene [21]; T-graphène [22]; et H-net [23]. Les identifications des propriétés uniques de ces allotropes de carbone 2D sont importantes pour les futures générations de nanomatériaux dans les domaines électroniques, photoniques et thermiques [16,17,18,19,20,21,22,23].

Avec un intérêt croissant pour l'exploration de nouvelles structures des allotropes de carbone 2D, Su et al. [24] ont proposé deux nouveaux allotropes de carbone 2D énergétiquement compétitifs et cinétiquement stables composés d'octogones et de pentagones via le calcul du premier principe. La stabilité cinétique de ces deux feuillets de carbone a été confirmée par le calcul de leurs courbes de dispersion des phonons. Du fait que les structures de ces deux allotropes de carbone peuvent être considérées comme copiant le ruban à cinq anneaux à huit chaînons (558) le long d'un chemin en ligne droite et le long d'un chemin en zigzag, ces deux allotropes de carbone sont donc nommés octogone et pentagone graphène-ligne (OPG-L) et octogone et pentagone graphène-zigzag (OPG-Z), respectivement. L'énergie de formation de ces deux allotropes de carbone est respectivement de 0,31 eV/atome et 0,34 eV/atome. Les valeurs sont bien inférieures à l'énergie de formation du graphyne précédemment synthétisé, c'est-à-dire 0,76 eV/atome [25]. Il est à noter que l'OPG-Z possède une anisotropie remarquable de la structure électronique qui a des applications potentielles dans les dispositifs électroniques [24]. Par conséquent, pour répondre aux exigences des applications électroniques de l'OPG-L et de l'OPG-Z, il est inévitable et nécessaire de rechercher les propriétés de dissipation thermique des deux nouvelles structures. Jusqu'à présent, les propriétés thermiques de ces deux structures ne sont toujours pas claires.

Dans ce travail, nous étudions les propriétés thermiques des deux nouveaux allotropes de carbone 2D à l'aide de simulations de dynamique moléculaire. Les effets de la taille, de la déformation et de la température sur le TC sont explorés. Les résultats sont analysés en calculant la densité d'états vibratoires (VDOS) des phonons. Nos recherches sur les propriétés thermiques de ces deux allotropes de carbone indiquent leurs applications potentielles dans les dispositifs de gestion thermique.

Modèle et méthodes

Les structures d'OPG-L (Fig. 1a) et d'OPG-Z (Fig. 1b) contiennent des cellules représentatives composées d'octogones et de pentagones [24]. Afin de distinguer les types de bords des structures, nous définissons la chiralité du fauteuil et du zigzag tout comme le graphène (voir Fig. 1). Ces deux structures peuvent être formées par le ruban représentatif 558 indiqué par les atomes rouges en utilisant la symétrie translationnelle le long des rangées vertes.

Les modèles schématiques de a OPG-L et b OPG-Z. Les cadres en pointillés noirs sont les cellules unitaires orthogonales de OPG-L et OPG-Z, où OA et OB sont des vecteurs de réseau. La cellule primitive d'OPG-L est affichée dans un cadre en pointillé bleu tandis que la cellule primitive d'OPG-Z est la même que la cellule cristalline

