Effet du dopage p facile sur les caractéristiques électriques et optoélectroniques des transistors à effet de champ ambipolaires WSe2

Contexte

Les matériaux bidimensionnels (2D) ont suscité un intérêt considérable en tant que candidats prometteurs pour les dispositifs électroniques et optoélectroniques de nouvelle génération [1, 2]. Bien que le graphène soit l'un des matériaux 2D les mieux étudiés, il lui manque une bande interdite intrinsèque, ce qui limite sa large application. Pendant ce temps, les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) 2D, tels que MoS₂ , MoSe₂ , WS₂ , et WSe₂ , sont avantageux en ce qu'ils peuvent être utilisés comme matériau de canal de transistors à effet de champ (FET) en raison de leurs propriétés intrinsèques de bande interdite, d'une bonne mobilité des porteurs et d'un rapport marche/arrêt élevé [2, 3]. Par conséquent, les TMD ont été largement utilisés dans divers dispositifs, tels que les transistors [4,5,6], les capteurs [7,8,9,10], les circuits logiques [11], les dispositifs de mémoire [12], les dispositifs d'émission de champ [ 13], et des photodétecteurs [14, 15]. En particulier, les FET basés sur WSe₂ ont démontré de grandes caractéristiques ambipolaires telles que des mobilités de porteurs élevées, des propriétés photosensibles exceptionnelles, une excellente flexibilité mécanique et une durabilité [16,17,18]. Néanmoins, le dopage WSe₂ est nécessaire pour améliorer encore les mobilités à effet de champ ou les propriétés de contact qui sont essentielles dans une variété d'applications électroniques [16, 19]. Parmi de nombreuses approches pour le dopage, le recuit thermique à température ambiante pour former WO₃ couches sur un WSe₂ Il a été démontré que la surface est un processus de dopage de type p facile et efficace [20,21,22]. Par exemple, Liu et al. WSe₂ recuit thermiquement films à température ambiante sans utilisation de substances supplémentaires pour doper les films de manière de type p et améliorer la mobilité des trous à 83 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ en utilisant un substrat de nitrure de bore hexagonal [20]. Cependant, des études approfondies sur les caractéristiques optiques et optoélectroniques de WSe₂ dopé par WO₃ sont souhaitées pour les applications optoélectroniques telles que les phototransistors, les photodiodes et les diodes électroluminescentes [17, 18, 23, 24].

Dans ce travail, nous avons exploré les propriétés électriques, optiques et optoélectroniques du WSe₂ ambipolaire. FET avant et après recuit thermique à température ambiante. La couche oxydée (WO₃ ) formé sur un WSe₂ surface pendant le recuit a introduit avec succès le dopage p au WSe₂ ambipolaire FET, conduisant à un décalage de la courbe de transfert dans le sens positif de la tension de grille. Il est intéressant de noter que la photoconductivité de longue durée, qui est un phénomène de conservation de la conductance après l'arrêt de l'irradiation lumineuse, a disparu après le recuit. En outre, nous avons effectué diverses expériences, telles que la spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS), la spectroscopie de photoluminescence (PL) et la spectroscopie Raman pour étudier l'origine des changements dans les caractéristiques électriques et de photocommutation du WSe ambipolaire_{2 FET.}

Méthodes

WS₂ les flocons ont été préparés par la méthode d'exfoliation micromécanique à partir d'un WSe₂ en vrac cristal, et ont été transférés dans un SiO₂ de 270 nm d'épaisseur couche sur une plaquette de Si p++ fortement dopée (résistivité ~ 5 × 10 ⁻³ Ω cm) qui a été utilisé comme porte arrière des dispositifs FET. L'épaisseur du WSe₂ les flocons ont été mesurés à l'aide d'un microscope à force atomique (NX 10 AFM, Park Systems). Pour créer des motifs d'électrodes, nous avons enduit par centrifugation du poly(méthacrylate de méthyle) (PMMA) 495K (concentration de 11% dans l'anisole) en tant que couche de résistance aux électrons à 4000 tr/min. Après le revêtement par centrifugation, les échantillons ont été cuits sur une plaque chauffante à 180 °C pendant 90 s. Nous avons conçu les modèles d'électrodes à l'aide d'un instrument de lithographie par faisceau d'électrons (JSM-6510, JEOL) et développé les modèles avec une solution de méthylisobutylcétone/alcool isopropylique (1:3) pendant 120 s. Enfin, des électrodes en titane métallique (30 nm d'épaisseur) ont été déposées à l'aide d'un évaporateur à faisceau d'électrons (KVE-2004L, Korea Vacuum Tech).

Un recuit thermique à température ambiante a été effectué sur une plaque chauffante à certaines températures. Le recuit thermique sous vide a été réalisé à l'aide d'un système de recuit thermique rapide (KVR-4000, Korea Vacuum Tech) à 4,5 × 10 ⁻⁴ Torr et 200 °C pendant 1 h.

Les mesures de photoluminescence et de spectroscopie Raman ont été effectuées à l'aide d'un système d'imagerie confocale (XperRamn 200, Nanobase) avec la longueur d'onde laser incidente de 532 nm. Les mesures de spectroscopie photoélectronique aux rayons X ont été effectuées à l'aide d'un analyseur d'énergie électronique (AXIS SUPRA, Kratos). Les caractéristiques électriques des appareils ont été mesurées à l'aide d'une station de sonde (JANIS, ST-500) et d'un analyseur de paramètres à semi-conducteurs (Keithley 4200-SCS). Les photoréponses des appareils ont été mesurées sous éclairage laser (MDE4070V).

Résultats et discussion

La figure 1a montre les images optiques d'un WSe₂ flocon et un WSe₂ fabriqué FET. Le WSe₂ les flocons ont été exfoliés mécaniquement à partir d'un WSe₂ en vrac cristal et transféré sur un SiO₂ de 270 nm d'épaisseur sur une plaquette de Si p++ fortement dopée qui a été utilisée comme porte arrière du FET. Des motifs métalliques en titane utilisés comme électrodes de source et de drain ont été déposés sur le WSe₂ surface. Le processus détaillé de fabrication du dispositif est expliqué dans le fichier supplémentaire 1 :Figure S1. Un schéma du WSe₂ ambipolaire fabriqué Le FET est représenté sur la figure 1b. Toutes les propriétés électriques et de photocommutation de WSe₂ Les FET ont été mesurés dans le vide (~ 3,5 × 10 ⁻³ Torr) car les molécules d'oxygène et d'eau dans l'air peuvent affecter les propriétés du WSe₂ FET. Par exemple, il a été rapporté que le type semi-conducteur de WSe₂ Les FET peuvent être modifiés du type n au type p par exposition à l'air [25]. Une image de microscopie à force atomique (AFM) du WSe₂ l'éclat est représenté sur la figure 1c avec le profil en coupe topographique. L'épaisseur mesurée du WSe₂ flocon à travers la ligne bleue s'est avéré être ~  1,2 nm (un graphique en médaillon sur la figure 1c), correspondant à la bicouche WSe₂ (l'épaisseur d'une monocouche WSe₂ est ~ 0,7 nm) [16]. La figure 1d affiche le spectre Raman d'un WSe₂ montrant deux pics nets (le pic à 520 cm ⁻¹ est attribué au substrat Si). Le pic Raman à 245 cm ⁻¹ correspond à l'en-plan (E ¹ _2g mode) ou hors plan (A_1g mode) vibrations de WSe₂ , et le pic Raman à 308 cm ⁻¹ correspond au B ¹ _2g mode qui n'apparaît qu'en multicouche WSe₂ en raison de l'interaction supplémentaire entre les couches [26]. Ce constat garantit la bonne qualité du WSe₂ flocon utilisé dans ces expériences. Le E ¹ _2g et A_1g pics de WSe₂ n'ont pas pu être distingués par l'instrument de spectroscopie Raman dans cette étude car ils sont presque dégénérés [27]. La figure 1e montre la courbe de transfert (courant source-drain en fonction de la tension de grille ; I _DS -V _GS courbe) de la WSe₂ ambipolaire FET. Un tel comportement de transport ambipolaire d'un WSe₂ FET est dû au nombre de WSe₂ couches (bicouche) qui peuvent déterminer le type de support principal dans le FET [28, 29].

un Images optiques d'un WSe₂ flocon (à gauche) et WSe₂ fabriqué FET (à droite). b Schéma du WSe₂ fabriqué FET avec contacts Ti. c Image AFM et d Spectres Raman de WSe₂ . e Je _DS -V _GS courbes du WSe₂ ambipolaire FET

La figure 2a montre le I _DS -V _GS courbes du WSe₂ FET avant et après un recuit thermique à température ambiante à 200 °C pendant 1 h. Les courbes de sortie (courant source-drain versus tension source-drain ; I _DS -V _DS courbe) du même WSe₂ Les FET avant et après le recuit sont présentés dans le fichier supplémentaire 1 :Figure S2. Plusieurs points sont notés ici. Premièrement, la tension à laquelle le type des porteurs majoritaires change (V _{n p} ) est passé de − 15 à − 5 V après le recuit à l'ambiante (représenté par la flèche verte sur la Fig. 2a). Deuxièmement, le Je _DS augmenté de manière significative au V _GS où les porteurs majoritaires sont des trous (V _GS <V _{n p} ) et diminué au V _GS où les porteurs majoritaires sont des électrons (V _GS > V _{n p} ) après le recuit (représenté par les flèches bleues sur la Fig. 2a). Ce comportement est attribué au WO₃ couche formée par le recuit qui introduit le dopage p dans le WSe₂ FET [20]. Troisièmement, après le recuit, la mobilité des trous est passée de 0,13 à 1,3 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ , et la mobilité électronique a diminué de 5,5 à 0,69 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ . Nous avons utilisé la formule μ =(dJe _DS /dV _GS ) × [L /(WC _i V _DS )] pour calculer la mobilité du porteur, où L (~ 1,5 m) est la longueur du canal, W (~ 2,8 m) est la largeur du canal, et C _i =ε ₀ ε _r /d =1,3 × 10 ⁻⁴ F m ⁻² est la capacité entre WSe₂ et la plaquette de Si p++ par unité de surface. Ici, ε _r (~ 3,9) est la constante diélectrique de SiO₂ et d (270 nm) est l'épaisseur du SiO₂ couche. Ces changements dans les propriétés électriques après le recuit peuvent être observés plus clairement dans les tracés de contour qui montrent le I _DS en fonction de V _GS et V _DS avant (panneau supérieur) et après (panneau inférieur) le recuit à température ambiante (Fig. 2b). Ces courbes de niveau ont été faites sur la base de beaucoup de I _DS -V _GS courbes mesurées dans le V _GS plage de − 70 à 70 V avec un pas de 1,25 V et V _DS plage de 3 à 6 V avec un pas de 0,25 V. Les régions bleues dans les tracés de contour se sont déplacées vers le V positif _GS direction après le recuit. Ce décalage est cohérent avec le décalage de la courbe de transfert représenté par la flèche verte sur la figure 2a. Le changement de couleur au V positif et négatif _GS (Fig. 2b) après le recuit indique le changement du courant de canal du WSe₂ FET (Fig. 2a). Autre WSe₂ Les FET ont également montré le même changement dans les propriétés électriques après recuit à température ambiante (voir le fichier supplémentaire 1 :figures S3 et S4 dans le fichier supplémentaire). De plus, le changement des caractéristiques électriques par le recuit du WSe₂ FET dans le vide (~ 4,5 × 10 ⁻⁴ Torr) à 200 °C pendant 1 h a été étudiée (Fig. 2c, d). Contrairement aux résultats du FET recuit à température ambiante, le I _DS augmenté à la fois à V _GS conditions de V _GS > V _{n p} et V _GS <V _{n p} . L'augmentation du I _DS obtenu par recuit sous vide est attribué au WSe₂ amélioré -Ti contacts sans formation de WO₃ [30]. D'après les résultats de la comparaison, on peut s'attendre à ce que le dopage p ait été introduit par interaction avec les molécules d'oxygène lors du recuit à température ambiante. Les origines du changement des caractéristiques électriques sont discutées plus en détail via l'analyse des données XPS par la suite.

un , c Je _DS -V _GS courbes sur l'échelle semilogarithmique d'un WSe₂ FET avant recuit et après recuit à 200 °C pendant 1 h. b , d Tracés de contour de I _DS en fonction de V _GS et V _DS avant recuit (panneau supérieur) et après recuit à 200 °C pendant 1 h (panneau inférieur)

