Contrôle par champ électrique du magnétisme non volatile dans les hétérostructures Co₂FeAl/PMN-PT à température ambiante

Résumé

Nous démontrons qu'un alliage de Heusler demi-métallique, le Co₂FeAl, déposé sur un substrat piézoélectrique Pb(Mg₁/₃Nb₂/₃)O₃–PbTiO₃ (PMN-PT), présente des changements non volatiles, induits par champ électrique, de ses propriétés magnétiques à température ambiante. En appliquant des champs électriques pulsés le long des axes cristallins [100] et [01–1], nous obtenons deux états stables, géants, d'aimantation rémanente qui persistent après le retrait du champ. L'effet provient de la grande piézo-déformation générée dans la couche PMN-PT, offrant une voie viable pour les dispositifs de mémoire magnétoélectrique.

Contexte

La demande croissante pour un stockage d'information à haute vitesse, faible consommation et non volatile a stimulé l'intérêt pour le couplage magnétoélectrique (ME) au sein des hétérostructures ferromagnétique/ferroélectrique (FM/FE). Le couplage ME survient principalement par trois mécanismes : piézo-déformation, charge et biais d'échange. L'effet piézo-déformation, en particulier, permet à un champ électrique appliqué de générer une déformation dans la couche ferroélectrique, qui module à son tour l'anisotropie magnétique d'un ferromagnétique adjacent. Le PMN-PT, avec son grand coefficient piézoélectrique d₃₃, est largement utilisé comme composant ferroélectrique car sa déformation peut être efficacement transférée au film magnétique. Le Co₂FeAl (CFA), un alliage de Heusler demi-métallique, est un choix FM attractif grâce à son faible amortissement, sa haute polarisation de spin et sa température de Curie supérieure à 1000 K, le rendant idéal pour les applications spintroniques. Des travaux antérieurs ont montré que la déformation induite par champ électrique peut faire pivoter l'axe magnétique facile dans les bicouches FM/FE, mais une démonstration claire d'un contrôle réversible et non volatile de l'aimantation à température ambiante restait insaisissable. Dans cette étude, nous comblons cette lacune en montrant qu'une hétérostructure CFA/PMN-PT (011) conserve deux états distincts d'aimantation rémanente après le retrait du champ électrique, une signature d'un fonctionnement non volatile adapté aux technologies de mémoire.

Méthodes

L'hétérostructure consiste en un film CFA de 40 nm pulvérisé sur un substrat PMN-PT orienté (011). La pulvérisation magnétron DC a été réalisée à 600 °C sous une pression Ar de 0,1 Pa (10 SCCM). La pression de base était de 2 × 10⁻⁵ Pa. Des électrodes en platine (10 nm supérieur, 50 nm inférieur) étaient déposées depuis une cible de 2 mm. Des fils Cu étaient collés aux électrodes avec un adhésif conducteur. Les propriétés magnétiques statiques étaient mesurées avec un magnétomètre à échantillon vibrant (VSM, MicroSense EV9) tandis qu'une tension DC d'une source Keithley 2410 était appliquée à la couche piézoélectrique. Les images de domaines magnétiques étaient acquises par microscopie à force magnétique (MFM) avec un système Asylum Research© MFP-3D utilisant des pointes magnétiques douces aimantées perpendiculairement au plan de l'échantillon. Toutes les mesures étaient effectuées à température ambiante.

Résultats et discussions

L'hétérostructure CFA/PMN-PT est illustrée en Fig. 1a, avec le système de coordonnées dans le plan montré en Fig. 1b. Le champ de déformation effectif induit par champ électrique (Hσ) est orthogonal au champ d'anisotropie magnétique (Hk). Nous définissons la direction [100] comme 0° et [01–1] comme 90° (voir Fig. 1b). La boucle polarisation-champ électrique (P-E, 1 Hz) et la courbe déformation-champ électrique (S-E) mesurées avec des jauges ferroélectriques et de déformation sont présentées en Fig. 1c, révélant une polarisation de saturation d'environ 25 µC cm⁻² et un champ coercitif d'environ 100 V (2,5 kV cm⁻¹). L'imagerie MFM après retrait d'un champ de 1000 Oe (Fig. 1d) montre un motif de domaines en bandes, indicatif d'une forte anisotropie magnétique perpendiculaire. Les boucles d'hystérésis mesurées le long de [100] et [01–1] sous champs électriques de ±0 et ±5 kV cm⁻¹ (Fig. 2a) confirment une anisotropie dans le plan nette. L'axe facile se trouve le long de [100] dans l'état de polarisation rémanente (−0 kV cm⁻¹), tandis qu'une rotation de 90° se produit lorsque le substrat est polarisé à +5 kV cm⁻¹ (Fig. 2b). L'anisotropie disparaît dans l'état +0 kV cm⁻¹ (Fig. 2c) et réapparaît le long de [100] quand le champ est commuté à –5 kV cm⁻¹ (Fig. 2d). Les mesures VSM rotationnelles (Fig. 2e) révèlent que l'aimantation rémanente relative (Mr/Ms) suit une dépendance sinusoïdale par rapport à l'angle azimutal, l'axe facile pivotant de 90° au gré du champ électrique. La dépendance de l'aimantation rémanente au champ électrique a été examinée en balayant E de +10 à –10 kV cm⁻¹ après désaimantation de l'échantillon (Fig. 3a,c). Les courbes Mr/Ms en forme de papillon reflètent le comportement déformation-E, confirmant que la déformation domine le contrôle de l'aimantation. L'aimantation résiduelle dans l'état de polarisation rémanente (±0 kV cm⁻¹) diffère de celle après ±10 kV cm⁻¹, reflétant la contrainte résiduelle intrinsèque du substrat PMN-PT. Pour démontrer le contrôle non volatile, des champs électriques pulsés de ±5 ou ±10 kV cm⁻¹ étaient appliqués alors que l'échantillon était d'abord saturé à 1200 Oe puis ramené à champ nul (Fig. 4). Les valeurs Mr/Ms résultantes (étiquetées A–H) montrent quatre états distincts et stables qui persistent après le retrait de l'impulsion, tant le long de [100] que de [01–1]. Ce comportement multi-états illustre le potentiel du contrôle médiée par piézo-déformation pour des dispositifs de mémoire polymorphes.

Conclusions

Nous avons montré qu'une hétérostructure CFA/PMN-PT présente une modulation non volatile, induite par champ électrique, de l'anisotropie magnétique et de l'aimantation rémanente à température ambiante. La structure de domaines en bandes observée par MFM et la rotation de 90° de l'axe facile sous ±5 kV cm⁻¹ confirment le contrôle médiée par piézo-déformation. De plus, des champs électriques pulsés génèrent quatre états rémanents stables, offrant une voie vers des dispositifs de mémoire magnétoélectrique multiniveaux.

Abréviations

CFA

Co₂FeAl

DC

Courant continu

FM/FE

Ferromagnétique/ferroélectrique

ME

Magnétoélectrique

MFM

Microscopie à force magnétique

PMN-PT

Pb(Mg₁/₃Nb₂/₃)O₃–30%PbTiO₃

VSM

Magnétomètre à échantillon vibrant