Toutes les simulations MD sont effectuées à l'aide du progiciel de simulateur massivement parallèle atomique/moléculaire à grande échelle (LAMMPS) [26]. Nous utilisons le potentiel de Tersoff optimisé par Lindsay et Broido [27], avec de petites modifications, c'est-à-dire le potentiel de Tersoff optimisé modifié, pour décrire les interactions entre les atomes de carbone. Lindsay et Brodio ont optimisé deux paramètres par rapport au potentiel de Tersoff original [28], un pour l'angle de liaison d'équilibre et un pour la force d'interaction attractive. Selon ce potentiel de Tersoff optimisé [27], la longueur de liaison d'équilibre dans le graphène est de 1,4388 Å, ce qui est supérieur à la valeur expérimentale de 1,42 Å [29]. Parce que les seuls paramètres liés à la longueur dans le potentiel de Tersoff sont λ ₁ dans la fonction répulsive (f ^R = A exp.(-λ ₁ r )) et λ ₂ dans la fonction attractive (f ^A = B exp(-λ ₂ r )), nous pouvons obtenir la bonne longueur de liaison en multipliant ces deux paramètres par un facteur de 1,4388/1,42. C'est-à-dire que nous changeons λ ₁ à partir de 3,4879 Å ⁻¹ à 3.5333 Å ⁻¹ et changez λ ₂ à partir de 2.2119 Å ⁻¹ à 2.2407 Å ^− 1 . Ces modifications ne changent que l'échelle de longueur du potentiel de façon globale. Sur la base de ce potentiel de Tersoff optimisé modifié, les paramètres de réseau d'équilibre correspondants dans la simulation MD sont les suivants :OA = 3,63 Å, OB = 9,38 Å dans OPG-L et OA = 6,78 Å, OB = 5,04 Å dans OPG-Z, qui sont en bon accord avec l'étude précédente de Su et al. [24], c'est-à-dire OA = 3,68 Å, OB = 9,12 Å dans OPG-L et OA = 6,90 Å, OB = 4,87 Å dans OPG-Z.

Des simulations de dynamique moléculaire inversée hors équilibre (rNEMD) [30] sont effectuées pour calculer le TC. Les conditions aux limites périodiques sont adoptées en dimensions x et y. Les structures d'OPG-L et d'OPG-Z sont initialement optimisées via la version Polak-Ribiered de l'algorithme de gradient conjugué [31], et un bain thermique Nosé-Hoover de 0,25 ns [32, 33] est utilisé plus tard pour garantir que le système atteint l'état d'équilibre à 300 K (avec un pas de temps de 0,25 fs). Après s'être approché de l'état d'équilibre, le modèle est divisé en 50 dalles le long de la direction du transfert de chaleur. Comme le montre la Fig. 2a, la 1ère dalle est affectée au dissipateur de chaleur tandis que la 26e (dalle du milieu de l'échantillon) est la source de chaleur, et le flux de chaleur est transféré de la source de chaleur (région chaude) au dissipateur de chaleur ( région froide). La direction de transport du flux de chaleur est définie comme la direction de la longueur (L) tandis que la direction transversale est la direction de la largeur (W). Le flux de chaleur J est libéré/injecté entre ces deux dalles en échangeant les énergies cinétiques entre l'atome le plus chaud, qui a l'énergie cinétique la plus élevée, dans la dalle du dissipateur thermique et l'atome le plus froid, qui a l'énergie cinétique la plus faible, dans la source de chaleur dalle. Le flux de chaleur J peut être obtenu en calculant la quantité d'échange d'énergie cinétique entre le dissipateur de chaleur et la dalle de source de chaleur selon les équations suivantes.

un Tracé schématique de la méthode rNEMD. Le flux de chaleur est transféré de la source de chaleur (région chaude) au dissipateur thermique (région froide). La direction de transport du flux de chaleur est définie comme la direction de la longueur (L) tandis que la direction transversale est la direction de la largeur (W). b La répartition de la température moyenne en fonction des dalles

où t _échanger est le temps total d'échange d'énergie cinétique, N _échanger désigne la quantité de paires d'atomes échangés, m est la masse de l'atome, et v _h et v _c représentent respectivement la vitesse d'échange d'atomes (l'atome le plus chaud avec l'énergie cinétique la plus élevée dans la dalle du dissipateur de chaleur et l'atome le plus froid avec l'énergie cinétique la plus faible dans la dalle de la source de chaleur). La température de chaque dalle est collectée et moyennée sur 3,0 ns pour obtenir une distribution de température lorsque le système atteint un état stable de non-équilibre (après 1,5 ns). La valeur de TC (κ ) est ensuite calculé en utilisant la loi de Fourier comme