Ensuite, nous avons mesuré les caractéristiques de photocommutation du WSe₂ FET avant et après le recuit thermique à température ambiante (Fig. 3a, b). Les caractéristiques électriques de ce FET sont présentées dans le Fichier Additionnel 1 :Figure S3. Le laser a été irradié sur le WSe₂ FET et a été éteint lorsque le courant source-drain a semblé devenir saturé. Notez que les expériences de photocommutation ont été effectuées à V fixe _GS =0 V, V _DS =10 V, la longueur d'onde laser de 405 nm et la densité de puissance laser de 11 mW/cm ² . La figure 3a, b montre les caractéristiques de photocommutation avant et après le recuit à température ambiante, respectivement. Dans cette étude, la constante de temps de montée (τ _montée ) est défini comme le temps nécessaire au photocourant (différence entre les courants mesurés dans l'obscurité et sous irradiation, c'est-à-dire I _ph =Je _irra – Je _sombre ) pour passer de 10 à 90 % du maximum, et le temps de décroissance (τ _pourriture ) est l'instant auquel le photocourant décroît jusqu'à 1/e de sa valeur initiale. Les régions violettes sur la figure 3a, b indiquent le temps sous l'irradiation laser. Nous avons observé un changement spectaculaire dans les temps de réponse de photocommutation du WSe₂ FET après le recuit thermique. Les deux τ _montée et τ _pourriture diminué de 92,2 et 57,6 s à moins de 0,15 s et 0,33 s, respectivement (correspondant à la diminution de plus de 610 fois et 170 fois, respectivement). Notez que τ _montée et τ _pourriture après le recuit n'a pas pu être mesuré avec précision en raison des limitations de l'instrument. Vérifier que la modification des temps de réponse de la photocommutation est due à l'effet de l'oxydation du WSe₂ couches, nous avons comparé le comportement de photocommutation du WSe₂ FET avant et après recuit thermique sous vide (~ 4,5 × 10 ⁻⁴ Torr) à 200 °C pendant 1 h (Fig. 3c, d). Contrairement à la diminution spectaculaire des temps de réponse de la photocommutation pour le FET recuit dans la température ambiante, un changement relativement faible de τ _montée (de 148 à 131 s) et τ _pourriture (de 166 à 102 s) ont été observées pour l'échantillon recuit sous vide. Ce résultat signifie que l'oxydation du WSe₂ surface par recuit à l'ambiante est une origine majeure de la réponse de photocommutation rapide. La raison de l'amélioration du comportement de photocommutation par recuit dans la température ambiante est que le décalage de réseau entre le WSe₂ et WO₃ structures fournit des pièges et des sites de recombinaison dans la bande interdite de WSe₂ , ce qui peut favoriser les processus de recombinaison des porteurs photogénérés.

Réponses de photocommutation du WSe₂ ambipolaire FET a , c avant et après recuit b à température ambiante à 200 °C pendant 1 h et d dans le vide, respectivement. Toutes les données ont été mesurées à V _GS =0 V et V _DS =10 V

De plus, pour une enquête plus approfondie sur l'origine des caractéristiques de photocommutation de longue durée après avoir éteint le laser, les caractéristiques de photocommutation à plusieurs V _GS ont été étudiées (Fig. 4). Les caractéristiques électriques de ce FET sont présentées dans le Fichier Additionnel 1 :Figure S4. Le V appliqué _GS =5 V, V _GS =− 15 V, et V _GS =− 90 V correspondent à la plage de V _GS > V _{n p} , V _GS ~ V _{n p} , et V _GS <V _{n p} , respectivement. Un point notable est que les réponses de photocommutation reposaient fortement sur la plage de V _GS qu'il ait été recuit ou non. Comme V décroissant _GS de 5 à − 90 V en cas d'avant le recuit, la photoconductivité de longue durée (marquée par des cercles en pointillés sur la figure 4) disparaît à V _GS =− 15 V (Fig. 4c) puis réapparu à V _GS =− 90 V (Fig. 4e). Ce V _GS -les caractéristiques de photocommutation dépendantes sont principalement dues à la modification de la dynamique des porteurs de charge par le V appliqué _GS [31]. Selon le V appliqué _GS affectant l'emplacement du niveau de Fermi (E_F ), la quantité de porteurs injectés après arrêt de l'irradiation peut être déterminée (Fichier supplémentaire 1 :Figure S5) [31]. Nous avons proposé les diagrammes de bandes pour expliquer ces V complexes _GS -caractéristiques de photocommutation dépendantes en détail lorsque l'irradiation est allumée et éteinte (voir la section 4 dans le fichier supplémentaire 1).

un W et b Se pics dans les spectres XPS de WSe₂ avant et après recuit à température ambiante à 250 °C pendant 1 h et 5 h. c Schémas des changements structurels dans le WSe₂ causé par le recuit thermique dans la température ambiante

