Absorbeur omnidirectionnel par effet de plasmon du vide dans la région visible avec un champ électrique localisé considérablement amélioré

Contexte

La résonance plasmonique de surface (SPR), qui correspond aux oscillations cohérentes des électrons aux interfaces des métaux nobles et des matériaux diélectriques, est capable d'améliorer l'efficacité d'absorption de la lumière des métaux nobles [1]. De nos jours, les absorbeurs à base de SPR ont été largement étudiés avec divers systèmes plasmoniques, y compris des réseaux de réseaux [2,3,4,5,6,7,8,9], des nanoparticules métalliques [10,11,12,13,14 ,15,16,17,18,19,20,21] et des nanotrous dans les films métalliques [22,23,24,25]. En modifiant les paramètres géométriques et physiques tels que la forme, la taille et le matériau des structures ainsi que l'environnement diélectrique, les propriétés d'absorption dans la région visible peuvent être efficacement contrôlées et améliorées. En général, les plasmons de surface à propagation (PSP) et les plasmons de surface localisés (LSP) appartiennent à la SPR. Les nanoparticules métalliques sont généralement associées à l'effet LSP, tandis que les perforations sur le film métallique peuvent induire à la fois l'effet PSP et l'effet plasmon vide (VP). Les VP sont un type de LSP associés à des structures de nanotrous, qui peuvent supporter une résonance dipolaire électromagnétique semblable à celle des nanoparticules métalliques [26, 27]. L'effet PSP dans les absorbeurs à matrice de nano-trous peut non seulement éliminer les inconvénients de la sensibilité à la polarisation dans les absorbeurs à réseau métallique unidimensionnel, mais également réaliser une absorption presque parfaite à la même longueur d'onde dans la région visible en utilisant une plus grande taille de caractéristique de nanomotifs par rapport aux dispositifs à base de nanoparticules. Compte tenu des avantages ci-dessus, le mécanisme d'absorption de l'effet PSP dans les structures de réseau de nanotrous a été largement étudié et rapporté [22,23,24,25]. Cependant, l'absorption induite par l'effet PSP est très sensible à l'angle d'incidence en raison de son mécanisme inhérent [28], qui réduit l'ensemble de l'efficacité d'absorption dans les absorbeurs. En revanche, l'absorption induite par l'effet VP est insensible à l'angle et à la polarisation de la lumière incidente. Pendant ce temps, comme il est sensible à la constante diélectrique environnante, la position du pic d'absorption résonnante peut être ajustée via des matériaux environnementaux changeants, montrant le potentiel de différenciation de l'indice de réfraction des matériaux environnants. Ainsi, une étude systématique sur l'effet VP est très significative [25, 29, 30, 31, 32]. Néanmoins, l'efficacité d'absorption induite par VP est généralement inférieure à celle obtenue avec d'autres effets, par exemple l'effet Fabry-Perot (FP) dans une structure métal-isolant-métal (MIM).

Dans cet article, un absorbeur grand angle et très efficace, constitué d'un film métallique perforé et d'un plan métallique de masse séparé par une couche diélectrique, a été systématiquement étudié. La combinaison et l'interaction de la résonance FP dans l'espaceur et de l'effet VP dans les nanotrous donnent lieu à une efficacité d'absorption pouvant atteindre 99,8 %. De plus, le pic d'absorption induit par l'effet VP est contrôlable en modifiant des paramètres structurels ou physiques tels que l'épaisseur du film métallique perforé, la période des réseaux de nanotrous et l'indice de réfraction environnemental. De plus, la position de la longueur d'onde de résonance est insensible à la longueur du bord du nanotrou carré et à l'angle d'incidence de la lumière. Il convient de mentionner que le dispositif proposé pourrait également fonctionner comme un capteur détectant l'indice de réfraction environnemental, où un facteur de mérite (FOM) de 3,16 (qui est compatible avec celui des nanoparticules métalliques conventionnelles [33, 34]) peut être obtenu. . Les résultats présentés dans ce travail pourraient élargir la portée du mécanisme d'absorption et fournir une nouvelle façon de concevoir des absorbeurs qui ont des applications potentielles dans les cellules solaires, les photodétecteurs et les émetteurs thermiques.

