Oscillations électromagnétiques longitudinales dans les métaux : excitations de surface sur interfaces planes et sphériques

Résumé

La définition commune de la permittivité spatialement dispersive est révisée. La réponse du gaz d'électrons dégénéré sur un champ électrique satisfaisant l'équation vectorielle de Helmholtz est trouvée avec une solution de l'équation de Boltzmann. La fonction diélectrique longitudinale calculée coïncide avec celle obtenue par Klimontovich et Silin en 1952 et Lindhard en 1954. Cependant, elle dépend du carré du nombre d'onde, un paramètre de l'équation vectorielle de Helmholtz, mais pas du vecteur d'onde d'une onde électromagnétique plane. Ce nouveau concept simplifie la simulation des effets non-locaux, par exemple avec une théorie de Lorents-Mie généralisée, car aucune transformée de Fourier n'est nécessaire. Les coefficients de Fresnel sont généralisés permettant l'excitation des ondes électromagnétiques longitudinales. Pour vérifier la théorie, les spectres d'extinction pour sphères d'argent et d'or de taille nanométrique sont calculés. Pour ces particules, la théorie de Lorents-Mie généralisée donne le décalage vers le bleu et l'élargissement de la résonance plasmonique qui sont en excellent accord avec les données expérimentales. En outre, la théorie non-locale explique la disparition de la résonance plasmonique observée pour les sphères d'or avec diamètres inférieurs ou égaux à 2 nm. Les calculs utilisant les fonctions diélectriques Klimontovich-Silin-Lindhard et hydrodynamique pour l'argent donnent des résultats proches aux énergies photoniques de 3 à 4 eV. Nous montrons que les valeurs absolues des nombres d'onde des ondes longitudinales dans les solides sont bien plus élevées que celles des ondes transverses.

Contexte

L'irradiation d'une surface métallique plane par impulsions laser femtoseconde résulte souvent en formation de structures de surface périodiques induites par laser (LIPSS). En plus des LIPSS, des ondulations hyperfines appelées LIPSS à haute fréquence spatiale (HSFL) ont été observées. Les périodes spatiales des HSFL sont significativement plus petites que la longueur d'onde d'irradiation λ₀. Par exemple, pour l'aluminium cette période était estimée entre 20 et 200 nm à λ₀=0,8 µm. Alors que l'orientation des ondulations dans les LIPSS ordinaires était perpendiculaire à la polarisation de la lumière laser, l'orientation des HSFL était souvent perpendiculaire et parfois parallèle à la polarisation. Des HSFL similaires se formaient sur les surfaces de diélectriques transparents, semi-conducteurs et métaux. L'origine des HSFL a été expliquée par différents mécanismes tels que la génération de second harmonique, l'implication de types spécifiques de modes plasmoniques, l'auto-organisation et les renforcements de champ local lors de rupture inhomogène dans les matériaux diélectriques.

Le but de cette étude est de rechercher un processus d'onde qui pourrait produire un patron avec une période courte Λ≪λ₀. Nous examinons les propriétés des ondes électromagnétiques longitudinales (L) dans les métaux aussi connues comme ondes de plasma. Notre étude consiste en les étapes novatrices suivantes. Premièrement, nous avons commencé notre recherche avec la définition de la dispersion spatiale de la permittivité. Comme montré ci-dessous, la définition commune est inutile si le milieu étudié n'est pas uniforme et infini. Par conséquent, nous proposons un nouveau concept de fonction diélectrique spatialement dispersive ε. Cette fonction établit la proportionnalité directe entre deux champs vectoriels, E(r,ω) et D(r,ω), mais pas les amplitudes E(k,ω) et D(k,ω) d'ondes planes. Conséquemment, la quantité ε dépend du carré du nombre d'onde, k², le paramètre de l'équation vectorielle de Helmholtz pour le champ électrique E(r,ω), mais pas du vecteur d'onde k des ondes planes. Ensuite, pour dériver une telle fonction novatrice, nous avons déterminé la réponse des électrons de conduction sur un mode électromagnétique en résolvant l'équation de transport de Boltzmann écrite dans l'approximation du temps de relaxation. Les fonctions diélectriques de Lindhard transverses et longitudinales dites ont été obtenues. De plus, nous avons trouvé que la fonction de Lindhard longitudinale et la fonction hydrodynamique beaucoup plus simple sont proches dans une large gamme de paramètres. L'extinction de lumière par nanosphères d'argent et d'or a été considérée pour illustrer la théorie. Nous montrons pour la première fois que la théorie de Mie non-locale explique le décalage vers le bleu, l'élargissement et la disparition éventuelle des résonances plasmoniques observées avec la diminution de la taille des nanosphères de métaux nobles. Finalement, le modèle théorique nouvellement développé a été appliqué pour examiner la possibilité d'implication des modes longitudinaux dans la formation des structures de surface induites par laser. Pour ce but, nous avons modifié la théorie de Fresnel en tenant compte des ondes longitudinales transmises.