La figure 4a, b montre que les caractéristiques de photocommutation se sont améliorées à V _GS =5 V (V _GS > V _{n p} ) par le recuit thermique, ce qui est en accord avec les résultats de la Fig. 3. Ce comportement peut également s'expliquer par les processus de recombinaison favorisés au niveau des sites de recombinaison induits entre WSe₂ et WO₃ interface. Le résultat PL a démontré l'existence de sites de recombinaison non radiatifs à WO₃ /WSe₂ , qui sera discuté par la suite. Au V _GS =− 15 V (V _GS ~ V _{n p} ), nous n'avons pas pu observer le changement distinct après le recuit thermique en raison des caractéristiques de photocommutation très rapides (Fig. 4c, d). Ce comportement de photocommutation rapide provient de l'emplacement de E_F au milieu de WSe₂ la bande interdite, qui supprime l'injection de charge supplémentaire après avoir éteint l'irradiation (voir la section 4 dans le fichier supplémentaire 1 pour plus de détails). Pour le cas de V _GS =− 90 V (Fig. 4e, f), τ _pourriture et τ _long ont été maintenus et raccourcis, respectivement, bien que le courant après le recuit ait été beaucoup plus élevé qu'avant le recuit (plus de 20 fois). Il est important de noter qu'il existe un compromis entre le courant photo-induit et les constantes de temps de décroissance dans les phototransistors, car les porteurs minoritaires photogénérés piégés peuvent produire un champ électrique supplémentaire, entraînant ainsi une augmentation du courant de canal et exigeant une injection de charge continue même après l'irradiation. est désactivé [32, 33]. À cet égard, la préservation de τ _pourriture et raccourci τ _long malgré l'augmentation significative du courant photo-induit, cela signifie que les caractéristiques de photocommutation sont améliorées par le recuit dans la température ambiante, comme le montrent les figures 4e, f. Concernant τ _montée , l'emplacement de E_F se déplace vers la bande de valence par dopage p, ce qui renforce la neutralité sans charge en raison de la diminution des sites de pièges à trous où les trous photogénérés peuvent occuper (Fichier supplémentaire 1 :Figure S6a). En raison de la forte neutralité de non-charge, sous l'irradiation, plus de charges sont injectées pour satisfaire la neutralité de charge. Et, les porteurs photogénérés subiront plus de diffusion avec les porteurs libres tout en passant par le canal pour contribuer au photocourant, de sorte que τ _montée le temps peut devenir plus long. Pour cette raison, le τ _montée devient plus long à V _GS =− 90 V après recuit thermique comme indiqué sur la Fig. 4e, f (voir la section 4 dans le fichier supplémentaire 1 pour plus de détails).

La figure 5a, b montre les analyses XPS pour étudier les changements dans la composition élémentaire du WSe₂ par le recuit thermique à température ambiante. Bien que le recuit à 200 °C pendant 1 h ait été suffisant pour modifier à la fois les caractéristiques électriques et de photocommutation, comme le montrent les Fig. 2 et 3, ces températures et temps de recuit n'ont pas été suffisants pour observer l'évolution de la composition élémentaire du WSe₂ . Ainsi, le WSe₂ exfolié mécaniquement les flocons ont été recuits à 250 °C pendant 1 h et 5 h à température ambiante pour les analyses XPS, comme le montrent les figures 5a, b. Il convient de noter que les intensités des deux pics de tungstène (étiquetés W ⁶⁺ sur la figure 5a) aux énergies de liaison de 35,5 eV et 37,8 eV augmente progressivement avec l'augmentation du temps de recuit, alors qu'aucun changement n'a été observé dans les intensités des pics de sélénium. Les pics de tungstène de W ⁶⁺ générés par le recuit thermique indiquent la formation de WO₃ en raison de la réaction de WSe₂ avec de l'oxygène dans l'air pendant le recuit [20, 34]. D'autre part, la formation d'oxydes de sélénium, tels que Se₂ O₃ , n'était pas perceptible (Fig. 5b). La figure 5c présente les schémas de la structure microscopique avant et après WSe₂ oxydation par recuit, et ceux-ci sont dessinés sur la base de la structure géométrique réelle de WSe₂ et WO₃ cubique (longueur de liaison W-Se de 2,53 , longueur de liaison Se-Se de 3,34 et longueur de liaison W-O de 1,93 ) [20, 35, 36]. Depuis WSe₂ a une structure hexagonale, tandis que WO₃ a une structure cubique, le WSe₂ -WO₃ La structure est une hétérojonction matelassée dans le plan, comme le montre la figure 5c [20]. Par conséquent, l'origine des propriétés électriques modifiées après le recuit à température ambiante (Fig. 2a, b) peut être expliquée par la formation de WO₃ . Le WO₃ formé peut servir d'accepteur en raison de la différence entre les fonctions de travail de WSe₂ (~ 4,4 eV) et WO₃ (~ 6,7 eV) qui donne lieu à l'augmentation de I _DS dans le V négatif _GS région (V _GS <V _{n p} ) et le I diminué _DS dans le V positif _GS région (V _GS > V _{n p} ) [20, 37, 38]. Semblable à nos résultats, il y a eu plusieurs rapports qu'un WO₃ couche qui est soit déposée sur ou incrustée dans un WSe₂ fiche introduit le dopage p dans un WSe₂ FET [20,21,22].

