Photodétecteur UV-visible basé sur l'hétérostructure de type I de ZnO-QDs/Monolayer MoS2

Faits saillants

1. 1.

   MoS monocouche₂ a montré d'excellentes propriétés de photoréponse.

2. 2.

   ZnO-QDs/MoS₂ l'appareil hybride présente une vitesse de réponse plus rapide, une plage de photoréponse à large bande étendue et une photoréponse améliorée dans le spectre visible.

3. 3.

   Hétérostructure de type I existant dans l'interface de contact de ZnO-QDs/MoS₂ .

Introduction

Les photodétecteurs à large bande sont des composants importants des systèmes optoélectroniques, de la communication optique, de la surveillance environnementale, etc. [1,2,3,4,5]. En particulier, les photodétecteurs UV-visible, l'un des photodétecteurs à large bande les plus importants, ont été utilisés dans les systèmes d'imagerie biomédicale, l'astronomie ultraviolette, les commutateurs spectraux larges, le stockage en mémoire, etc. [6,7,8]. Par conséquent, il est très nécessaire de fabriquer divers matériaux avec une photoréponse très efficace dans cette région à large bande [9, 10]. En tant que l'un des dichalcogénures de métaux de transition (TMD) les plus étudiés, le bisulfure de molybdène 2D (MoS₂ ) a présenté un potentiel exceptionnel pour la construction de divers dispositifs électroniques et optoélectroniques en raison d'une dimensionnalité réduite [11,12,13], d'une mobilité élevée des porteurs, d'un fort confinement électron-trou et d'une sensibilité élevée à la lumière [14,15,16]. Cependant, en raison de la bande interdite plus étroite de 1,8  eV pour la monocouche, MoS₂ présente généralement une excellente absorption de la lumière dans la région de la lumière verte plutôt que dans la plage UV-visible. Afin d'atteindre cette gamme de photoréponse à large bande, l'une des solutions les plus efficaces est la construction d'hétérojonction avec d'autres semi-conducteurs possédant une plus grande bande interdite, qui peuvent non seulement étendre la gamme de réponse à la région UV à partir de la gamme visible, mais également injecter des porteurs photoexcités afin de améliore considérablement le gain photo.

L'hétérojonction de type II est le type de photodétecteurs bidimensionnels à base de matériaux le plus largement étudié, dans lequel les champs électriques intégrés peuvent séparer efficacement les porteurs et ainsi améliorer le photocourant, mais le temps de recombinaison des porteurs est également prolongé, ce qui entraîne un temps de réponse lent. Par comparaison, la structure de bande d'énergie de l'hétérojonction de type I permet d'injecter des charges d'un matériau à bande interdite plus large à un autre matériau à bande interdite plus étroite, ce qui conduit à l'accumulation de charges dans le matériau à bande interdite plus étroite. De plus, les charges confinées à l'intérieur du matériau peuvent augmenter l'efficacité de la recombinaison des porteurs de sorte que les appareils basés sur celle-ci aient un temps de réponse plus rapide. En raison des mérites ci-dessus, une attention considérable a été accordée à l'hétérojonction de type I, en particulier l'hétérojonction formée entre les QD et les matériaux en couches. Ces architectures hybrides 2D-0D ont récemment été mises en évidence pour leurs hautes performances en tant que photodétecteurs en raison de cette structure augmentant l'amélioration de l'absorption de la lumière, facilitant l'accordabilité de la bande interdite, diminuant le temps de réponse et de décroissance et favorisant la concentration de charges photoexcitées induites par I -type hétérojonction formée entre les QDs et les matériaux stratifiés [17,18,19].