où A est la section transversale de transfert de chaleur (A est obtenu en multipliant la largeur et l'épaisseur du modèle), et ∂T /∂L désigne le gradient de température après que le système a atteint un état stationnaire de non-équilibre (voir Fig. 2b). Le facteur 2 représente le fait que le flux de chaleur se transporte dans les deux directions loin de la source de chaleur. L'épaisseur du modèle est supposée être l'espacement d'équilibre intercouche du graphène (0,34 nm) [8, 10, 34, 35].

Résultats et discussions

Nous examinons d'abord l'effet de la taille du système sur le TC des deux allotropes du carbone. Les échantillons de simulation sont générés avec la même largeur de 3 nm mais une longueur différente variant de 50 à 1 000 nm. Il est à noter que toutes les valeurs de la longueur d'échantillon mentionnées dans cet ouvrage sont la longueur effective (L _eff ) de transfert de chaleur. C'est-à-dire que la longueur d'échantillon effective est la moitié de la longueur d'échantillon (L ), c'est-à-dire L _eff = L /2, qui est attribué au flux de chaleur transféré du milieu (la source de chaleur) aux deux extrémités (le dissipateur de chaleur) de l'échantillon dans la méthode rNEMD. En particulier, nous avons confirmé que le TC ne dépend pas de la largeur de l'échantillon en calculant les conductivités thermiques des échantillons avec une longueur fixe de 50 nm mais une largeur différente de 3 nm, 6 nm, 9 nm et 12 nm, respectivement, comme indiqué dans Fig. 3. Les TC d'OPG-L le long du zigzag et des directions du fauteuil sont nommés κ _OPG-LZ et κ _OPG-LA , respectivement. De même, κ _OPG-ZZ et κ _OPG-ZA sont utilisés pour représenter le TC d'OPG-Z le long des directions zigzag et fauteuil. Les résultats de la simulation montrent que le TC de l'OPG-L et de l'OPG-Z dans les deux directions chirales augmente de manière monotone avec une longueur d'échantillon variant de 50 à 1000 nm. Cela est attribué au fait que dans l'échantillon long, les phonons acoustiques avec une longueur d'onde plus longue sont impliqués dans le transfert de chaleur [9, 36]. Respectivement, les TC de 50 nm et 1000 nm de long OPG-L et OPG-Z le long de la direction en zigzag sont κ _OPG-LZ50 = 125 W/mK, κ _OPG-LZ1000 = 296 W/mK, κ _OPG-ZZ50 = 94 W/mK, et κ _OPG-ZZ1000 = 236 W/mK. Le long de la direction du fauteuil, les TC d'OPG-L et OPG-Z sont κ _OPG-LA50 = 105 W/mK, κ _OPG-LA1000 = 316 W/mK, κ _OPG-ZA50 = 93 W/mK, et κ _OPG-ZA1000 = 214 W/mK.

TC de OPG-L et OPG-Z en fonction de la largeur

Afin d'extraire le TC d'échantillons infiniment longs, une procédure d'ajustement inverse est utilisée. La relation entre la longueur inverse et le TC inverse est exprimée par [37,38,39] :

où κ _∞ est le TC extrapolé d'un échantillon infini, l est le libre parcours moyen du phonon, et L _eff est la longueur effective du transfert de chaleur. L'équation (3) suggère que la relation entre la longueur inverse et TC inverse devrait être linéaire. Comme le montre la figure 4, une relation linéaire entre la longueur inverse et le TC inverse est observée. En extrapolant à L ⁻¹ = 0, le TC des échantillons infinis, c'est-à-dire κ _OPG-LZ = 310 W/mK, κ _OPG-LA = 332 W/mK, κ _OPG-ZZ = 247 W/mK, et κ _OPG-ZA = 228 W/mK, sont obtenus.