un Spectres Raman du WSe₂ après recuit à température ambiante à 200 °C pendant 60 min (trait noir), à 350 °C pendant 60 min (trait rouge) et à 500 °C pendant 5 min (trait bleu). Les images en médaillon correspondent aux images optiques avant et après recuit à 500 °C, respectivement. Barre d'échelle =15 m. b Images de cartographie Raman après recuit à 500 °C intégrant des bandes à 712 cm ⁻¹ et 806 cm ⁻¹ , respectivement. Barre d'échelle =10 m. c Bande interdite optique du WSe₂ avant, après recuit à température ambiante à 250 °C pendant 30 min, et pendant 60 min. Une image incrustée est l'image optique d'une monocouche WSe₂ flocon (étiqueté comme échantillon 1) avec une barre d'échelle =10 um. d Intensité PL maximale et images cartographiques PL correspondantes avec une barre d'échelle de 10 m

Nous avons effectué des expériences de spectroscopie Raman et PL pour étudier l'influence optique de la formation de WO₃ . La figure 6a montre les spectres Raman du WSe₂ après le recuit à température ambiante à 200 °C pendant 60 min (trait noir), à 350 °C pendant 60 min (trait rouge) et à 500 °C pendant 5 min (trait bleu). L'apparition de nouveaux pics vers 712 cm ⁻¹ et 806 cm ⁻¹ par le recuit à 500 °C, qui sont très proches des pics Raman de WO₃ (709 cm ⁻¹ et 810 cm ⁻¹ ) [39], soutenir la formation de WO₃ couche sur WSe₂ surface. Les images en médaillon sont les images optiques avant et après le recuit à 500 ° C pendant 5 min. Images de cartographie Raman intégrant les bandes de 712 cm ⁻¹ et 806 cm ⁻¹ dans la Fig. 6b montre l'uniforme WO₃ formation sur WSe₂ surface.

un Spectres Raman du WSe₂ après recuit à température ambiante à 200 °C pendant 60 min (trait noir), à 350 °C pendant 60 min (trait rouge) et à 500 °C pendant 5 min (trait bleu). Les images en médaillon correspondent aux images optiques avant et après recuit à 500 °C, respectivement. Barre d'échelle =15 m. b Images de cartographie Raman après recuit à 500 °C intégrant des bandes à 712 cm ⁻¹ et 806 cm ⁻¹ , respectivement. Barre d'échelle =10 m. c Bande interdite optique du WSe₂ avant, après recuit à température ambiante à 250 °C pendant 30 min, et pendant 60 min. Une image incrustée est l'image optique d'une monocouche WSe₂ flocon (étiqueté comme échantillon 1) avec une barre d'échelle =10 um. d Intensité PL maximale et images cartographiques PL correspondantes avec une barre d'échelle de 10 m