Parmi plusieurs semi-conducteurs à large bande interdite, l'oxyde de zinc (ZnO) est un matériau bien établi pour la photodétection UV en raison de sa large bande interdite (3,37 eV), de l'énergie de liaison élevée des excitons (60 meV) et du temps de commutation rapide sur l'éclairage avec UV. lumière [1, 20]. Récemment, les ZnO-QD ont été largement appliqués en optoélectronique en raison de propriétés optiques uniques, d'un grand rapport surface/volume et d'une bande interdite optique accordable [21, 22]. De plus, un effet tunnel quantique combiné à des états de piégeage de charge se produit à la surface des ZnO-QD en raison du confinement des porteurs de charge dans les trois directions. Par conséquent, il est très crucial de présenter une hétérostructure hybride de type I basée sur 2D MoS₂ et ZnO-QD afin de réaliser l'excellente photoréponse à large bande UV-visible avec une photoabsorbance élevée, une réactivité, une détectivité, un EQE, un rapport marche/arrêt actuel, etc.

Nous rapportons ici un photodétecteur basé sur une monocouche ZnO-QDs/MoS₂ structure hybride fabriquée dans un processus simple. En raison de l'hétérojonction de type I formée entre la monocouche MoS₂ et ZnO-QD, l'appareil présente une vitesse de réponse rapide, une plage de photoréponse à large bande étendue (UV profond-visible), une photoabsorbance, une photoréponse et une détectivité améliorées. Il est également à noter que la réactivité atteint 0,084 A/W sous une lumière de 405 nm à une densité de puissance (PD) de 0,073  mW/cm ² , ce qui est comparable à celui de la photodétection hybride à la même longueur d'onde [23, 24]. Ainsi, notre étude peut fournir une méthode pour améliorer les performances des photodétecteurs et étendre les blocs de construction pour les dispositifs optoélectroniques hautes performances.

Section Méthode

Croissance du MoS monocouche triangulaire₂

Trioxyde de molybdène (MoO₃ , 99,99 %) et du soufre (S, 99,5 %) ont été utilisés pour synthétiser du MoS triangulaire hautement cristallin₂ paillettes sur les saphirs par la procédure de dépôt chimique en phase vapeur (CVD) [7]. En tant que substrats, les saphirs ont été bien nettoyés dans de l'acétone, de l'alcool et de l'eau déminéralisée avec sonication pendant 10 min, respectivement. Et puis, ils ont été étroitement alignés et placés au-dessus d'un bateau en alumine qui contenait 3 mg de MoO₃ poudres, et le bateau a été placé dans le tube de quartz et situé dans la région à haute température du four. Par la suite, un autre bateau contenant 120  mg de poudre de soufre (S) a également été placé dans le tube de quartz et situé dans la région de température inférieure du four. Avant la croissance, le tube a été évacué par ventouse et purgé avec du gaz argon (Ar) pur (99,999 %) plusieurs fois afin d'éliminer l'oxygène et l'eau dans le tube. Ensuite, la température du MoO₃ la poudre est montée à 400 °C et a maintenu cette température pendant 10 min, puis, s'élevant à 780 °C. Lorsqu'elle a atteint 650°C, la température des poudres S est montée à 150°C en 5 min. Ensuite, les régions à haute et basse température sont restées aux températures ultimes pendant 5 et 15 min, respectivement, et le tube a été rincé avec du gaz argon avec un débit de 10 sccm. Une fois le four refroidi à température ambiante, nous avons fait pousser les échantillons sur les substrats.

Synthèse de points quantiques ZnO

Les points quantiques de ZnO ont été synthétisés par la méthode sol-gel à température ambiante. Un total de 0,878 g d'acétate de zinc dihydraté (Zn(Ac)₂ ·2H₂ O) a été ajouté dans 80 ml de triéthylène glycol (TEG) dans un flacon conique et agité vigoureusement; 0,252 g d'hydroxyde de lithium monohydraté (LiOH·H₂ O) a ensuite été progressivement ajouté à la solution. Après avoir été agitée pendant plus de 5 h, la solution est devenue limpide et une fluorescence verte a pu être observée sous illumination d'excitation UV. Si la solution était agitée pendant 24 h, elle présentait une fluorescence beaucoup plus forte. Ensuite, la bouteille a été scellée et soniquée dans de l'eau glacée pendant 30 min. Ensuite, de l'acétate d'éthyle a été ajouté dans la bouteille jusqu'à l'apparition de précipités. En fin de compte, des échantillons de poudre de points quantiques de ZnO ont été collectés par centrifugation des précipités, lavés à l'acétone trois fois pour éliminer les précurseurs n'ayant pas réagi, chauffés à 70 °C pendant 6 h et dispersés dans de l'éthanol pendant 1 h.

ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Fabrication d'appareils

La photolithographie conventionnelle a été utilisée pour fabriquer directement des électrodes Au/Ti sur la monocouche MoS₂ cultivées sur les substrats de saphir pour construire les dispositifs. La résine photosensible positive a été appliquée par centrifugation sur du saphir à 4000 rpm pendant 1 min et cuite à 90 °C pendant 1 min. Et puis, des motifs d'électrodes ont été réalisés sur monocouche MoS₂ par système de photolithographie. Ensuite, un film de Ti (5 nm) et un film d'Au (50  nm) ont été déposés sur le substrat l'un après l'autre par évaporation thermique et suivis d'un décollement dans de l'acétone pour éliminer les films de Ti et d'Au qui ont adhéré à la résine photosensible de sorte que les électrodes se forment. Après cela, les appareils ont été recuits à 200 °C pendant 2 h avec un flux d'Ar (100 sccm) pour éliminer les résidus afin de former un meilleur contact entre MoS₂ et électrodes. En fin de compte, les ZnO-QD ont été dispersés dans une solution d'éthanol (2 mg/ml) et une seule gouttelette a été déposée et déposée par centrifugation sur le MoS₂ appareil à 1000 rpm pendant 60 s avant cuisson à 70 °C pendant 10 min; ce processus étant répété 3 fois pour s'assurer que MoS₂ la surface était recouverte de suffisamment de ZnO-QD.

Caractérisation

Des images optiques ont été prises par Motic BA310Met pour vérifier la morphologie du MoS₂ tel que cultivé. . Les données de hauteur du microscope à force atomique (AFM) ont été enregistrées par Bruker Dimension FastScan. La cartographie Raman, les spectres de Raman et la photoluminescence (PL) ont été enregistrés sur un système Raman (InVia-Reflex) avec un laser d'excitation de 532 nm dans des conditions ambiantes. La diffraction des rayons X (XRD) pour la structure cristalline des échantillons de poudre de ZnO a été mesurée à une vitesse de 8° min ⁻¹ en utilisant le diffractomètre à poudre de rayons X in situ D8 Advance. Le microscope électronique à transmission (MET) et la microscopie électronique à transmission haute résolution (HRTEM) ont été examinés par l'instrument FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). Les solutions d'échantillon (2 mg/ml) ont été déposées sur des grilles de cuivre revêtues de carbone et placées dans une étuve de séchage sous vide pour sécher à 70°C pendant une nuit. Les spectres de réflectance diffuse et d'absorption UV-Vis ont été obtenus par spectrophotomètre (Lambda950, PerkinElmer).

Caractérisation des performances photoélectriques

Notre appareil a été testé dans une boîte scellée pour éviter les perturbations électromagnétiques. Les DUV aux lumières visibles ont été générées par des lasers (VIASHO). Une tache lumineuse d'un diamètre de 0,7 cm a été irradiée perpendiculairement sur l'appareil pour s'assurer que l'appareil était complètement irradié. L'intensité de la puissance lumineuse a été mesurée par un wattmètre (Thorlabs PM100D) avec une tête d'alimentation en silicium (Thorlabs S120VC). Toutes les mesures photoélectriques ont été effectuées par un compteur source (Keithley 2636B).