Méthodes

Pour déterminer les champs électromagnétiques dans des milieux par morceaux homogènes, la théorie électromagnétique classique a été appliquée. Le champ électrique E dans chaque domaine uniforme du milieu hétérogène a été supposé être une solution de l'équation vectorielle de Helmholtz (EVH) :

Δ E + k² E = 0, (1)

où Δ est l'opérateur de Laplace.

Comme d'habitude, les composantes tangentielles des champs électriques E et magnétiques H sont continues à travers les frontières des milieux. En plus, nous avons pris en compte que les électrons sont confinés dans le métal ; par conséquent, la condition de frontière additionnelle (CFA) suivante pour la composante normale de la densité de courant j à la surface du métal S a été utilisée : (j·n)|_{r∈S} = 0.

Pour déterminer le courant de conduction dans le métal, nous avons résolu l'équation de transport de Boltzmann (ETB) écrite dans l'approximation du temps de relaxation :

∂f/∂t + v·∂f/∂r + (e/m)(E + v×B)·∂f/∂v = (f₀ - f)/τ, (2)

où f est la fonction de distribution à particule unique dans l'espace des phases (r, v), v est la vitesse électronique microscopique, e et m sont la charge et la masse de l'électron respectivement, B est l'induction magnétique, f₀ est une fonction de distribution d'équilibre, et τ est le temps de relaxation.

Ci-dessous, nous dérivons les formules pour les fonctions diélectriques spatialement dispersives. Ensuite, nous les utilisons pour étudier la réflexion de la lumière depuis une surface métallique plane et la diffusion de la lumière sur une nanosphère de métal noble.

Résultats et discussion

Dispersion spatiale de ε dans un milieu hétérogène

Dans la littérature, une fonction diélectrique spatialement dispersive ε est définie via la relation suivante :

D(ω, r) = ε₀ ∭ ε(ω, r-r') E(ω, r') dr', (3)

où ε₀ est la constante électrique, D(ω, r) est l'amplitude de l'oscillation du vecteur déplacement avec fréquence angulaire ω au point r, et E(ω, r') l'amplitude de l'oscillation du champ électrique au point r'. Les transformées de Fourier de l'Éq. (3) donnent l'équation :

D(ω, k) = ε₀ ε(ω, k) E(ω, k) (4)

où ε(ω, k) spatialement dispersive dépend du vecteur d'onde k d'une onde électromagnétique plane. À notre avis, l'Éq. (3) n'est pas ambiguë seulement dans un volume homogène infini mais nous traitons un système par morceaux hétérogène où les frontières doivent être prises en compte et k ne sont pas les mêmes dans différents milieux.

Notre approche n'utilise pas le développement des ondes électromagnétiques sur des ondes planes. La permittivité spatialement dispersive détermine la relation entre D(ω, r) et une solution particulière de l'Éq. vectorielle de Helmholtz (1) :

D(ω, r) = ε₀ ε(ω, k) E(ω, r). (5)

Ici E(ω, r) désigne la distribution du champ électrique mais pas simplement le vecteur E au point r.