L'analyse par spectroscopie PL a été réalisée pour deux monocouches différentes WSe₂ flocons (étiquetés comme échantillon 1 et échantillon 2) comme le montre la figure 6c. L'encart de la figure 6c correspond à une image optique de l'échantillon 1. Chaque WSe₂ les flocons ont été recuits pendant 30 min et 60 min à 250 °C à température ambiante. Les images de cartographie optique et PL de l'autre monocouche WSe₂ flocon (étiqueté comme échantillon 2) sont fournis dans le fichier supplémentaire 1 :Figure S7. Au fur et à mesure que le temps de recuit augmentait, les bandes interdites optiques du WSe₂ est devenu plus large. La bande interdite optique a été extraite de l'énergie photonique de l'intensité maximale dans le spectre PL car cela correspond à la fluorescence de résonance provenant de la bande interdite. Alors que la bande interdite optique de l'échantillon 1 a été mesurée à ~ 1,60 eV avant le recuit correspondant à la bande interdite de la monocouche WSe₂ [27], la valeur de la bande interdite est passée à ~ 1,61 eV après le recuit pendant 60 min. Bien que l'augmentation (~ 10 meV) de la bande interdite optique soit faible, ce phénomène peut s'expliquer par la formation du WSe₂ -WO₃ les hétérojonctions dans le plan et l'effet d'écran diélectrique. Depuis WO₃ a une plus grande bande interdite de 2,75 eV par rapport à WSe₂ (1,60 eV pour une monocouche) [40], la bande interdite optique de la monocouche WSe₂ les flocons ont augmenté à travers le recuit à température ambiante. De plus, la formation de WO₃ sur WSe₂ peut générer un effet de blindage diélectrique plus important en raison de la constante diélectrique plus élevée de WO₃ (~ 90) par rapport à celui de WSe₂ (~ 22) [41, 42]. Par conséquent, l'effet d'écran diélectrique plus fort entraîne une diminution de l'énergie de liaison des excitons et une légère augmentation de la bande interdite optique pendant le recuit thermique [43].

Il est intéressant de noter que, du point de vue de l'intensité PL, elle diminuait évidemment à mesure que le temps de recuit augmentait, comme le montre la figure 6d. Le comportement de trempe PL de la monocouche WSe₂ peut être facilement observé dans les images cartographiques PL intégrant l'intensité PL dans la région du pic, en augmentant le temps de recuit (encadré de la figure 6d). Un phénomène similaire a été observé dans le MoS₂ traité par plasma d'oxygène [44]. Ces résultats peuvent être expliqués comme suit. Depuis WO₃ a une bande interdite indirecte [40], la structure de bande de WSe₂ peut être partiellement modifié en celui avec une bande interdite indirecte, ce qui conduit à une intensité PL réduite. De plus, la discordance de réseau entre le WSe₂ et WO₃ structures fournit des pièges et des sites de recombinaison dans la bande interdite de WSe₂ pouvant affecter les caractéristiques électriques et optiques du WSe₂ . Par exemple, le désordre, les défauts et les lacunes de soufre peuvent produire des sites de piège peu profonds ou profonds dans le MoS₂ couches, donnant lieu au processus de recombinaison [31, 45]. Par conséquent, au fur et à mesure que le temps de recuit augmentait, le désordre et les défauts provenant de l'inadéquation du réseau du WSe₂ -WO₃ structure conduit à une recombinaison non radiative (Shockley-Read-Hall) [45], et à une intensité PL réduite. Collectivement, les résultats expérimentaux des spectroscopies XPS, Raman et PL démontrent la formation de WO₃ sur le WSe₂ surface par le recuit en milieu ambiant, et ceux-ci sont bien en accord avec les recherches récentes sur l'oxydation des matériaux 2D [20, 46]. De plus, à partir de l'analyse de la spectroscopie PL, il a été confirmé que les sites de recombinaison non radiative induits par WO₃ pourrait contribuer à l'amélioration des caractéristiques de photocommutation en favorisant les processus de recombinaison.

Conclusions

En résumé, nous avons fabriqué le WSe₂ ambipolaire FET et étudié les propriétés électriques et les réponses de photocommutation avant et après le recuit thermique à température ambiante. Nous avons observé que le WSe₂ Les FET ont été dopés avec succès de la manière de type p et les réponses de photocommutation sont devenues considérablement plus rapides après le recuit thermique ambiant. Les études XPS, Raman et PL ont démontré que le WO₃ couche formée sur le WSe₂ La surface peut jouer le rôle d'une couche de dopage p et de sites de recombinaison non radiatifs pour favoriser un comportement de photocommutation plus rapide. This study provides a deeper understanding of effects on electrical and optoelectronic characteristics of ambipolar WSe₂ FETs by the facile p-doping process via the thermal annealing in ambient.

Disponibilité des données et des matériaux

Toutes les données sont entièrement disponibles sans restriction.

Abréviations

2D :

Two-dimensional;

AFM :

Microscopie à force atomique

FET :

Field-effect transistor;

PL :

Photoluminescence;

TMD :

Transition metal dichalcogenides;

XPS :

X-ray photoelectron spectroscopy;