TC inverse de a OPG-L et b OPG-Z en fonction de la longueur inverse de l'échantillon à 300 K. Le losange bleu ouvert et les points rouges représentent TC le long des directions du zigzag et du fauteuil, respectivement

De plus, nous exprimons également le TC en cours dans la méthode de dynamique moléculaire à l'équilibre (EMD) en établissant l'échantillon avec la même longueur et la même largeur de 20 nm (cette taille d'échantillon de simulation a été testée pour être suffisamment grande pour éliminer les effets de taille finie) . D'après les travaux de Fan et al. [39, 40], les calculs du TC dans la méthode EMD sont basés sur la formule de Green-Kubo [41, 42], dans laquelle le TC courant le long de la direction x peut être exprimé comme suit :

où κ _B est la constante de Boltzmann, V est le volume du système, T est la température absolue du système, 〈J _x (0)J _x (t ^' )〉 est la fonction d'autocorrélation du flux thermique, t est le temps de corrélation, et J _x est le flux de chaleur dans la direction x. Le symbole représente la moyenne temporelle dans les simulations EMD. Le temps de corrélation maximal est de 2 ns, ce qui a été testé pour être suffisamment grand. Comme le montre la Fig. 5, les TC en cours d'exécution pour OPG-L et OPG-Z dans deux directions chirales à 300 K sont exprimés en faisant la moyenne des résultats de 100 simulations indépendantes avec différentes vitesses initiales. Nous pouvons en outre obtenir le TC d'un échantillon infini en faisant la moyenne du TC courant en temps de corrélation de 1,0 à 2,0 ns. C'est-à-dire que les TC convergés de OPG-LZ, OPG-LA, OPG-ZZ et OPG-ZA sont respectivement de 313 W/mK, 344 W/mK, 261 W/mK et 233 W/mK, qui sont en accord raisonnable avec les résultats par extrapolation dans la méthode rNEMD.

Évolution du TC de a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ, et d OPG-ZA à 300 K en fonction du temps de corrélation. Les lignes fines représentent les résultats de 100 simulations indépendantes et les lignes épaisses pleines et en pointillés représentent leurs limites moyennes et d'erreur. κ _∞ est le TC d'un échantillon infini, obtenu en faisant la moyenne du TC en cours dans le temps de corrélation de 1,0 à 2,0 ns

On constate que le TC de ces deux allotropes de carbone est bien inférieur à celui du graphène (3000-5000 W/mK) [7, 43]. Pour expliquer ce phénomène et explorer la compréhension physique, nous calculons trois paramètres importants, à savoir, C _v , v _g , et l , basé sur l'équation classique du transport thermique sur réseau :

où C_v est la capacité calorifique, v_g est la vitesse effective du groupe de phonons, et l est le libre parcours moyen des phonons.

L'échantillon avec une longueur et une largeur de 20 nm est adopté pour étudier la capacité thermique à 300 K. La capacité thermique est calculée selon l'approche de McGaughey et Kaviany [44], qui a été utilisée dans l'approche de la dynamique moléculaire à l'équilibre simulation [45]. On calcule l'énergie totale E à la température de T = 290 K, 295 K, 300 K, 305 K, 310 K dans l'ensemble canonique, et les résultats sont moyennés sur 60 ps de dix simulations indépendantes avec différentes vitesses initiales. Comme le montre la figure 6, la pente dans l'ajustement linéaire de la courbe énergie-température est la capacité calorifique.