Résultats et discussion

Morphologie et structure des ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Photodétecteur

Le revêtement par centrifugation de la solution de ZnO-QDs a été adopté pour fabriquer des ZnO-QDs/MoS₂ dispositif, comme illustré à la Fig. 1a. La figure 1b montre l'image optique de la monocouche MoS₂ flocons avec une longueur de côté moyenne de 25 μm. L'image AFM de la figure 1c montre l'épaisseur de MoS₂ flocons est ~ 0.8 nm, indiquant ces formes triangulaires MoS₂ les flocons sont monocouches [25]. De plus, deux modes actifs Raman situés à 384,24 cm ⁻¹ et 403,18 cm ⁻¹ montré dans les spectres Raman de la Fig. 1d correspondent à E ¹ dans le plan _2g et hors plan A_1g , respectivement. La différence de deux pics est de 18,94 cm ⁻¹ ensuite, dans le spectre PL représenté sur la figure 1e, il y a un pic situé à 1,84 eV. Les deux résultats sont des caractéristiques distinctives du MoS monocouche₂ [26]. Cartographie Raman correspondante illustrée à la Fig. 1f indiquant que le MoS₂ le flocon a une épaisseur uniforme.

un Schéma de principe de l'appareil vierge et ZnO-QDs/MoS₂ appareil. b Images optiques de MoS₂ flocons, barre d'échelle, 10 μm. c Image AFM, l'encart montre l'épaisseur de MoS₂ , barre d'échelle, 2 μm. d Spectre Raman et e Spectre PL du MoS₂ flocon. f Cartographie Raman du MoS₂ flocon, barre d'échelle, 5 μm

Les ZnO-QD peuvent émettre de la lumière en raison de l'effet d'émission spontanée, qui a été observé dans notre expérience, comme le montre la figure 2b. La figure 2b montre les modèles XRD de ZnO-QD en poudre qui, conformément à la carte JCPDS no. 36-1451 et aucun autre pic n'est observé, ce qui non seulement vérifie l'existence de ZnO mais signifie également que les précurseurs, ont été complètement éliminés par l'acétone. Les modèles XRD des matériaux QDs ont tendance à avoir une pleine largeur plus large à mi-hauteur (FWHM) par rapport aux matériaux en vrac ou en poudre [27], ce qui est également observé dans nos poudres ZnO telles que fabriquées. Afin d'assurer la taille moyenne et la distribution des ZnO-QD dispersés dans l'éthanol, la MET et la HRTEM sont utilisées; les images correspondantes de ZnO-QD sont présentées sur les figures 2c et d. La taille moyenne des ZnO-QD est de 4,3 ± 1,87 nm ; ce résultat est obtenu par analyse statistique MET de plus de 100 ZnO-QD. À partir de l'image HRTEM de la figure 2d, nous constatons que les ZnO-QD ont une qualité cristalline élevée avec un espacement de réseau de 0,28  nm, ce qui correspond au plan (100) du ZnO cristallin.

un ZnO-QD avec différents temps de synthèse de lumière émise sous éclairage UV. b Diagrammes de diffraction XRD de ZnO-QD en poudre. c , d Images TEM et HRTEM de ZnO-QD. L'encart montre la distribution de la taille des ZnO-QD

Performances optoélectroniques du ZnO-QDs/Monolayer MoS₂ Photodétecteurs

Caractéristiques courant vs tension de polarisation (I–V) de ZnO-QDs/MoS₂ les dispositifs dans l'obscurité et sous un éclairage clair (532  nm) sont illustrés à la Fig. 3a, et l'encart est des caractéristiques I-V à grossissement plus élevé situées à une tension négative. Le rapport marche/arrêt le plus élevé a été mesuré à environ 100 à une tension de 0,5   V. La surface effective de l'appareil est de 185,71  μm ² et le PD laser varie de 1,97 à 24,08 mW/cm ² . En raison des contacts Schottky entre la monocouche MoS₂ et électrodes, les courbes I-V sont asymétriques. Les avantages de la barrière Schottky située au niveau des zones de contact sont que la barrière Schottky peut non seulement séparer les paires électron-trou photogénérées en un temps plus court, mais également réduire le taux de recombinaison électron-trou afin d'être bénéfique pour atteindre un photocourant élevé et une vitesse de réponse rapide [28,29,30]. Au fur et à mesure que la PD augmentait, le photocourant augmentait de manière significative lorsque l'appareil était appliqué avec une tension positive, donc toutes les autres mesures ont été effectuées à V _ds =1 V.