Méthodes

La structure de l'absorbeur conçu est illustrée schématiquement sur la figure 1, qui contient une couche d'argent supérieure broyée avec un réseau de trous carrés, un dioxyde d'aluminium (Al₂ O₃ ) couche intermédiaire et une couche d'argent inférieure. L'épaisseur de chaque couche est notée h ₁ , h ₂ , et h ₃ respectivement (h ₃ est supposée être beaucoup plus grande que la profondeur de la peau de l'argent, empêchant ainsi la transmission de la lumière depuis la couche d'argent inférieure). La période et la longueur des bords des trous carrés dans la couche supérieure sont désignées par p et w , respectivement. Le modèle Lortenz-Drude est utilisé pour décrire les constantes optiques de l'argent [35]. L'indice de réfraction de Al₂ O₃ est défini sur n _d = 1.76. La méthode du domaine temporel aux différences finies (FDTD) a été utilisée pour étudier les propriétés optiques de la structure. Dans tous les calculs, la région de simulation a été définie sur 200 × 200 × 2000 nm ³ en trois dimensions (où 200 nm est la période du réseau). Les conditions aux limites de période sont définies dans x - et la direction y, et une couche parfaitement adaptée (PML) est définie dans z -direction. Un maillage suffisamment petit (1 × 1 × 1 nm ³ ) est utilisé pour calculer les efficacités d'absorption et les distributions de champ électrique avec des résolutions spatiales élevées. Nous définissons le temps de simulation à 1000 fs pour nous assurer que les champs se dégradent complètement avant la fin de la simulation.

Vue schématique de l'absorbeur proposé à base de nanoholes

Résultats et discussion

Sans perte de généralité, les paramètres géométriques ont été définis comme p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, et h ₃ = 200 nm. On suppose tout d'abord qu'une onde plane est incidente normalement sur la structure. La ligne noire de la Fig. 2a présente la réponse d'absorption calculée. Par rapport à l'absorbeur FP sans les réseaux de nanotrous périodiques dans la couche supérieure, un nouveau pic d'absorption autour de 635  nm apparaît avec une efficacité d'absorption allant jusqu'à 99,8 %. Pour comprendre l'origine de ce nouveau pic d'absorption, les spectres d'absorption de différentes combinaisons de trois couches avec un film d'argent plan de 20 nm d'épaisseur sont calculés et présentés sur la figure 2b. Sans la couche d'argent de réflexion inférieure, les pics correspondant à la résonance FP se déplacent vers la longueur d'onde la plus longue et présentent une faible efficacité d'absorption (voir Fig. 2b ; TL + ML), en raison de la variation de la phase de réflexion à l'interface inférieure et de la fuite d'énergie par transmission. Lorsque la couche intermédiaire est retirée, les pics de résonance FP finissent par disparaître et le nouveau pic d'absorption montre un grand décalage vers le bleu de 635 à 482  nm (voir Fig. 2b ; TL). Le décalage vers le bleu géant est lié à la transition de l'indice de réfraction des matériaux diélectriques environnementaux lorsque la couche intermédiaire est retirée. Lorsque les réseaux de nanotrous sont encore retirés (voir Fig. 2b ; un film d'argent plan de 20 nm d'épaisseur), le pic d'absorption net autour de 482  nm disparaît. Par conséquent, le nouveau pic d'absorption situé à 635  nm est corrélé aux nanotrous dans la couche métallique supérieure, où la position du pic et l'efficacité d'absorption sont modifiées par le couplage de la résonance VP et de la résonance FP. Le nouveau pic est également sensible à l'indice de réfraction des matériaux ambiants, ce qui donne une indication qu'il est lié à l'effet plasmonique (soit PSP ou VP). Pour confirmer davantage le mécanisme du nouveau pic d'absorption, des calculs numériques sont effectués pour analyser le mode PSP possible des structures conçues. Il est montré que la longueur d'onde de résonance maximale pour le mode PSP d'interface argent/diélectrique (0, 1) est de 480 nm, ce qui est beaucoup plus petit que le pic d'absorption de résonance à 635  nm. Par conséquent, nous considérons que le nouveau pic provient de l'effet VP des nanotrous.

un Spectres d'absorption calculés de l'absorbeur à matrice de nanotrous proposé par rapport à l'absorbeur FP sans nanotrous dans la couche supérieure. b Spectres d'absorption calculés en utilisant différentes combinaisons de trois couches ainsi que 20  nm d'argent. TL, couche supérieure ; ML, couche intermédiaire; BL, couche inférieure