La variation de l'énergie en fonction de la température pour a OPG-L et b OPG-Z. La pente de la courbe énergie-température désigne la capacité calorifique. Les capacités thermiques correspondantes sont respectivement de 4,163 E-23 J/K et de 4,126 E-23 J/K, par atome

Il convient de noter que la vitesse de groupe de phonons que nous calculons ici est la vitesse de groupe de phonons effective v _g plutôt que la vitesse moyenne du groupe de phonons v . Comme le montre la figure 7, la vitesse effective du groupe de phonons peut être obtenue en comparant les résultats des simulations rNEMD et EMD. C'est-à-dire une longueur de système effective L _eff peut être défini dans la méthode EMD en multipliant la limite supérieure du temps de corrélation t dans la formule de Green-Kubo Eq. (4) par une vitesse de groupe de phonons effective v _g , L _eff v _g t . Le CT en cours κ (t ) de la méthode EMD peut également être considérée comme une fonction de la longueur du système κ (L _eff ). En comparaison avec la vitesse moyenne du groupe de phonons, la vitesse effective du groupe de phonons est une estimation approximative, mais elle a été largement utilisée pour étudier le transport thermique dans des modèles de réseau de faible dimension [46] et a également été utilisée pour le graphène [40] et les allotropes de Si [39].

TC de a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ, et (d ) OPG-ZA en fonction de la longueur effective de l'échantillon à partir des simulations EMD et rNEMD. La vitesse effective du groupe de phonons V _g est obtenu en combinant les simulations EMD et rNEMD

Basé sur l'éq. (3), le libre parcours moyen des phonons peut être obtenu par extrapolation dans la méthode rNEMD. Pour comparer le TC de ces deux allotropes du carbone avec celui du graphène, nous présentons également ces trois paramètres du graphène. La capacité calorifique du graphène est calculée par la méthode ci-dessus tandis que la vitesse effective du groupe de phonons et le libre parcours moyen des phonons sont obtenus dans d'autres travaux [7, 40]. On constate que les capacités calorifiques de ces deux allotropes du carbone sont proches de celle du graphène; cependant, la vitesse effective du groupe de phonons et le libre parcours moyen des phonons sont bien inférieurs à ceux du graphène, ce qui entraîne le TC inférieur des deux matériaux (voir le tableau 1).

De plus, nous explorons la dépendance de TC vis-à-vis de la température, comme le montre la figure 8. La région de température de 200 K à 300 K est la principale plage sur laquelle nous nous concentrons. Les échantillons de simulation sont générés avec la même largeur de 3 nm mais des longueurs différentes de 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm et 200 nm, respectivement. Comme le montrent les Fig. 8a, b, nous donnons le TC inverse de l'OPG-LZ et de l'OPG-LA à différentes températures en fonction de la longueur de l'échantillon inverse. Semblable à l'extrapolation de l'effet de taille à 300 K, les conductivités thermiques d'un échantillon infini à différentes températures sont extraites en effectuant une procédure d'extrapolation. Comme le montre la Fig. 8c, d, toutes les conductivités thermiques convergées sont normalisées par le TC à 300 K (κ ₀ ).

TC inverse de a OPG-LZ, b OPG-LA à différentes températures en fonction de la longueur inverse de l'échantillon et du TC relatif (κ /κ ₀ ) de c OPG-L et d OPG-Z en fonction de la température. κ ₀ est le TC à 300 K, soit 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK et 227 W/mK pour κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , et κ _OPG-ZA , respectivement

La figure 8 indique que le long des directions en zigzag et en fauteuil, le TC diminue avec l'augmentation de la température pour l'OPG-L et l'OPG-Z. La tendance du TC varie avec la température (de 200 à 500 K) est en bon accord avec celles des études précédentes sur le TC du graphène [8, 36, 47]. Ce phénomène est dérivé de l'amélioration des processus de diffusion Umklapp qui jouent un rôle critique dans le transport de la chaleur [8, 36, 47]. De plus, lorsque la température varie de 300 à 500 K, le κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , et κ _OPG-ZA diminue respectivement de 42 %, 40 %, 36 % et 37 %. La dépendance de TC de ces deux allotropes de carbone sur la température montre qu'il est nécessaire de considérer les effets de température pour leurs applications pratiques.