un Caractéristiques I–V du ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur sous différentes densités de puissance d'éclairage. L'encart est les caractéristiques I-V de grossissement plus élevé (tension négative) sous des densités de puissance d'éclairage sombres et différentes. b Carte de réactivité 3D du ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur. c Photocourant dépendant de l'intensité de la puissance (rouge) et de la réactivité (R, vert) sous une longueur d'onde d'excitation de 532 nm à V _ds =1 V. d Rendement quantique externe dépendant de l'intensité de la puissance (EQE, rouge) et détectivité spécifique (D*, vert) à V _ds =1µV

La réactivité est l'un des paramètres cruciaux des photodétecteurs, qui est défini par R _λ =Je _ph /PS, où P est la PD de la lumière, et S est la surface effective du photosensible. Nous présentons une carte de réactivité 3D de ZnO-QDs/MoS₂ dispositif de la figure 3b, qui reflète l'impact de différents V _ds et PD sur la réactivité. Pour découvrir les différences de performances entre l'appareil vierge et l'appareil décoré de ZnO-QDs, nous avons mesuré et comparé le photocourant (I _ph =Je _lumière − Je _sombre ) tracé par les points rouges et la réactivité (R _λ ) tracée par des points verts, sous illumination d'un laser 405 nm avec V _ds =1 V, comme le montre la figure 3c. Le photocourant est monté par I _ph P ^α , où P est la lumière PD et α représente l'indice de la loi de puissance. Ajustement des photocourants mesurés, la valeur de α =0,8 pour le MoS vierge₂ et α =0,84 pour ZnO-QDs/MoS₂ sont atteints. Ici, le α calculé proche de 1 implique qu'il y a moins de porteurs photoexcités perdus en raison de la recombinaison [31]. L'appareil vierge a un photocourant maximal de 0,168  nA sous un laser PD de 24,08 mW/cm ² et présente une réactivité de 0,028 A/W sous un laser PD inférieur de 0,073  mW/cm ² . Avec le même PD, ZnO-QDs/MoS₂ L'appareil affiche un photocourant plus élevé de 0,667  nA et une sensibilité de 0,084 A/W. Ce résultat révèle le photocourant de la monocouche MoS₂ les appareils peuvent être considérablement améliorés par la décoration de ZnO-QD. En outre, deux paramètres importants de la photodétection, l'efficacité quantique externe (EQE) et la détectivité (D*), ont également été calculés pour une comparaison plus approfondie. L'EQE est le rapport entre les électrons photogénérés qui sont collectés à l'extérieur de l'appareil et le nombre de photons incidents, exprimé sous la forme EQE =hcR _λ /λ e, où h est la constante de Planck, c est la vitesse de la lumière, λ est la longueur d'onde de la lumière d'excitation, et e est la charge électronique élémentaire. Quant à D*, il peut quantifier la sensibilité du photodétecteur et est défini comme D* =R _λ S ^1/2 /(2eJe _sombre ) ^1/2 si nous supposons le I _sombre contribue à un bruit important. Comme le montre la figure 3d, l'appareil vierge présente un EQE maximum (rouge) et D* (vert), correspondant à 8,5% et 3,84 × 10 ¹⁰ Jones, respectivement, sous laser PD de 0,075 mW/cm ² . Pendant ce temps, avec le même PD, maximum EQE et D*, correspondant à 25,7% et 1,05 × 10 ¹¹ Jones, respectivement, les deux étant environ 3 fois plus élevés que ceux du vierge sont obtenus par ZnO-QDs/MoS₂ appareil. Le D* atteint par notre appareil hybride est compétitif avec celui de nombreux autres photodétecteurs rapportés basés sur des matériaux en couches, tels que le graphène quantum dot/WSe₂ /Si hétérojonction (4,51 × 10 ⁹ Jones) et graphène/graphène QDs/structure de graphène (~ 10 ¹¹ Jones) [32, 33]. C'est parce que Je _sombre obtenu dans l'appareil est réduit à une valeur extrêmement petite en dessous de 0,1 nA à 1 V de polarisation ; il est comparable à I _sombre de photodétecteur à hétérojonction graphène-silicium (0,1 nA à zéro biais) [34].

Le photocourant du dispositif vierge et le dispositif décoré de ZnO-QD sous exposition au laser avec différentes longueurs d'onde sont donnés sur la figure 4a. Il existe une nette amélioration du photocourant à 405 nm, 532 nm ou 635 nm, ce qui implique que les points quantiques ZnO avec une large bande interdite sont capables d'améliorer les performances de détection de la lumière visible. Nous avons étudié plus en détail la réponse spectrale à large bande du dispositif hybride, une lumière à 254 nm avec un PD de 0,26  mW/cm ² et une lumière de 375 nm avec un PD de 0,51  mW/cm ² ont été appliqués pour éclairer le dispositif hybride et d'excellentes propriétés de photoréponse ont été observées, comme le montre la figure 4b. En outre, le dispositif hybride ne montre aucune réponse lorsqu'il est éclairé par la lumière d'une longueur d'onde supérieure à 800  nm. Bien que la puissance d'éclairage en lumière UV soit faible, le photocourant est toujours beaucoup plus élevé ou au moins comparable à ceux obtenus sous un éclairage en lumière visible avec un PD beaucoup plus élevé. Nous pensons que c'est la large bande interdite des ZnO-QD qui permet au dispositif hybride d'absorber plus de photons lorsque la lumière UV tombe dessus ; ainsi, de nombreux carrys sont générés et transférés vers MoS₂ de manière à agrandir considérablement le photocourant. De plus, après avoir activé/désactivé l'état 6 fois plus de 250  s, le courant photoélectrique et le courant d'obscurité restaient toujours à leur niveau, ce qui démontrait une excellente stabilité photo de cet appareil hybride.

un Photocourant de l'appareil vierge et ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur illuminé sous différents PD avec différentes longueurs d'onde à V _ds =1 V. b Plusieurs cycles de photoréponse des ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur sous éclairage DUV (254 nm) et UV (375 nm) (V _ds =1µV). Le temps de réponse de c appareil impeccable et d ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur éclairé sous DP de 35 mW/cm ² avec une longueur d'onde de 635 nm à V _ds =1 V. e PDCR normalisé de ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur sous un éclairage laser de 532 nm à V _ds =1µV ; Le photocourant mesuré au jour 1 et au jour 31 a été inséré pour une meilleure comparaison

Un photodétecteur avec une vitesse de réponse rapide convient à certains domaines, tels que la communication optique et l'imagerie vidéo. Autre paramètre important des photodétecteurs, le temps de réponse a également été étudié sous une lumière incidente de 635 nm avec un PD de 35  mW/cm ² . Dans ce travail, nous avons défini le temps de montée et le temps de décroissance du photodétecteur comme le temps mis par le dispositif pour atteindre 90 % de la valeur d'équilibre à partir du courant initial, et vice versa, respectivement. Pour le dispositif vierge, le temps de montée était de 9,5 µs et le temps de décroissance de 17,4 µs, une telle vitesse de réponse lente principalement due aux états de piège situés dans la bande interdite qui a été introduit par des défauts dans les matériaux [35]. Après MoS₂ Le photodétecteur était décoré de ZnO-QD, comme le montrent les figures 4c et d, le temps de montée et de décroissance a été réduit à 1,5 µs et 1,1 µs, le temps de réponse a été réduit de 84,2 % et 93,7 %, respectivement. Ce résultat démontre que les ZnO-QD peuvent réduire considérablement le temps de réponse de MoS₂ photodétecteurs et font de ce photodétecteur hybride un candidat approprié pour des applications pratiques. Pour évaluer la stabilité à long terme du photodétecteur hybride, nous avons mesuré le photocourant de l'appareil sur 1 mois (intervalle de 3 jours), comme le montre la figure 4e ; rapport photocourant/courant d'obscurité (PDCR =I _ph /Je _sombre ) a été appliqué. Après avoir été exposé à l'air pendant 1 mois et demi, le PDCR de l'appareil ne montre aucune dégénérescence évidente ; les images insérées montrent que le courant mesuré au jour 1 et au jour 31 reste presque au même niveau ; clairement, ce photodétecteur hybride a une bonne stabilité pour la photodétection à long terme.

