Impact du recuit post-irradiation sur l'évolution microstructurale et le durcissement des alliages V-4Cr-4Ti implantés hélium-hydrogène

Résumé

Nous avons examiné comment le recuit post-irradiation influence la microstructure et le comportement mécanique des alliages V-4Cr-4Ti qui ont été implantés séquentiellement avec de l'hélium (He) et de l'hydrogène (H) à température ambiante (TA). Les échantillons ont été recuits à 450 °C jusqu'à 30 h dans un environnement de haut vide. La microscopie électronique en transmission à haute résolution (HRTEM) et la nanoindentation ont été employées pour évaluer l'évolution des défauts et les changements de dureté. Un recuit prolongé a causé la coalescence des agrégats de défauts ponctuels en grandes boucles de dislocation et réseaux, tandis que les bulles remplies d'He ont grossi, fusionné et éventuellement rompu. Ces transformations microstructurales étaient directement liées au durcissement par irradiation observé. Les données ont été interprétées en utilisant le modèle de durcissement par barrières dispersées et la relation de Friedel-Kroupa-Hirsch, fournissant un aperçu quantitatif des contributions relatives des boucles et des bulles au durcissement.

Contexte

Les alliages à base de vanadium sont des candidats prometteurs pour les composants structuraux dans les réacteurs à fusion en raison de leur faible activation et de leur performance supérieure à haute température [1]. Cependant, les réactions de transmutation dans un environnement de fusion génèrent du He et du H, qui altèrent profondément les microstructures et les propriétés mécaniques des alliages [2]. L'hélium, avec sa faible solubilité, favorise le durcissement par irradiation, la fragilisation, la ségrégation et le gonflement par vides [3, 4]. Les effets synergiques du He et du H sous irradiation restent insuffisamment compris [5]. Des travaux antérieurs sur V-4Ti sous irradiation He+H ont montré que les bulles d'He ne se forment que lorsque les concentrations d'He dépassent 0,5 at.% [6], indiquant que les défauts induits par irradiation pilotent principalement le durcissement dans les scénarios à faible He. Déterminer les rôles des boucles de dislocation, réseaux et bulles sous de hautes concentrations de He et H est donc essentiel.

Le recuit post-irradiation peut récupérer les dommages d'irradiation et restaurer les propriétés mécaniques [9–11]. Dans V-3Fe-4Ti-0,1Si, le recuit au-dessus de 600 °C a éliminé le durcissement, tandis que 500 °C pendant 2 h a produit une récupération négligeable [12]. Les aciers de base EUROFER ont bénéficié de recuits répétés à 550 °C, qui ont réduit la fragilisation et le durcissement, et 500 °C a été identifié comme le seuil pour initier la récupération [13]. Explorer la récupération en dessous de 500 °C est crucial pour l'exploitation des réacteurs à fusion, où les modules de couverture sont maintenus à des températures permettant le refroidissement au lithium liquide même pendant les périodes d'arrêt. Un recuit à plus basse température pourrait permettre une auto-guérison plus efficace avec des temps de maintien prolongés [14].

Notre étude investigate l'effet d'un recuit à 450 °C sur des alliages V-4Cr-4Ti implantés He-H. Quatre groupes d'échantillons — tel qu'irradié, et recuit post-irradiation pendant 10, 20 et 30 h — ont été examinés par HRTEM et nanoindentation pour comprendre la stabilité des défauts et la récupération du durcissement.

Méthodes/Expérimental

L'alliage V-4Cr-4Ti (SWIP 30, Institut de physique du Sud-Ouest) avait la composition montrée dans le Tableau 1. Le matériau a été enveloppé dans des feuilles de Zr et Ta, scellé dans des capsules de quartz sous haut vide, et recuit à 1100 °C pendant 2 h pour homogénéiser la microstructure. Des disques (100 µm × 3 mm) ont ensuite été préparés. Les lames MET ont été produites par électropolissage ; les spécimens pour nanoindentation ont été polis à une finition miroir. L'implantation ionique a été réalisée au Centre de radiation de Beijing : ions He⁺ 50 keV et H⁺ 30 keV (calculés par SRIM) à une fluence de ~5 × 10¹⁶ ions cm⁻² chacun, produisant un profil de profondeur qui se chevauchait dans la région de surface. Le recuit post-irradiation a été effectué à 450 °C pendant 10–30 h dans la même configuration de haut vide. L'analyse microstructurale a utilisé un HRTEM FEI F-20, tandis que la nanoindentation a utilisé un Nano Indenter XP à TA avec une profondeur d'indentation de 1000 nm et neuf indentations par échantillon.