La dépendance de la position du pic d'absorption sur les angles d'incidence peut en outre fournir une preuve solide pour distinguer le mécanisme d'absorption entre les PSP et l'effet VP. Pour connaître la dispersion de l'effet VP et renforcer notre interprétation précédente, nous examinons numériquement la dispersion dépendant de l'angle du mode VP. Les contours d'absorption calculés pour l'absorbeur proposé pour la polarisation électrique transversale (TE) et magnétique transversale (TM) sont tracés respectivement sur les figures 3a et b en fonction de la longueur d'onde et de l'angle incident. Pour la polarisation TE, comme l'angle incident θ augmente, le pic d'absorption VP ne montre aucun décalage, tandis que les trois autres pics d'absorption de résonance FP se déplacent vers la longueur d'onde la plus courte. Le décalage de crête de la résonance FP peut être compris avec la condition de résonance suivante (la condition d'onde stationnaire dans la couche diélectrique médiane) :

où φ ₁ et φ ₂ sont des déphasages aux interfaces de cavité supérieure et inférieure et m est un entier. De plus, pour la polarisation TM, le pic d'absorption VP montre un léger décalage vers le rouge lorsque l'angle incident augmente. Les trois pics d'absorption de résonance FP présentent un décalage vers le bleu, qui est le même que celui de la polarisation TE. Afin d'élucider le mécanisme d'absorption induit par le mode de résonance VP, nous pensons que l'absorption induite par le mode de résonance VP comprend deux processus. Le premier processus est l'excitation du mode de résonance VP induit par la lumière incidente. Lorsque la fréquence de résonance intrinsèque de la structure des nanotrous est la même que la fréquence de la lumière incidente, l'oscillation des électrons de conduction à l'interface n'a aucun rapport avec la polarisation et l'angle de la lumière incidente. Ensuite, le second processus est le rayonnement du « dipôle de résonance » modulé par la cavité FP. Étant donné que l'excitation et le rayonnement sont tous deux indépendants de la polarisation et de l'angle d'incidence, la position du pic d'absorption induite par le mode de résonance VP est inchangée sur l'angle d'incidence et la polarisation.

Contours d'absorption calculés de l'absorbeur à matrice de nanotrous proposé en fonction de la longueur d'onde et de l'angle d'incidence :a TE et b Polarisation TM. Ici, les paramètres structurels de l'absorbeur sont définis comme p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, et h ₃ = 200 nm

Les distributions de champ électromagnétique des pics d'absorption donnent plus d'informations sur la nature de l'absorption de la résonance FP et VP. La distribution spatiale calculée du champ électrique (panneaux supérieurs) et du champ magnétique (panneaux inférieurs) pour diverses longueurs d'onde de pic d'absorption est indiquée sur la figure 4 (pour une incidence normale de la lumière). Pour le mode de résonance FP (372 nm, 546 nm et 1113  nm), le champ électrique et les champs magnétiques sont confinés et amplifiés dans la couche intermédiaire, et différents ordres de résonance sont formés correspondant aux motifs spécifiques. Avec le modèle de champ électrique et magnétique, on observe que le mode de résonance de premier ordre se situe à 1113 nm, le mode de résonance de second ordre à 546 nm et le mode de résonance de troisième ordre à 372 nm. En revanche, pour le mode VP à 635 nm, le champ électrique est fortement renforcé et localisé sur les bords des trous, comme le montre la figure 4c. Par rapport à la lumière incidente, l'intensité maximale du champ électrique |E | ² des « points chauds » est multiplié par 2284. L'intensité du champ électrique fortement augmentée est bénéfique pour un grand nombre d'applications potentielles. De plus, la distribution du champ magnétique démontre que le champ magnétique est principalement confiné près de l'interface supérieure de la cavité, ce qui est cohérent avec le caractère localisé du mode VP (voir Fig. 4g).

Distributions spatiales calculées du champ électrique (a –d ) et magnétique (e –h ) champs pour une incidence lumineuse normale. La longueur d'onde de la lumière incidente est de 372 nm (a , e ), 546 nm (b , f ), 635 nm (c , g ) et 1113 nm (d , h ). Les lignes pointillées noires indiquent la section transversale de la structure. Ici, les paramètres de la structure sont définis comme p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, h ₃ = 200 nm, et ε ₂ = 3.1