Fonctions diélectriques longitudinales et transverses

La permittivité des métaux est communément exprimée à travers la conductivité σ :

ε = ε_g + iσ/(ωε₀), (6)

où ε_g est une partie de la fonction diélectrique permettant la polarisation du solide ; ε_g = 1 pour un métal simple. Afin de déterminer σ, nous avons calculé la densité de courant :

j = e ∭ v f dv = σ E, (7)

où dv = (v/m) dε dΩ, dΩ = sinθ dθ dφ, v, θ, φ sont les coordonnées sphériques de la vitesse. Contrairement aux recherches précédentes, nous n'avons pas introduit le vecteur d'onde k mais avons trouvé une solution ETB sous forme de série infinie contenant des opérateurs v∇ agissant sur vE :

f = f₀ + e/(-iω+Γ) ∂f₀/∂ε [1 + v∇/(-iω+Γ)]⁻¹ v·E, (8)

où Γ = 1/τ. Ensuite, f₀ a été approximé par une distribution de Fermi-Dirac à température zéro et, après intégration sur ε dans l'Éq. (7), nous avons obtenu :

j = (ω_p²ε₀/(-iω+Γ)) (3/4π) ∬ u (1 + l u·∇)⁻¹ (u·E) dΩ, (9)

où ω_p² = e²n_e/(mε₀), ω_p est la fréquence de plasma, u = v/v est le vecteur unitaire dans la direction de v, l = v_F/(-iω+Γ), v_F est la vitesse de Fermi. Ensuite, nous avons calculé les intégrales :

∬ u (u·E) dΩ = (4π/3) E (10)

∬ u (u·∇)²ⁿ⁻¹ (u·E) dΩ = 0 (11)

∬ u (u·∇)²ⁿ (u·E) dΩ = (4π/(2n+3)) Δⁿ⁻¹ [∇(∇·E) - 1/(2n+1) ∇×∇×E] (12)

où n est un nombre naturel. La dépendance suivante de j sur un champ électrique E arbitraire a été finalement obtenue :

j = (ω_p²ε₀/(-iω+Γ)) {E + 3 Σ_{n=1}^∞ l²ⁿ (Δⁿ⁻¹/(2n+3)) [∇(∇·E) - (∇×∇×E)/(2n+1)]}. (13)

Il y a deux types de solutions à l'Éq. (1), sans divergence qui satisfont ∇·E = 0 et sans rotation qui satisfont l'équation :

∇ × E = 0. (14)

Pour une onde plane, avec E ∝ exp[i(k·r - ωt)], l'Éq. (14) se transforme en la relation k×E = 0 qui montre que l'onde est longitudinale (L). Pour simuler les processus dans les corps sphériques, il est commode d'utiliser les harmoniques sphériques vectoriels L, M et N comme ensemble complet de fonctions orthogonales. Dans ce cas, l'Éq. (14) spécifie les harmoniques L. Le nombre d'onde des ondes L et modes L est déterminé par la loi de dispersion suivante :

ε^L(ω, k^L) = 0. (15)

Des Éqs. (6) et (13) nous trouvons que les solutions de l'Éq. (1) satisfaisant la contrainte de l'Éq. (14) donnent la permittivité longitudinale suivante :

ε^L = ε_g - (ω_p²/(ω(ω+iΓ))) (3/2) Φ(a², 1, 3/2) (16)

où Φ est la fonction Phi de Lerch,

(3/2) Φ(a², 1, 3/2) = Σ_{n=0}^∞ (3/(2n+3)) a²ⁿ, (17)

a = k v_F/(ω + iΓ).

La permittivité obtenue diffère de celle définie par Kliewer et Fuchs seulement en notation :

ε^L = ε_g + (ω_p²/(ω(ω+iΓ))) (3/a²)[1 - (1/ia) tan⁻¹(ia)] (18)

L'identité (1/ia)tan⁻¹(ia) = (1/2)ln((1+a)/(1-a)) (19)

permet de réécrire l'Éq. (18) comme suit :

ε^L = ε_g - (ω_p²/(ω(ω+iΓ))) (3/a²)[1 - (1/2a) ln(1+a)/ln(1-a)] (20)

Dans le cas Γ=0, cette formule prend la forme d'une équation dérivée par Klimontovich et Silin qui ont étudié l'amortissement de Landau dans un plasma dégénéré. La permittivité des Éqs. équivalentes (16), (18) et (20) est communément appelée la fonction diélectrique de Lindhard (avec référence à [12]) bien que cette fonction ait été d'abord obtenue par Klimontovich et Silin.