Les propriétés thermiques des matériaux bidimensionnels, par exemple le graphène [48, 49], le silicène [34, 50, 51] et le phosphorène [37], sont sensibles à l'ingénierie des déformations. Il a été rapporté que le TC du graphène de petite taille diminue avec l'augmentation de la déformation de traction [48], et que le TC peut également être amélioré en augmentant la déformation lorsque l'échantillon est supérieur à 500 μm [49]. Les dépendances inhabituelles de TC vis-à-vis de la taille et de la déformation de l'échantillon sont attribuées à la compétition entre la diffusion aux limites et la diffusion phonon-phonon. De plus, le TC du silicène augmente à faible déformation en traction mais diminue à grande déformation en raison de la compétition entre le ramollissement des phonons dans les modes dans le plan et le raidissement des phonons dans les modes hors du plan [34, 50, 51]. Par conséquent, il est important et nécessaire d'étudier les relations entre le comportement du TC et la déformation en traction pour les structures OPG-L et OPG-Z.

Nous étudions d'abord les propriétés mécaniques de ces deux allotropes du carbone. La taille de l'échantillon est d'environ 5 nm de long et 5 nm de large. Pour éviter toute force de liaison élevée et tout écrouissage non physique [52, 53], la distance de coupure est fixée à (R = S = 1.95 Å). Cette distance de coupure dans le potentiel de Tersoff optimisé modifié est également cohérente avec celle des potentiels de Tersoff précédents (1,8 à 2,1 Å) [28, 53, 54, 55] qui sont utilisés pour simuler la liaison C-C. Toutes les simulations sont initiées en relaxant la configuration atomistique de la structure à un état d'énergie potentielle minimum. La contrainte de traction uniaxiale est appliquée avec un taux de déformation de 0,0002 ps ⁻¹ . Il convient de noter que l'espacement d'équilibre intercouche du graphène (3,4 Å) est utilisé pour représenter la distance d'équilibre intercouche des deux structures. Les propriétés mécaniques de ces deux allotropes de carbone sont répertoriées dans le tableau 2, avec une comparaison du graphyne et du graphène [56]. Les caractéristiques en exposant de z et un représentent respectivement les feuilles de zigzag et de fauteuil.

Le tableau 2 montre que le long de la direction en zigzag, le module de Young de l'OPG-L et de l'OPG-Z est de 538 GPa et de 492 GPa, et le long de la direction du fauteuil, le module de Young est de 648 GPa et 550 GPa, respectivement. Il indique que le module de Young de l'OPG-L et de l'OPG-Z est proche de celui du graphyne (503.1 ^z et 525.0 ^a ) mais inférieur à celui du graphène (856.4 ^z et 964.0 ^a ). Les relations contrainte-déformation des deux allotropes de carbone le long des directions en zigzag et en fauteuil sont illustrées à la Fig. 9. Selon les comportements de rupture de ces deux allotropes de carbone, nous obtenons en outre la déformation (tension) ultime de ces deux allotropes de carbone. Respectivement, le long de la direction en zigzag, la contrainte (tension) ultime de l'OPG-L et de l'OPG-Z est de 17,2 % et de 10,9 %, et le long de la direction du fauteuil, la contrainte (tension) ultime est de 8,7 % et de 7,9 %. Nous avons constaté que la structure de l'OPG-L a une résistance plus élevée sous contrainte de traction dans la direction en zigzag. Cependant, par rapport au graphyne et au graphène, les contraintes ultimes (tension) des deux allotropes de carbone sont plus faibles.