Dans certaines conditions, les résonances FP et VP peuvent se coupler, donnant lieu à une forte caractéristique de mode hybride. Pour suggérer le couplage entre la résonance FP et VP, la dépendance des réponses d'absorption sur l'épaisseur h ₂ de la couche diélectrique médiane est étudiée en réglant en continu h ₂ de 20 à 500 nm. Les résultats sont illustrés à la figure 5a. Au fur et à mesure que l'épaisseur de la couche diélectrique s'épaissit, la longueur d'onde du mode de résonance FP augmente (les lignes pointillées noires), en accord avec la prédiction de l'Eq. (1). Une fois que la longueur d'onde de résonance FP chevauche la longueur d'onde de résonance VP (la ligne pointillée blanche), les modes de résonance FP et VP sont couplés dans un mode de résonance hybride FP-VP. Il est à noter que le mode de résonance VP peut disparaître lorsqu'il est proche du mode de résonance FP dans certaines conditions. En l'absence de mode de résonance VP, la forte absorption se produit au niveau de la résonance de la cavité FP, ce qui correspond également à l'interférence destructive entre la lumière réfléchie par la couche d'argent supérieure (avec une perte de phase supplémentaire en demi-onde) et celle réfléchie par la couche d'argent inférieure. Lorsque la longueur d'onde du mode de résonance FP se rapproche du mode de résonance VP, la lumière est d'abord absorbée par les structures de nanotrous, induisant une oscillation collective des électrons de la bande de conduction à proximité des nanotrous d'argent. Ensuite, en tant que dipôles oscillants, les nanotrous peuvent émettre des rayonnements vers le haut et vers le bas. La lumière vers le haut interférera de manière constructive avec la composante réfléchie de la lumière vers le bas (réfléchie par la couche d'argent inférieure). Ainsi, lorsque le mode de résonance VP coïncide avec le mode de résonance FP, l'interférence destructive de la lumière sortante peut être transférée à l'interférence constructive. Ce scénario conduit à une forte réflexion et à l'absence d'absorption sur la figure 5a (voir les régions bleues le long de la ligne pointillée blanche). On observe également que lorsque l'épaisseur de la couche diélectrique h ₂ est inférieure à 50  nm, l'efficacité d'absorption induite par VP est plus faible et la longueur d'onde montre un décalage vers le rouge. Lorsque l'épaisseur diélectrique h ₂ est considérablement réduite, l'image des VP à travers l'interface métallique du miroir se couplera avec les VP de la couche métallique supérieure, entraînant une diminution de l'énergie du mode de couplage miroir et une augmentation de la longueur d'onde de résonance. Le décalage vers le rouge du pic d'absorption causé par l'effet de couplage miroir plus fort a également été prouvé par la littérature existante [36, 37]. La réponse d'absorption de l'absorbeur proposé pour diverses épaisseurs de l'épaisseur de la couche métallique supérieure est également étudiée, comme le montre la figure 5b. Il est clair que la longueur d'onde des pics d'absorption provoqués par la résonance de l'effet VP peut être facilement ajustée en modifiant l'épaisseur de la couche supérieure. Comme l'épaisseur de la couche métallique supérieure h ₁ diminue, le pic d'absorption montre un décalage vers le rouge évident, suggérant que le mode VP est sensible à l'épaisseur de la couche supérieure. De plus, avec la diminution de l'épaisseur de la couche métallique supérieure, le second mode FP montre un léger décalage vers le rouge et l'amplitude du pic d'absorption diminue progressivement. Cette caractéristique liée au second mode de résonance FP est similaire à celle de l'absorbeur triple couche pur sans réseaux de nanotrous [38]. Cependant, lorsque l'épaisseur de la couche supérieure est réduite à h ₁ = 10 nm, il y a un pic de division apparent (autour de 600 nm) qui n'est pas présent dans les absorbeurs à triple couche purs.

un Contour d'absorption calculé pour l'absorbeur à matrice de nanotrous proposé en fonction de la longueur d'onde et de l'épaisseur de la couche d'espacement h ₂ . La ligne pointillée noire représente la résonance FP et la ligne pointillée blanche représente le mode VP. L'encart montre les images (les rectangles en tirets) de la couche métallique supérieure par rapport à l'interface métallique du miroir (la ligne en tirets blancs). b Absorption calculée de l'absorbeur basé sur un réseau de nanotrous proposé en fonction de h ₁ passant de 10 à 30  nm. c Contour d'absorption calculé pour l'absorbeur à matrice de nanotrous proposé en fonction de w avec p = 200 nm. d Contour d'absorption calculé pour l'absorbeur basé sur un réseau de nanotrous proposé en fonction de p avec w = 60 nm