La permittivité de Lindhard transverse peut être trouvée avec l'Éq. (13) quand ∇·E = 0. Dans le cas actuel de v_F k ≪ ω, elle se réduit à la fonction diélectrique de Drude :

ε^T = ε_g - ω_p²/(ω² + iΓω). (21)

Cette fonction s'accorde avec les données expérimentales sur de nombreux métaux. Si |a| < 1, la permittivité longitudinale (16) se simplifie à la fonction diélectrique hydrodynamique :

ε^L(ω, k^L) = ε_g - ω_p²/(ω² + iΓω - (3/5)(v_F k^L)²). (22)

Réflexion d'une onde électromagnétique plane depuis une surface métallique plane

Conditions de frontière

Dans cette section, nous déterminons la direction du vecteur d'onde k^L et l'amplitude de l'onde L excitée dans le métal pendant la réflexion d'une onde électromagnétique plane depuis une surface métallique plane.

Considérons une onde plane incidente sur l'interface diélectrique-métal z=0 avec le vecteur d'onde dans le plan xz. Le champ électrique dans le milieu diélectrique 1 consiste de l'onde incidente E_i et réfléchie E_r, le champ dans le métal 2 a les composantes transverses transmises E_t et, dans certains cas, longitudinales E^L. Selon les conditions de frontière de Maxwell, les composantes transverses des vecteurs de champ électrique et magnétique sont continues dans le plan z=0. En plus, les électrons ne sont pas éjectés du métal ; par conséquent, la composante normale de la densité de courant électrique est nulle à z=0 :

ẑ·j|_{z=0} = 0. (23)

où ẑ est le vecteur unitaire dans la direction de l'axe z.

Tous les termes dans les conditions de frontière de Maxwell doivent avoir la même dépendance en x et y. Cette exigence a plusieurs conséquences. Premièrement, il peut être établi que les ondes L ne peuvent être excitées que dans le cas de polarisation p quand le vecteur électrique de l'onde incidente E^(i) est parallèle au plan d'incidence. En d'autres termes, les polaritons plasmoniques peuvent être générés par une onde magnétique transversale (TM). L'effet est très similaire à celui dans une sphère métallique. Deuxièmement, des formules analogues à la loi de Snell peuvent être dérivées des conditions :

k₁ₓ = k₂ₓ = k₂ₓ^L = k₁ sinθ₁ (24)

où les indices 1ₓ et 2ₓ désignent les projections x des vecteurs dans les milieux 1 et 2 respectivement, θ₁ est l'angle d'incidence.

Coefficients de réflexion et transmission

Déterminons le champ formé par une onde électromagnétique plane polarisée p incidente sur une surface métallique plane. Il est commode d'exprimer les composantes des champs électriques et magnétiques à travers la composante x de E^(i), à savoir E_x(r) = -r E_x(i) pour l'onde réfléchie, E_x(t) = t E_x(i) pour l'onde transversale transmise, et

E_x^(a) = δ E_x(t) = t_L E_x(i) (25)

pour l'onde longitudinale transmise, ici r est un coefficient de réflexion, t et t_L sont des coefficients de transmission.

Des conditions de frontière de Maxwell et CFA de l'Éq. (23) écrite sous la forme :

ẑ·(D - ε₀ε_g E)|_{z=0} = 0, (26)

nous avons obtenu :

r = -((1+δ)ε₁k₂_z - ε₂k₁_z)/((1+δ)ε₁k₂_z + ε₂k₁_z) = 1 - (1+δ)t (27)

t = 2ε₁k₂_z/(ε₂k₁_z + (1+δ)ε₁k₂_z) (28)

δ = (ε_g - ε)/ε_g · (k₂ₓ²/(k₂_z k₂_z^L)) (29)

À δ=0, le coefficient r devient le coefficient de Fresnel de réflexion de l'onde polarisée p. Sous la même condition, t n'est pas le coefficient de transmission de Fresnel puisque nos définitions de t et r diffèrent de celles de Fresnel.

Extinction de la lumière par nanosphère métallique

Dans un article précédent, l'un des auteurs a généralisé la théorie de Lorentz-Mie permettant la CFA de l'Éq. (23). Un analogue du coefficient de Fresnel r, le coefficient de Mie b_l pour le mode TM réfléchi de l-ième ordre a été trouvé :

b_l = -((1+δ_l)ε₁ (k₂ ψ'_l(k₂R)/ψ_l(k₂R)) - ε₂ (k₁ ψ'_l(k₁R)/ψ_l(k₁R))) / ((1+δ_l)ε₁ (k₂ ψ'_l(k₂R)/ψ_l(k₂R)) - ε₂ (k₁ ζ'_l(k₁R)/ζ_l(k₁R))) (30)

où

δ_l = (ε^T - ε_g)/ε_g · (l(l+1) j_l(k₂R) j_l(k₂^L R)) / (ψ'_l(k₂R) k₂^L R j'_l(k₂^L R)) (31)

ψ_l et ζ_l sont les fonctions de Riccati-Bessel et Riccati-Hankel de l'ordre l respectivement ; j_l est la fonction de Bessel sphérique, la prime désigne la dérivée par rapport à son argument.

Comparons les prédictions des théories de Lorentz-Mie classique et généralisée avec les données expérimentales. Dans [15], Hilger, Tenfelde et Kreibig ont étudié les spectres d'extinction de nanoparticules d'argent déposées sur surfaces diélectriques. Au premier stade, les chercheurs ont généré des faisceaux de particules d'argent avec diamètres moyens de 2, 3,5 et 4 nm, déterminé la distribution de taille pour l'un des faisceaux, enregistré les spectres d'extinction, et estimé le paramètre A=0,25 de la formule phénoménologique Γ = Γ_b + A v_F/R, où Γ_b est le taux de relaxation du métal en vrac, pour sphères d'argent dans le vide. Premièrement, nous avons calculé les spectres d'extinction pour un faisceau de sphères d'argent avec diamètre moyen 〈D〉=2 nm et distribution de taille expérimentale s'étendant de D=1 à D=4 nm. Notre théorie ne contient pas de paramètres ajustables. Pour définir les fonctions diélectriques, nous avons utilisé la tabulation de l'indice de réfraction de l'argent en vrac proposée par Lynch et Hunter [16] (voir Fig. 1). Nous avons aussi appliqué les Éqs. (16), (21) et (22) avec ω_p=9,17 eV, Γ_b=0,021 eV, v_F=1,39×10⁶ m/s, et A=0,25. Les résultats des calculs et le spectre expérimental sont présentés en Fig. 2.

Parties réelle (a) et imaginaire (b) de la fonction diélectrique de l'argent selon Johnson et Christy (◇) [20], Lynch et Hunter (+) [16], Weber (△) [21], Hao et Nordlander (ligne pointillée) [22], et Drachev et al. (ligne continue) [23]

Spectres d'extinction de lumière par particules d'argent de taille nanométrique observés dans [15] et calculés avec modèles local et non-local. Tous les spectres théoriques sont présentés en unités relatives communes

Les spectres théoriques dans Fig. 2 étaient calculés en utilisant les fonctions diélectriques Klimontovich-Silin-Lindhard et hydrodynamique beaucoup plus simple. Il est surprenant que les deux calculs donnent des résultats proches même si |a|>1 dans la région de la résonance plasmonique.

Pour les nanosphères d'argent de taille nanométrique, le maximum dans le spectre d'extinction, appelé résonance de Fröhlich, plasmon et polariton de plasmon de surface (SPP), est connu pour se décaler de 3,5 à 3,65 eV. Le modèle non-local est en excellent accord avec les données expérimentales, tandis que la théorie locale (Mie) donne le maximum à ω≃3,5 eV (voir Fig. 2 et Tableau 1).

Le calcul du décalage vers le bleu de la résonance plasmonique peut être soutenu par la considération suivante. Dans l'approximation électrostatique, seul b₁ contribue à la section efficace d'extinction Q_ext et l'Éq. (30) peut être simplifiée en utilisant les approximations suivantes :

(k₂R ψ'_l(k₂R)/ψ_l(k₂R)) ≃ l+1 ; (k₁R ζ'_l(k₁R)/ζ_l(k₁R)) ≃ -l. (32)

Ainsi, Q_ext a un maximum à :

Re[2(1+δ₁)ε₁ + ε₂] = 0. (33)

La condition obtenue (33) prend en compte l'excitation des modes L (par le terme δ₁) et diffère donc de la condition de résonance de Fröhlich :

Re(2ε₁ + ε₂) = 0. (34)

Dans l'expérience [15], les fréquences de pic ω_m et largeurs de résonance Δω des spectres d'extinction étaient presque indépendantes de 〈D〉. Cette caractéristique de Δω semble désaccord avec la théorie de Mie classique. Vraiment, la théorie locale prédit l'élargissement des résonances plasmoniques avec la diminution de D (à A=0,25) comme montré au Tableau 1. En même temps, la théorie non-locale donne des largeurs de résonance approximativement égales mais des positions de pic différentes. La superposition des contributions de toutes les particules donne la valeur de Δω qui sont en accord remarquable avec les données expérimentales. Il est intéressant que la théorie non-locale prédise un élargissement de la résonance plasmonique d'un faisceau même à A=0.

À ω>4 eV, les courbes théoriques lisses dans Fig. 2 se trouvent plus haut que la mêlée de pics étroits étroitement situés. L'absorption interbande domine dans cette gamme spectrale comme peut être confirmé par Fig. 1. Les particularités observées du spectre sont probablement une conséquence d'une transition des bandes continues vers une structure de niveau discret. Un tel effet de taille quantique a été découvert plus tôt dans une étude des propriétés optiques de nanosphères d'or. Lorsque la taille des sphères d'argent était augmentée à 〈D〉=3,5 nm, l'absorption augmentait d'abord relativement au maximum et formait un plateau avec une série de petits creux équidistants. Ensuite, l'absorption diminuait légèrement à 〈D〉=4 nm.

Afin d'étudier la formation de l'aile bleue de la résonance plasmonique, nous avons calculé les spectres d'extinction de particules d'argent ultra-petites et les avons présentés en Fig. 3. Une caractéristique remarquable dans Fig. 3 est la disparition complète de la résonance plasmonique à D=1 nm. Plus tôt, cet effet a été observé dans l'étude expérimentale de nanosphères d'or [19]. En particulier, dans Fig. 9 de [19], les spectres expérimentaux de particules avec diamètres de 1,7, 1,9, 2,0, 2,1, 2,3 et 2,5 nanomètres étaient comparés avec les spectres calculés avec la théorie de Mie locale. L'accord était pauvre, échouant à décrire l'élargissement de la résonance plasmonique et sa position. Les tentatives d'améliorer l'ajustement en variant la taille des particules et modifications des fonctions diélectriques n'ont pas abouti. Selon les auteurs de [19], la bande d'oscillation collective anormalement large ou déprimée résiste à être ajustée avec les corrections proposées de la théorie de Mie locale. Comme on peut le voir de Fig. 4, la situation change dramatiquement si la théorie de Mie non-locale est appliquée. Notez que nous n'avons utilisé aucun paramètre ajustable. La tabulation de l'indice de réfraction complexe par Johnson et Christy [20] a été utilisée pour déterminer la fonction diélectrique de l'or. Les autres paramètres, incluant A=1 et indice de réfraction du toluène (1,37) étaient pris de [19].

Section efficace d'extinction normalisée de particules d'argent avec diamètres 2,2, 1,8, 1,4 et 1,0 nm calculée avec théories de Mie locale (lignes pointillées) et non-locale (courbes continues). Plus la particule est petite, plus la courbe est basse. Toutes les sections efficaces théoriques sont présentées en unités relatives communes

Spectres d'absorption calculés avec théories de Mie locale (lignes pointillées) et non-locale (lignes continues) et données expérimentales (points) extraites de Fig. 9 de [19] pour sphères d'or avec D=2,5, 2,1 et 1,7 nm dans toluène (courbes 1 et cercles, courbes 2 et carrés, courbes 3 et triangles, respectivement). Tous les spectres théoriques sont normalisés à l'unité à 4,12 eV et déplacés verticalement

Nombres d'onde des ondes longitudinales

Les modes longitudinaux diffèrent des modes transverses par des valeurs beaucoup plus élevées des nombres d'onde. Par exemple, pour les calculs présentés en Fig. 2, la partie réelle de k₂^L correspond à la période spatiale Λ = 2π/Re k₂^L diminuant de 9 à 2 nm à ω augmentant de 3 à 4 eV. Dans cet intervalle ω, la valeur absolue du rapport k₂^L/k₂ diminuait de 130 à 100 et le paramètre δ de l'Éq. (27) diminuait de 0,01 à 0,005 à θ₁=π/4. Nous concluons donc que l'excitation des ondes L à une surface d'argent plane peut être négligée. Cependant, les modes L ont été trouvés d'importance dans les agrégats d'argent de taille nanométrique.

Un remplacement du terme -ω_p²/(ω²+iΓω) dans l'Éq. (16) par ε^T-ε_g selon l'Éq. (21) nous permet de réécrire l'équation de dispersion (15) sous la forme suivante :

1 + (3/5)a² + (3/7)a⁴ + (3/9)a⁶ + ... = 1/(1 - ε^T/ε_g). (35)

Dans le cas le plus simple de ε_g=1 et Γ=0, l'Éq. (35) prédit que le métal est transparent pour les ondes transverses et L à ω>ω_p mais à la fois k^L et k^T sont complexes à ω<ω_p.

Si le solide est transparent, une onde longitudinale peut être excitée sous incidence oblique d'une onde polarisée p sur une surface plane. Il y a plusieurs caractéristiques distinctes de cet effet. Premièrement, les ondes longitudinales peuvent être générées à une surface plane, alors que des efforts spéciaux devraient être faits pour exciter les polaritons de plasmon de surface. Deuxièmement, dans le patron d'interférence, l'intensité du champ électromagnétique est modulée non le long mais perpendiculaire à l'interface. Par conséquent, des vides peuvent apparaître dans des plans parallèles à la surface due au décollement du solide. Selon la définition de ω_p, la condition ω>ω_p peut être rencontrée dans les solides (par exemple, semi-conducteurs) avec une faible densité de porteurs de courant. Nous n'examinons pas ce cas ici car la formule de ε^L a été dérivée pour un gaz d'électrons dégénéré.

Conclusions

Afin de définir une fonction diélectrique spatialement dépendante, tous les chercheurs précédents considéraient l'interaction de la matière avec une onde électromagnétique plane. Cette approche n'est pas constructive et rigoureuse en nano-optique quand le champ est localisé dans une cavité et les conditions de frontière doivent être d'une manière ou d'une autre prises en compte. Nous avons résolu ce problème en calculant la réponse du milieu sur un champ électrique qui satisfait l'équation vectorielle de Helmholtz. La fonction diélectrique spatialement dispersive dérivée dépend du carré du nombre d'onde, un paramètre de l'équation de Helmholtz, mais pas du vecteur d'onde d'une onde plane.

Nous rapportons les coefficients de réflexion de Fresnel modifiés dus à l'excitation des ondes longitudinales dans les métaux. Une généralisation similaire a été faite antérieurement pour les coefficients de Mie. Ici, la théorie a été vérifiée avec la simulation de l'extinction de lumière par agrégats d'argent et d'or de taille nanométrique. Le décalage calculé de 3,5 à 3,65 eV et la largeur de la résonance de plasmon de surface des faisceaux de particules d'argent sont en excellent accord avec les données expérimentales. En outre, le modèle non-local explique la disparition de la résonance plasmonique de sphères d'or avec diamètres d'environ 2 nm. Il est important que l'onde L puisse être excitée sur une surface plane par une onde incidente plane. C'est la différence principale des polaritons plasmoniques des polaritons de plasmon de surface.

Les propriétés des oscillations électromagnétiques dans les métaux ont été examinées. Il a été trouvé que les valeurs absolues des nombres d'onde des ondes longitudinales sont bien plus grandes que celles des ondes transverses. Par exemple, dans l'argent à une énergie photonique de 3,5 eV, le rapport des valeurs absolues des nombres d'onde est égal à 130. Là, la partie réelle du nombre d'onde de l'onde longitudinale correspond à une longueur d'onde de 7 nm. La grande différence dans les nombres d'onde empêche l'excitation des ondes L à une surface plane. Cependant, les modes L ont été montrés excités dans les particules d'argent et d'or de taille nanométrique.