Mécanisme de photoréponse

Ici, nous avons étudié le mécanisme sur l'amélioration des performances de photodétection du ZnO-QDs/MoS₂ photodétecteur. Dans un premier temps, nous avons vérifié l'absorption de la structure hybride au moyen de simulations numériques. En utilisant la méthode des éléments finis, nous avons construit un modèle de calcul qui se compose d'un domaine d'air en haut et d'un substrat de saphir en dessous. Le haut et le bas du modèle ont été tronqués par deux couches parfaitement assorties pour éviter les reflets parasites. L'indice de réfraction du substrat de saphir a été fixé à 1,75 constant. Au début, nous mettons respectivement 0,8 nm d'épaisseur MoS₂ couche et couche de ZnO de 4,5 nm d'épaisseur sur le substrat de saphir, pour vérifier les absorptions indépendantes. L'indice de réfraction de MoS₂ monocouche a été reprise de la référence [36], et celle pour ZnO a été reprise de la référence [37]. On pose ensuite une couche hybride (ZnO sur MoS₂ ) sur le même substrat de saphir pour examiner l'absorption globale. Comme le montre la figure 5a, la couche hybride présente une absorption améliorée dans la région de longueur d'onde inférieure à 400  nm par rapport au MoS nu₂ monocouche, révélant une meilleure absorption UV après la décoration ZnO-QDs. Ensuite, nous avons vérifié expérimentalement les spectres d'absorption UV-Vis du MoS₂ , ZnO-QD et ZnO-QD/MoS₂ et le résultat correspond à celui calculé. Comme le montre la figure 5b, monocouche MoS₂ présente une plage d'absorption à large bande allant de la lumière UV à la longueur d'onde visible et aucun pic d'absorption n'est trouvé lorsque la longueur d'onde augmente jusqu'au proche infrarouge. Comme pour les ZnO-QD, les pics d'absorption sont localisés à la lumière UV et il existe un taux d'absorption plus important par rapport au MoS₂ . Après décoration des ZnO-QDs, nous avons trouvé que ZnO-QDs/MoS₂ présente une capacité d'absorption plus forte que le MoS vierge₂ , indiquant que l'hétérostructure a une interaction lumière-matière plus intense. Les tracés Tauc correspondants sont illustrés à la Fig. 5c, et la bande interdite de MoS₂ et les ZnO-QD peuvent être calculés à ~ 1,77 eV et ~ 3,42 eV, respectivement, ce qui est proche des valeurs des rapports précédents [27, 38].

un Spectres d'absorption calculés de MoS₂ , ZnO-QD et ZnO-QD/MoS₂ . b Spectres d'absorption UV-vis du MoS₂ , ZnO-QD et ZnO-QD/MoS₂ . c Tracés de Tauc de MoS₂ et ZnO-QD

Sur la base des rapports précédents, MoS₂ et les ZnO-QD sont tous deux des semi-conducteurs de type n avec un travail de sortie de 4,7 eV et 5,3 eV [39, 40], respectivement. Affinité électronique de MoS₂ est d'environ 4,3 eV [41], ce qui est légèrement supérieur à celui du ZnO-QDs (4,2 eV) [42]. Bande interdite de MoS₂ et ZnO-QDs est considéré comme étant de 1,8 eV et 3,4 eV selon les calculs du tracé de Tauc. La structure de bande d'énergie de MoS₂ et le ZnO (avant et après contact), illustré sur les figures 6a et b, est construit et utilisé pour étudier le mécanisme d'amélioration des performances de photodétection.