L'effet géométrique des nanotrous sur les propriétés VP est également calculé. Sur la figure 5c, la période du réseau de trous p est fixé à 200 nm et la largeur du trou w passe de 50 à 150  nm. Pour les pics d'absorption FP, lorsque w augmente, la résonance du mode de premier ordre à 1113 nm montre un décalage vers le rouge, tandis que la position du mode de second ordre à 546 nm et du mode de troisième ordre à 372 nm restent presque inchangées. De plus, un redshift de l'effet VP est également observé avec l'augmentation de w , car les électrons connaîtront un temps plus long lorsqu'ils oscillent entre les deux côtés du vide (lorsque la largeur du trou w est suffisamment grand, un couplage en champ proche entre deux vides sera également présent [39]). Sur la figure 5d, l'effet de la période de réseau sur les propriétés d'absorption de l'effet VP est tracé. Ici, w est fixé à 60 nm et p passe de 100 à 500  nm. Pour les pics d'absorption de résonance FP, lorsque p augmente, le mode de résonance du premier ordre à 1113 nm montre un décalage vers le rouge lorsque p est inférieur à 200 nm et reste inchangé lorsque p est supérieure à 200  nm. Le redshift pour le plus petit p (p < 200 nm) est due à la variation de l'indice de réfraction moyen effectif de la couche supérieure avec p (ou rapport hauteur/largeur w ² /p ² ). Mais, quand p est supérieur à 200  nm, l'indice de réfraction moyen effectif est rarement affecté par la petite taille des pores. Le mode de résonance de second ordre à 546 nm et le mode de résonance de troisième ordre à 372 nm ne montrent aucun décalage lorsque p changements. Pour le deuxième mode FP, lorsque p est supérieure à 300  nm, plusieurs pics d'absorption étroits émergés seront présents, ce qui peut être attribué à l'effet PSP. Lorsque le pic d'absorption VP (~ 635 nm) est concerné, un décalage vers le rouge est observé et l'efficacité d'absorption devient plus petite que p grandit. Un phénomène similaire a également été observé pour les absorbeurs basés sur le réseau de nanoparticules et le décalage vers le rouge provient d'une interaction dipolaire à longue distance [40]. En outre, nous constatons également que le couplage fort de la résonance VP peut inhiber l'effet FP à proximité. Ce phénomène est observé dans la situation où w est au-dessus de 100 nm ou p est inférieure à 150 nm, comme le révèlent les Fig. 5c et d. En général, un décalage vers le rouge du pic d'absorption VP s'accompagne d'une augmentation de w ou p .

Le mode VP étant confiné à proximité des nanotrous, la position du pic d'absorption induit par l'effet VP est alors dépendante de l'indice de réfraction du matériau dans les trous. Cet effet peut être utilisé pour construire un capteur permettant de distinguer la constante diélectrique environnante. Les spectres de réflexion pour divers indices de réfraction des matériaux dans les nanotrous ont été calculés et tracés sur la figure 6a. L'indice de réfraction environnant est modifié de n = 1.332 (eau) à n = 1.372 (solution de glucose mineure) avec un intervalle de Δn = 0,01. Les pics d'absorption de résonance FP sont presque sans rapport avec l'indice de réfraction environnant. Au contraire, tout comme les caractéristiques des LSP, le pic d'absorption VP montre une dépendance à l'indice de réfraction environnant du matériau. Pour mesurer les performances d'un capteur plasmonique, une quantité appelée le facteur de mérite (FOM) peut être utilisée. Le FOM est défini comme la sensibilité S _λ divisé par la largeur de ligne Γ; ici, S _λ est souvent simplement noté Δλ /RIU (par unité de changement d'indice de réfraction) et Γ est la pleine largeur à mi-hauteur (FWHM). Dans le calcul, nous utilisons un quotient différentiel plus fin avec Δn = 0,01 pour n = 1.332, n = 1.342, n = 1.352, et n = 1.362. La figure 6b montre que la sensibilité maximale en termes de décalage de longueur d'onde par unité d'indice de réfraction est de ≈ 186 nm/RIU. Dans notre cas, la largeur de raie de résonance du mode VP est ≈ 59 nm et elle conduit à un FOM maximal3.16 maximal. La valeur FOM dans notre travail est compatible avec les dispositifs rapportés basés sur des nanoparticules métalliques [33, 34] (FOM expérimental = 0,8–5,4) ainsi qu'avec les structures de réseaux métalliques récemment rapportées avec une valeur FOM théorique de 2 [41]. Cependant, il est bien inférieur aux résultats théoriques obtenus par des nanostructures très compliquées [42, 43].

un Spectres de réflexion d'incidence normale de l'absorbeur basé sur un réseau de nano-trous proposé avec l'indice de réfraction du trou (n ) passant de 1,332 à 1,372. Les paramètres structurels et matériels sont définis comme h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, h ