Enquête de souche sur les propriétés de transport dépendant du spin du nanoruban γ-Graphyne entre électrodes en or

Introduction

La charge et le spin sont deux propriétés intrinsèques principales de l'électron [1,2,3]. La microélectronique traditionnelle se concentre souvent sur la caractéristique de charge de l'électron, quels que soient les états de spin de l'électron. Et l'introduction du champ électrique [4, 5] pour réguler le transport des électrons des matériaux semi-conducteurs pour réaliser le transport ou le traitement de l'information est devenue une méthode courante. Avec l'amélioration continue de la science et de la technologie, l'expérience du grand circuit intégré devient de plus en plus importante qu'avant [6]. Les composants haute densité de l'électronique et de la miniaturisation sont devenus un besoin urgent. Au cours des dernières décennies, les scientifiques ont commencé à explorer les caractéristiques de spin des électrons dans des dispositifs moléculaires sur la spintronique [7, 8]. Le temps de relaxation du spin est relativement long, ce qui n'est pas facilement affecté par les défauts et les impuretés du dispositif de spin, et peut être obtenu par une série de moyens, tels que le champ électrique, le champ magnétique, etc. Par conséquent, de nombreuses méthodes de modulation des propriétés spintroniques des jonctions moléculaires sont devenues l'objet de recherches intensives.

Par rapport au dopage chimique [10,11,12] et au contrôle du champ électromagnétique [13, 14], l'ingénierie des contraintes [15,16,17] est considérée comme la technique la plus efficace et contrôlable pour les nanomatériaux. L'interaction entre le réseau et l'électron (spin, orbite, etc. ) influencent les caractéristiques électriques, magnétiques ou optiques du matériau induites par l'ingénierie des déformations, ce qui peut conduire à l'émergence d'autres effets physiques ou chimiques uniques [18, 19]. De plus, la contrainte est inévitablement en cours de préparation d'échantillons expérimentaux, qui peuvent être appliqués par différents canaux. Par exemple, le substrat n'est pas préparé en douceur [20], les paramètres de maille de l'échantillon et le matériau du substrat ne correspondent pas [21], ou le sertissage existe au bord des nanorubans [22] et ainsi de suite.

De plus, il a été rapporté que la contrainte a un effet évident sur la structure électronique des matériaux bidimensionnels (2D) [23, 24]. Lorsque la déformation uniaxiale est appliquée, le décalage du cône de Dirac du graphène peut être observé [25]. Et la déformation uniaxiale dans une plage plus importante peut modifier la bande interdite du graphène [26]. De plus, des études récentes ont montré que l'ingénierie des contraintes est toujours un moyen efficace d'améliorer les propriétés de transport des nanofils de silicium [27]. L'application d'une contrainte sur une seule couche de nanoruban de phosphore noir peut également modifier la direction de transport des porteurs, ce qui peut contrôler l'anisotropie de la mobilité des porteurs [28]. De plus, la contrainte peut influencer les caractéristiques de spin du semi-conducteur. Un courant de polarisation de vallée peut générer dans le graphène en ajoutant la contrainte par rapport à une structure de bulle surélevée [29]. La convergence de bande induite par la contrainte pourrait être une méthode efficace pour améliorer les performances thermoélectriques du phosphorène [30]. De plus, les propriétés optiques [31] et magnétiques [32] de la nanojonction peuvent également être induites et modulées par la contrainte. Ainsi, il n'est pas difficile de voir que la régulation de l'ingénierie des contraintes sur les matériaux est précieuse.

Ces dernières années, la science du carbone a largement affecté les domaines en développement des jonctions moléculaires [33,34,35,36]. En utilisant une réaction de couplage croisé, Li et al. [37] ont réussi à synthétiser un échantillon de graphdiyne à la surface du cuivre. Depuis lors, graphdiyne a suscité un grand intérêt de la part des chercheurs internationaux [38, 39]. Le graphyne est l'allotrope du graphène avec une structure de réseau plan 2D [14, 40, 41, 42, 43, 44, 45], qui est formé par la conjugaison de cycles benzéniques et le lien C-C avec les liaisons acétyléniques. Par rapport au sp simple en couches ² structure hybride orbitale du graphène [46], le graphène détient sp et sp ² états hybrides, déterminant que sa structure moléculaire unique est plus compliquée. Il existe de nombreux membres existants appartenant à la famille des graphyne, tels que α-graphyne [40, 41], β-graphyne [47], γ-graphyne [42, 48, 49], α-2-graphyne [14], 6, 6,12-graphyne [43], 14,14,14-graphyne [44], δ-graphyne [45] et ainsi de suite. Parmi ces structures existantes, l'γ-graphyne ne possède pas de structure électronique de type cône de Dirac autour du niveau de Fermi, ce qui est assez différent du graphène. Semblable aux nanorubans de graphène, l'γ-graphyne peut également être découpé en nanorubans γ-graphyne en fauteuil et en zigzag (AγGYNs et ZγGYNs). Des travaux approfondis ont été exposés sur les ZγGYN pour observer d'excellentes performances, telles que le filtrage par spin, la résistance aux différences négatives. Cependant, l'étude de contrainte mise en œuvre sur ZγGYN entre électrodes en or n'a pas été rapportée.

Motivés à explorer les avantages de l'ingénierie des contraintes sur les ZγGYN, nous introduisons des contraintes dans les jonctions moléculaires basées sur ZγGYN pour effectuer la recherche en utilisant des calculs de principes premiers. Dans cet article, nous nous sommes d'abord concentrés sur les structures électroniques des ZγGYN dans différentes configurations magnétiques. L'observation a montré que le phénomène de division du spin se produit après l'introduction d'une contrainte dans la jonction, ce qui implique que la déformation peut être un moyen de manipuler le spin. De plus, les résultats sur les courants de spin des jonctions impliquent que la contrainte a une influence importante sur les propriétés de transport du dispositif dans une certaine mesure. Et nous constatons que l'ingénierie des contraintes peut améliorer le couplage entre l'électrode et la région de diffusion intermédiaire, ce qui élargit les canaux électroniques.

Modèles et méthode

Sur la figure 1, trois jonctions moléculaires différentes ont été présentées sous les noms M1, M2 et M3, respectivement. Les jonctions peuvent se diviser en trois parties :électrode gauche, région de diffusion et électrode droite. Ici, nous utilisons le nanofil d'or (Au) comme matériau d'électrode en raison de sa bonne ductilité et conductivité électrique. L'électrode Au est clivée sur la surface (111). Et la région de diffusion est composée de plusieurs unités ZγGYN répétées. Les atomes Au des plombs et les atomes de carbone (C) dans la partie centrale sont reliés par des atomes de soufre. Pour l'expérience sur la jonction du graphène, il est montré que les nanorubans de graphène peuvent être adaptés et découpés en de nombreuses structures en tant que dispositifs moléculaires expérimentalement en utilisant une irradiation électronique énergétique à l'intérieur d'un microscope électronique à transmission (MET) [50]. Semblable au graphène, les dispositifs moléculaires basés sur ZγGYN peuvent peut-être également être connectés de cette manière. Le M1 n'est pas introduit avec contrainte et la région de diffusion est plate, comme le montre la figure 1a. Le M2 semble être incurvé dans le x axe avec un U -structure incurvée qui la rend plus plate sur la figure 1b, qui résulte de la déformation transversale. Pour le système M3, dont la structure est la plus complexe, détient un S -structure courbe. La longueur originale de ZγGYN dans la région de diffusion de M3 est deux fois plus grande que celle de M1. Ainsi, le ZγGYN avec effet de déformation peut être plié dans le sens opposé de + x et − x axe, lui faisant présenter un S -structure incurvée sur la figure 1c. Les vues latérales de M1-M3 sur les Fig. 1e, f correspondent aux vues principales des parties de diffusion sur les Fig. 1a-c. Les jonctions détaillées peuvent être vues sur les images suivantes.

(Couleur en ligne) Les schémas des modèles de jonction moléculaire ont été affichés sous la forme a M1, b M2 et c M3, dont la zone de diffusion est plate, incurvée (forme en U) et à double courbe (forme en S), respectivement. Le rectangle bleu en pointillés dans le panneau a donne la cellule unitaire répétée de ZγGYNR, dont la constante de réseau est de 12,297 Å. Pour plus de clarté, la vue latérale dans la région de diffusion pour d M1, e M2 et f M3 correspondant à a –c ont également été exposés. L/R représente l'électrode gauche/droite

Nous optimisons tout d'abord les cellules unitaires et les structures moléculaires conçues en implémentant le calcul de la théorie fonctionnelle de la densité dans le package Atomistix ToolKit [51, 52]. Selon les résultats de l'optimisation, la constante de réseau de la cellule unitaire est d'environ 12,297 Å sur la figure 1a, et la longueur de la région de diffusion pour M1-M3 est d'environ 36,891 Å, 35,473 Å et 70,559 Å sur la figure 1a–c. La longueur de la liaison entre l'or et l'atome de soufre est de 2,38 Å, et celle entre le soufre et l'atome de carbone est de 1,84 Å, 1,62 Å et 1,92 Å pour M1-M3, respectivement. Les paramètres de calcul détaillés ont été définis comme suit. Le potentiel de correction d'échange est utilisé comme approximation du gradient généralisé avec Perdew–Burke–Ernzerh de la fonctionnelle [53]. L'énergie de coupure du maillage pour les potentiels électrostatiques est de 150 Ry, et la température pour la fonction de Fermi est fixée à 300 K. La force sur chaque atome est inférieure à 0,02 eV/Å. De plus, un maillage de Monkhorst-Pack de 1 × 1 × 100 est choisi, et le critère de convergence de la densité électronique est 10 ⁻⁵ eV en énergie totale. De plus, afin d'éviter l'interaction entre les images périodiques, une épaisseur de couche sous vide d'au moins 20 Å est définie dans nos calculs. Le spectre de transmission en fonction de l'énergie (E ) et la tension de polarisation (V ) est défini comme

où \(G^{{{\text{R}}({\text{A}})}}\) est la fonction de Green retardée (avancée) de la zone de diffusion centrale, \(\Gamma_{{\text{ L(R)}}}\) est la matrice de couplage de l'électrode gauche (droite) et σ =  ± 1 donne le spin-up/down de l'électron. Le courant de transport de spin est calculé en utilisant la formule de Landauer-Büttiker [54, 55]

où \(\mu_{{\text{L(R)}}}\) et \(f_{{\text{L(R)}}}\) sont le potentiel électrochimique et la fonction de distribution de Fermi correspondante de la gauche /électrode droite, respectivement. La densité d'états du périphérique (DDOS) peut être calculée par \(D\left( E \right) =- \frac{1}{\pi }{\text{Im}} G^{{\text{R}} } (E)\).

Résultats et discussions

Les structures de bande des cellules unitaires de -graphie en zigzag ont été tracées dans des états non magnétiques (NM), ferromagnétiques (FM) et anti-ferromagnétiques (AFM), comme illustré sur la Fig. 2a–c, respectivement. Dans la progression du calcul, le magnétisme des atomes de carbone attachés au bord supérieur et au bord inférieur est tous réglé dans la même direction, se rapprochant de l'état FM ; le réglage de l'état de l'AFM est opposé. On peut voir que le ZγGYNR est métallique à l'état NM, en ce sens que les bandes d'énergie passent par le niveau de Fermi sur la Fig. 2a. Semblable à celui de NM, le ZγGYNR à l'état FM est également métallique, mais le spin-splitting évident peut être observé. La bande d'énergie dans le sens de la rotation vers le haut est décalée vers le bas sur la figure 2b, tandis que la bande de rotation vers le bas est décalée vers le haut. Cependant, lorsque le ZγGYNR est défini dans l'état AFM, la structure de la bande présente une minuscule bande interdite de 0,55 eV, ce qui en fait un semi-conducteur sur la figure 2c. De plus, les énergies totales correspondantes des états ont également été calculées pour M1-M3, respectivement. Les résultats relatifs sont affichés comme suit :L'énergie de la cellule unitaire ZγGYNR à l'état NM est la plus élevée de − 3524.42090 eV, et celle de l'état AFM est la plus faible de − 3524.49299 eV. La différence d'énergie entre l'énergie la plus élevée et la plus basse est d'environ 0,07 eV. Par conséquent, d'après les données de toutes les énergies, nous pouvons conclure que l'état AFM est l'état fondamental de ZγGYNR. L'état FM de ZγGYNR peut induire la polarisation de spin du nanoruban, et il serait appliqué dans le domaine de la spintronique. Dans ce qui suit, le mécanisme de transport profond pour les trois jonctions a été exposé.

(Couleur en ligne) Les structures de bande pour le ZγGYNR sont affichées dans le a NM, b FM, et c États AFM, respectivement. Le niveau de Fermi a été pris comme zéro

Tout d'abord, nous traçons les spectres de transmission des trois jonctions à polarisation nulle sur la figure 3. Il existe de nombreux pics fortement pulsés du spectre de transmission et une minuscule bande interdite près du niveau de Fermi sur la figure 3a, suggérant que le M1 est un semi-conducteur . Ainsi, sous l'effet d'une tension adaptée, des électrons peuvent traverser de l'électrode gauche vers la droite puisque la liaison C=C ou C=C formée entre les atomes de carbone fournit un canal de conductance pour le transport des électrons. Pour le dispositif contraint de M2 ​​sur la figure 3b, son spectre de transmission n'est pas exactement le même que celui de M1. Il y a encore beaucoup de pics de transmission qui se déplacent autour du niveau de Fermi. Autrement dit, les pics de transmission de M2 ​​avec effet de déformation deviennent plus larges que ceux de M1. De plus, les pics de transmission semblent tous se rapprocher du niveau de Fermi. Ce phénomène est généré par l'effet de la contrainte sur la région de diffusion de M2, ce qui conduit à l'amélioration du couplage entre les électrodes Au et l'intermédiaire ZγGYNR, rendant les canaux de transmission plus larges que celui de M1.

(Couleur en ligne) Les spectres de transmission dépendants du spin à zéro biais ont été exposés pour a M1, b M2 et c M3, respectivement. Les coefficients de transmission spin-up et -down ont été définis comme valeurs positives (noir) et négatives (rouge). Pendant ce temps, les distributions de l'hamiltonien autocohérent projeté moléculaire ont été notées ici

De plus, dans le cas de M3, comme le montre la figure 3c, la caractéristique la plus évidente est que le spin-splitting dont les pics de transmission de spin up (trait noir plein) et de spin down (trait rouge plein) ne sont plus dégénérés. De plus, le pic de transmission de M3 est toujours aussi pointu que celui de M1, mais il devient également plus dense. Les pics de transmission de spin up avancent au niveau de Fermi, mais le spectre de transmission de spin down affiche un écart de transmission plus important sur la figure 3c, ce qui fait que le M3 apparaît séparé par spin. Cela peut s'expliquer par la combinaison à la fois de la forme en S de M3 et de l'effet de contrainte. La contrainte en forme de S a changé la distribution de charge de M3 et a cassé le dipôle électrique d'origine, ce qui a pour conséquence que la jonction de M3 présente un comportement magnétique et donc le phénomène de division de spin peut être observé ici. De toute évidence, le ZγGYNR pour M3 est deux fois plus long que celui de M1, rendant l'interaction entre les électrodes et la région de diffusion plus faible que M2. Cependant, en raison du S asymétrique -structure en forme, le ZγGYNR n'est plus dans le même plan, ce qui pourrait changer le sp et sp ² composants hybrides pour la γ-graphie. Par conséquent, le M3 est un modèle plus parfait pour concevoir une nouvelle jonction moléculaire.

En comparant soigneusement les détails des pics de transmission sur les Fig. 3a, b, il est très important de constater que M1 n'a pas de pic de transmission et que M2 a un pic très pointu à l'énergie de - 0,02 eV. Pour comprendre en profondeur la différence entre M1 et M2, nous dessinons la densité d'états locaux (DLDOS) de l'appareil à − 0,02 eV, comme le montre la Fig. 4a, b. Pour M1 de la Fig. 4a, il convient de noter que les électrons sont principalement localisés au niveau des électrodes d'or et que le nuage d'électrons se répartit moins dans la zone de ZγGYNR. Par conséquent, il y a moins de canaux de transmission pour le transport de charges pour M1. Mais pour M2, les électrons se répartissent de manière dense dans les électrodes et la zone dispersée de ZγGYNR dans tout le ruban, indiquant que les canaux de transmission riches sont fournis pour le transport des électrons, de sorte que le spectre de transmission de M2 ​​semble plus large que M1 autour du niveau de Fermi. Ce résultat implique que la jonction moléculaire de M2 ​​avec le contrôle de la contrainte aurait une meilleure propriété de transport, ce qui sera discuté plus tard.

(Couleur en ligne) Le DLDOS à l'énergie de − 0,02 eV a été affiché sous la forme a M1 et b M2, respectivement. L'isovaleur est de 0,01 Å ⁻³ ·eV ⁻¹ . c L'isosurface de densité de spin de M3 s'est également manifestée, où les couleurs rouge et bleue représentent respectivement les composantes de rotation ascendante et descendante. L'isovaleur est de 0,015 Å ⁻³ ·eV ⁻¹

De plus, le DDOS correspondant pour chaque modèle est donné dans les Fig. 5a–c, où la ligne continue verte (orange) représente la direction de rotation vers le haut (-vers le bas), respectivement. Premièrement, la forme et la distribution du DDOS sur la figure 5a–c correspondent aux spectres de transmission comme indiqué sur la figure 3a–c. Le DDOS de M1 sur la figure 3a présente un pic net à E> 0, et les DDOS spin-up et spin-down sont symétriques par rapport au point zéro. Pour M2 sur la figure 3b, les pics de DDOS s'étendent presque jusqu'à l'ensemble du niveau de Fermi, contribuant au transport de charge de la jonction moléculaire. Par conséquent, la contrainte mise en œuvre dans le M2 favorise le mouvement des pics ensemble au niveau de Fermi. La similitude de la structure des pics du DDOS et du spectre de transmission indique une correspondance claire entre les niveaux d'énergie du ZγGYNR et les spectres de transmission. Le couplage entre les électrodes Au et le ZγGYNR causé par la contrainte élargit considérablement le tunnel de transmission.

(Couleur en ligne) Le DDOS est affiché comme a M1, b M2 et c M3, respectivement. d est la densité d'états de périphérique projetée (PDDOS) pour M3. Les "Up-s" et "Dn-s" représentent le s- PDDOS orbital dans le sens de rotation vers le haut et vers le bas, le "Up-p" et "Dn-p" représentent le p- PDDOS orbital dans les directions spin-up et -down, respectivement

Comme on le voit à partir des spectres de transmission et du DDOS, le phénomène de division de spin de M3 peut également être observé sur la Fig. 5c, suggérant que le M3 avec une longue chaîne moléculaire de ZγGYNR est magnétique. Afin de donner une compréhension intuitive du magnétisme de M3, la distribution de la densité de spin est tracée sur la Fig. 4c, où les couleurs rouge et bleue représentent respectivement les composantes de spin-up et de spin-down. Il est remarquable de voir que les moments magnétiques atomiques sont principalement localisés au centre du nanoruban et montrent une tendance à l'affaiblissement progressif du centre vers les bords sur la figure 4c. Semblables aux nanorubans de graphène en zigzag, les ZγGYNR sont connus pour être magnétiques [56]. Cependant, en raison de la présence de contraintes, le couplage entre les électrodes et la région centrale entraîne des modifications de la distribution magnétique d'origine. Ainsi, le magnétisme des atomes les plus proches de l'électrode disparaît tandis que le magnétisme de la région centrale la plus éloignée de l'électrode demeure. Pour déterminer quelles orbitales sont responsables de la majeure partie du magnétisme, nous traçons le PDDOS de M3 sur la figure 5d. Il ressort clairement du PDDOS que le s- les électrons orbitaux contribuent peu au magnétisme de M3, car ils tendent vers une valeur nulle au milieu de la Fig. 5d. C'est-à-dire que le magnétisme de M3 dépend principalement du p- électrons orbitaux car la forme et la position des pics sont très cohérentes avec le DDOS de la Fig. 5c. Par conséquent, la contribution des électrons externes est bien supérieure à celle des électrons internes dans le transport de charge pour M3. Afin d'afficher les propriétés de transport pour le M1-M3, le courant-tension (I-V ) les caractéristiques ont été étudiées dans ce qui suit. Le mécanisme interne relatif est révélé pour vérifier la prédiction précédente.

Pour explorer davantage les mécanismes correspondants des différentes performances pour tous les systèmes, nous calculons le I-V courbes pour le M1-M3 proposé, comme le montre la Fig. 6a. La figure 6a est le I–V calculé en fonction du spin courbes en fonction de la polarisation appliquée pour chaque appareil et l'insert Fig. 6a′ montre les courants totaux calculés. Avec l'augmentation de la plage de tension de − 0,6 à 0,6 V, la courbe de courant se comporte de manière symétrique dans les plages de tension de polarisation positive et négative, comme le montre la figure 6a. Il convient de noter que les courants de M2 ​​et M3 sont évidemment plus importants que celui de M1, ce qui démontre que la déformation a un certain effet sur le transport de charge. L'amplitude du courant pour M1 sans contrainte est la plus petite des trois jonctions. Elle augmente lentement à mesure que la tension de polarisation augmente. De plus, on voit évidemment que le courant pour M2 avec la plus grande pente montre une augmentation rapide à mesure que la tension de polarisation augmente. En particulier, le courant de M2 ​​est presque trois fois supérieur à celui de M1 à la même tension de polarisation. En revanche, le courant pour M3 avec structure incurvée en S est modéré entre M1 et M2, ce qui montre un comportement conducteur plus faible que M2 mais plus fort que M1.

(Couleur en ligne) a Le I–V dépendant du spin calculé courbes en fonction du biais appliqué pour M1, M2 et M3. L'insert (a′) indique les courants totaux calculés pour chaque appareil. b Les spectres de transmission dépendant du spin pour M3 à bias − 0.04 V. La zone ombrée entre les lignes pointillées roses est la région d'énergie contribuant au courant, c'est-à-dire la fenêtre de polarisation (la zone ombrée bleue et verte sur les côtés droit et gauche donne le tourner vers le haut et vers le bas, respectivement.)

De plus, le phénomène de division de spin peut également être trouvé à partir du courant pour M3 sur la figure 6a. Le I–V La courbe est tout à fait cohérente avec les spectres de transmission et DDOS mentionnés ci-dessus. Il ne fait aucun doute que la contrainte fait que les molécules ne sont plus dans le même plan, endommageant le conjugué délocalisé π- lien dans le ZγGYNR. Cependant, il y a un autre aspect à considérer, en raison de l'effet de compression, le couplage entre l'électrode et la région de diffusion est amélioré, de sorte que finalement le canal électronique s'élargit et le courant augmente. Ainsi, le courant de M3 est également affecté par la contrainte, mais pas autant que celui de M2. Les raisons suivantes peuvent être expliquées. La longueur de la région de diffusion réduit le couplage entre les électrodes Au et le ZγGYNR dans une certaine mesure, rendant le courant de M3 seulement plus grand que M1 mais plus petit que M2. L'effet de contrainte et la longueur de ZγGYNR déterminent généralement l'intensité du courant de M3. Ainsi, nous pouvons voir que le courant dépendant du spin apparaît pour M3 sur la figure 6a. Cela correspond également à la Fig. 5c. Bien que tous les résultats de calcul ci-dessus montrent que le M3 avec déformation présente un phénomène de spin-splitting, celui-ci n'est en effet pas très significatif. Pour la modulation de spin, il peut exister d'autres moyens plus efficaces. En fait, d'autres méthodes, telles que le champ électrique [57, 58], les modifications des bords [59] et le dopage [60] peuvent également induire une polarisation du spin et améliorer la division du spin dans de nombreux nano-dispositifs à base bidimensionnelle.

D'après les résultats, nous savons que M3 détient un phénomène de division de spin, et il n'est pas difficile de trouver que lorsque la tension de polarisation est de - 0,4 V, la différence entre la valeur actuelle du spin up et du spin down |I _{En haut} – _Nd | pour M3 est le plus grand, ce qui peut être vu à partir des lignes continues bleues et vertes de la Fig. 6a. À cette fin, nous traçons les spectres de transmission de M3 à un biais de -0,4 sur la figure 6b, dans laquelle les lignes continues bleues et vertes donnent respectivement les composants de rotation ascendante et descendante. Nous pouvons voir que la zone de transmission de la partie verte dans la fenêtre de polarisation est plus grande que celle de la bleue, ce qui fait que le courant correspondant de spin down est plus grand que celui de spin up à la même tension de polarisation de -0,4 V.

En ce qui concerne le spectre de transmission de la Fig. 3b, nous savons que le pic de transmission de M2 ​​près du niveau de Fermi apparaît à − 0,02 eV, de sorte que les orbitales moléculaires frontières jouent un rôle majeur dans le transport de charge. De plus, les résultats des calculs précédents montrent que les courants de M1 et M2 sont indépendants du spin, de sorte que les distributions spatiales de l'hamiltonien auto-cohérent projeté moléculaire (MPSH) dans la direction de spin-down pour M1 et M2 sont ignorées ici. La distribution spatiale des orbitales moléculaires occupées les plus élevées (HOMO) pour M1 sur la figure 7a est plus faible que celle de M2 ​​sur la figure 7b. On peut voir que les HOMO de M2 ​​sont bien délocalisés dans toute la région de diffusion, ce qui fait qu'un plus grand courant de M2 ​​apparaît ici. Dans le cas de M3, le spin-up HOMO se distribue dans les doubles côtés de ZγGYNR sur la figure 7c, tandis que les orbitales moléculaires inoccupées les plus basses (LUMO) sont principalement localisées dans la zone centrale de la figure 7d. Au contraire, en raison du magnétisme du ZγGYNR contraint, la fonction d'onde de HOMO dans le sens de la rotation vers le bas est localisée dans la région centrale de la figure 7e, mais la distribution de LUMO sur la figure 7f est similaire à celle de HOMO dans sens de rotation. La distribution spatiale de MPSH est relativement localisée dans une certaine région, indiquant un courant plus petit pour M3. En d'autres termes, l'interaction des orbitales moléculaires dépend de la combinaison entre l'interaction atomique complexe et flexible et l'effet externe.

(Couleur en ligne) Les HOMO pour a M1 et b M2 dans le sens de la rotation ; c –f La distribution spatiale des HOMO et des LUMO pour M3 dans différentes directions de spin