Relations contrainte-déformation des deux allotropes de carbone le long des directions en zigzag et en fauteuil

Nous étudions ensuite l'effet de déformation sur TC de ces deux allotropes de carbone en appliquant une déformation de traction uniaxiale le long de la direction de transfert de chaleur. Les échantillons de simulation ont la même largeur de 3 nm mais des longueurs différentes de 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm et 200 nm, respectivement. Les conductivités thermiques d'un échantillon infini à différentes déformations sont extraites en procédant à une extrapolation (voir Fig. 10a, b). Comme illustré sur la Fig. 10c, d, toutes les conductivités thermiques convergées sont normalisées par le TC de contrainte libre à 300 K (κ ₀ ), nous donnons en outre le TC relatif (κ /κ ₀ ) des deux allotropes du carbone en fonction de diverses déformations uniaxiales. La figure 10 montre clairement que le TC de l'OPG-L et de l'OPG-Z diminue de manière monotone avec l'augmentation de la déformation de traction, ce qui est cohérent avec les études précédentes sur le graphène [34, 48] mais en contraste frappant avec le silicène [34, 50, 51] et phosphorène [37]. Comme le montre la figure 10, la réduction maximale de κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , et κ _OPG-ZZ , κ _OPG-ZA sont respectivement de 49 %, 44 %, 37 % et 31 %. En particulier, le TC de l'OPG-L le long de la direction en zigzag peut être réglé grâce à la déformation dans une large plage.

TC inverse de a OPG-LZ, b OPG-LA à diverses déformations uniaxiales en fonction de la longueur inverse de l'échantillon et du TC relatif (κ /κ ₀ ) de c OPG-L et d OPG-Z en fonction de la déformation. κ ₀ est le TC sans stress à 300 K, soit 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK et 227 W/mK pour κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , et κ _OPG-ZA , respectivement

Afin d'élucider davantage l'effet de la contrainte sur les propriétés de transport thermique de l'OPG-L et de l'OPG-Z, nous calculons le VDOS des phonons de l'OPG-LZ à une contrainte typique. Les VDOS sont calculés par une transformée de Fourier de la fonction d'autocorrélation de la vitesse atomique. La fonction est définie comme suit :

Comme illustré sur la figure 11, l'adoucissement des phonons (décalage vers le rouge) dans les directions dans le plan et hors du plan est observé. Ce phénomène est en bon accord avec des études antérieures dans le graphène sous contrainte de traction [34, 48]. En particulier, comparé au VDOS dans la direction hors du plan, le ramollissement des phonons dans la direction dans le plan est évident. Cela indique que le déclin du TC de l'OPG-L et de l'OPG-Z est principalement dû à l'adoucissement des phonons induit par la déformation dans la direction dans le plan.

Dans le plan a et hors plan b VDOS de l'OPG-L par rapport à la déformation de traction uniaxiale le long de la direction en zigzag

Conclusions

En résumé, des simulations EMD et rNEMD ont été réalisées pour étudier les propriétés thermiques des deux nouveaux allotropes de carbone 2D composés d'octogones et de pentagones. Les effets de la taille, de la température et de la déformation sur TC sont obtenus. Nos résultats révèlent que le TC augmente de façon monotone avec l'augmentation de la taille. Les conductivités thermiques de tailles infinies sont obtenues par des relations linéaires de longueur inverse et de TC inverse. Le TC convergé obtenu par extrapolation dans la méthode inverse de la dynamique moléculaire hors équilibre est en accord raisonnable avec celui de la méthode de la dynamique moléculaire à l'équilibre. Le TC beaucoup plus faible, par rapport au graphène, est attribué à la vitesse du groupe de phonons et au libre parcours moyen des phonons inférieurs. Nos résultats fournissent des informations importantes sur les effets de la taille, de la température et de la contrainte sur les propriétés de transport thermique de l'OPG-L et de l'OPG-Z, et indiquent des applications potentielles dans les dispositifs de gestion thermique dans les domaines de la micro/nanoélectronique.

Abréviations

558 :

Anneaux à cinq-cinq-huit membres

OPG-L :

Octagon and pentagon graphene-line

OPG-Z:

Octagon and pentagon graphene-zigzag

rNEMD:

Reverse non-equilibrium molecular dynamics

TC :

Thermal conductivity

VDOS:

Vibrational density of states