un et b sont des diagrammes de bande de MoS₂ et ZnO-QD avant et après contact

MoS₂ L'hétérojonction /ZnO-QDs est formée par les forces de Van der Waals et l'alignement de bande de type I à l'interface peut être utilisé pour expliquer la réactivité améliorée [42]. Lorsque ces hétérostructures sont illuminées sous lumière UV, les ZnO-QD et MoS₂ absorbe fortement le photon lumineux et les électrons se déplacent de la bande de valence à la bande de conduction de sorte que le processus « I » se produise. Ensuite, des électrons sont injectés de la bande de conduction ZnO-QDs dans MoS₂ bande de conduction de manière à former le processus « V » par agitation thermique, pendant ce temps, une partie des électrons dans le tunnel de bande de conduction ZnO-QDs à bande de conduction dans MoS₂ , aboutissant au processus « III ». Et puis, les trous dans la bande de valence ZnO-QDs se déplacent vers la bande de valence correspondante dans MoS₂ , comme indiqué dans le processus « IV ». En outre, l'émission spontanée peut produire certains des électrons dans la bande de conduction de ZnO-QD et revenir à la bande de valence pour émettre des photons pouvant exciter des électrons dans la bande de valence de MoS₂ à la bande de conduction de manière à former le processus « II ». D'autre part, des processus similaires se sont produits lorsque les dispositifs hybrides étaient illuminés par la lumière visible, sauf que les électrons excités provenaient du niveau d'énergie de défaut de ZnO-QDs [43], ce qui réduirait l'énergie excitée. En conséquence, ces paires électron-trou excitées sont transférées du ZnO-QD au MoS₂ et conduire à une amélioration significative du photocourant par rapport à l'appareil vierge. De plus, un grand nombre de porteuses excitées MoS₂ augmentera considérablement le taux de recombinaison et diminuera le temps de réponse et de décroissance [42], qui ont été observés sur les figures 4c et d.

Conclusions

En résumé, nous rapportons un photodétecteur à base de monocouche MoS₂ /Structure hybride ZnO-QDs. Par rapport au MoS monocouche₂ , la décoration ZnO-QDs conduit non seulement à une énorme amélioration de la photoréponse dans le spectre visible, mais également à une extension à la gamme ultraviolette profonde (DUV). Sous excitation de la lumière visible, cet appareil hybride présente une vitesse de réponse plus rapide (1,5  s et 1,1 s, respectivement), une réactivité supérieure à 0,084 A/W et une détectivité plus élevée de 1,05 × 10 ¹¹ Jones. Ceux-ci sont attribués à un grand nombre d'injections de carry de ZnO-QD vers MoS₂ . De plus, le dispositif hybride montre une excellente stabilité sous exposition à l'atmosphère à température ambiante. Ainsi, notre étude peut fournir une méthode pour améliorer les performances des photodétecteurs et étendre les blocs de construction pour les dispositifs optoélectroniques hautes performances.

Disponibilité des données et des matériaux

Dans le manuscrit, toutes les données à l'appui de leurs conclusions proviennent de la fabrication expérimentale, de la caractérisation et de la mesure. Tous les auteurs souhaitent partager leurs données. Les données peuvent être partagées.

Abréviations

PL :

Photoluminescence

AFM :

Microscopie à force atomique

XPS :

Spectres de photoélectrons aux rayons X

CVD :

Dépôt chimique en phase vapeur

R _λ :

Réactivité

Je _ds :

Courant source-drain

Je _ph :

Photocourant

EQE :

Efficacité quantique externe

D* :

Détective

VB :

Bande de Valence

CB :

Bande de conduction