Résultats et discussion

Observation microstructurale

La figure 1 présente des images en champ clair et HRTEM de l'alliage tel qu'irradié. De nombreux agrégats de défauts ponctuels — lacunes et interstitiels — sont uniformément distribués, bien que les agrégats individuels soient trop petits pour être résolus séparément. L'image HRTEM (Fig. 1b) montre des distorsions de franges de réseau (flèches blanches), indiquant une contrainte induite par les défauts.

Images des alliages V-4Cr-4Ti après irradiation séquentielle He+H ionique à TA. a Image MET champ clair des défauts. b Image HRTEM des défauts.

Aucune bulle d'He ou H n'est visible à TA ; la nucléation des bulles nécessite une mobilité suffisante d'He, qui est limitée à cette température [3]. Les complexes He-lacune (He-V) et les petits agrégats d'He se forment mais restent immobiles, empêchant la croissance des bulles. Les ions hydrogène continuent de générer des lacunes et des interstitiels ; leur liaison aux agrégats d'He piège davantage les lacunes, assistant potentiellement la nucléation des bulles lorsque la température augmente [16, 17].

La figure 2 montre les microstructures après 10 h de recuit à 450 °C. Des boucles de dislocation apparaissent au foyer (Fig. 2a), et une haute densité de bulles est évidente dans les images en champ clair (Fig. 2b). Les boucles font ~4 nm de diamètre ; les bulles ont une moyenne de ~9 nm avec une densité de 1,5 × 10¹¹ cm⁻². Les bulles sont principalement remplies d'He, avec H piégé dans les complexes He-V, expliquant la suppression de la formation de bulles d'H [19].

Boucles de dislocation et bulles des alliages V-4Cr-4Ti après recuit post-irradiation à 450 °C pendant 10 h. a Boucles de dislocation. b Bulles (champ clair). c-e Images haute résolution des bulles.

L'augmentation du temps de recuit favorise la migration des complexes He-V et des agrégats d'He, conduisant à la croissance des bulles via le regroupement d'atomes He et H avec lacunes et interstitiels. Les boucles de dislocation et les bulles dominent le paysage des défauts. Des boucles de type interstitiel sont attendues car l'irradiation par ions légers à basse température forme préférentiellement des agrégats interstitiels [21].

La figure 3 illustre les microstructures après 20 h de recuit : les boucles de dislocation (~18 nm, 7,5 × 10¹⁰ cm⁻²) et les bulles (~11 nm, 2,1 × 10¹¹ cm⁻²) ont grossi, réduisant la densité mais augmentant la taille. Le grossissement des bulles suit le mûrissement d'Ostwald : les petites bulles se dissolvent tandis que les grandes bulles grossissent, piloté par la diffusion thermiquement activée des atomes He et H [10, 23]. La surpression des bulles peut mener à la rupture à la surface de la lame mince, créant des cratères (Fig. 3b) [22].

Microstructures après 20 h de recuit à 450 °C. a Boucles de dislocation (champ clair). b-c Bulles (champ clair). d-e Images haute résolution des bulles.

Après 30 h (Fig. 4), la taille des bulles augmente davantage (moyenne 14 nm, densité 1,6 × 10¹¹ cm⁻²) tandis que les boucles de dislocation disparaissent largement, probablement dues à la migration vers la surface libre ou à la dissolution dans la matrice. L'imagerie haute résolution confirme la présence de lignes de dislocation (Fig. 4b) mais pas de boucles intactes. L'absence de précipités Ti-O, rapportés dans les alliages de vanadium au-dessus de 400 °C [24], est confirmée par la cartographie STEM-EDS (Fig. 5). La teneur en oxygène reste faible et aucun précipité en forme de plaque ou disque n'est détecté.

Microstructures après 30 h de recuit à 450 °C. a Bulles (champ clair). b Lignes de dislocation (haute résolution).

STEM et cartographie EDS après 30 h de recuit à 450 °C. a Image Z-contraste. b Carte de composition.

Durcissement par irradiation

La nanoindentation a été réalisée pour quantifier le durcissement par irradiation, l'alliage non irradié servant de référence. La figure 6a montre les profils de dureté bruts en fonction de la profondeur, révélant l'effet de taille d'indentation (ESI) où les indentations peu profondes exhibent une dureté apparente plus élevée. Pour atténuer l'ESI, les données en dessous de 100 nm ont été exclues. La figure 6b présente la dureté moyenne en fonction de la profondeur pour tous les échantillons. L'alliage tel qu'irradié présente un durcissement clair par rapport au matériau non irradié, confirmant le renforcement induit par les défauts.

Dureté des alliages V-4Cr-4Ti sous diverses conditions. a Dureté brute vs profondeur. b Dureté moyenne avec barres d'erreur. c Graphique H² vs 1/h. d ΔH corrigé après suppression de l'ESI.

L'application du modèle de Nix-Gao (H² = H₀²(1 + h* / h)) a permis l'extraction de la dureté sans effet de taille H₀. Les graphiques H² vs 1/h (Fig. 6c) sont linéaires à faible profondeur mais dévient à des profondeurs plus grandes, une caractéristique commune dans les métaux irradiés. Les incréments de dureté corrigés ΔH (Fig. 6d) révèlent que l'alliage tel qu'irradié est plus dur que le homologue non irradié. Parmi la série recuite, la dureté après 20 h est la plus faible, tandis que 10 h de recuit produit le durcissement le plus élevé. Cette tendance est corrélée avec l'évolution des boucles de dislocation et des bulles décrite ci-dessus.

Les boucles de dislocation contribuent au durcissement via le modèle de barrières dispersées (Δσ_y = Mαμb√Nd), tandis que les bulles contribuent via la relation de Friedel-Kroupa-Hirsch (Δσ = (1/8)MμbdN²/³). En utilisant les valeurs mesurées de N et d (Tableau 2) et les constantes M = 3,05, α = 0,45, μ et b pour le vanadium CFC, nous avons calculé les contributions de durcissement pour chaque temps de recuit (Tableau 3). Le durcissement par boucles de dislocation diminue avec un recuit plus long, tandis que le durcissement piloté par les bulles devient dominant après 30 h.

Ces résultats indiquent que, malgré une évolution significative des défauts, le durcissement par irradiation persiste jusqu'à 30 h à 450 °C. La modeste récupération observée après 20 h reflète probablement l'annihilation des défauts ponctuels aux puits et le détachement partiel des boucles des bulles. Une récupération complète nécessiterait des températures de recuit plus élevées ou des durées plus longues, comme suggéré par des études antérieures sur les alliages à base de V [14].

Conclusions

L'implantation séquentielle d'He et H à une dose de 10¹⁷ ions cm⁻² à TA, suivie d'un recuit à 450 °C pendant 10–30 h, a produit une évolution microstructurale claire : les boucles de dislocation et les bulles ont grossi en taille tandis que leurs densités diminuaient. La migration des boucles vers la surface libre a été observée, et le grossissement des bulles a suivi le mûrissement d'Ostwald, culminant en bulles grandes et de faible densité après 30 h. La nanoindentation a confirmé que le durcissement par irradiation est directement lié à ces populations de défauts. Sans recuit, la distorsion de réseau induite par les défauts ponctuels pilote le durcissement. Après 10 h de recuit, l'interaction forte entre boucles et bulles maximise le durcissement ; à 20 h, cette interaction s'affaiblit, réduisant légèrement la dureté ; à 30 h, le durcissement dominé par les bulles augmente à nouveau. Ainsi, le recuit à 450 °C ne récupère pas pleinement le durcissement par irradiation dans les 30 h, soulignant la nécessité de températures plus élevées ou de temps prolongés pour atteindre une annihilation substantielle des défauts.

Abréviations

H:

Hydrogène

He:

Hélium

He‑V:

Complexe hélium-lacune

HRTEM:

Microscopie électronique en transmission à haute résolution

ISE:

Effet de taille d'indentation

RT:

Température ambiante

SRIM:

Stopping and Range of Ions in Matter

STEM‑EDS:

Spectroscopie X à dispersion d'énergie en microscopie électronique à balayage

TEM:

Microscope électronique en transmission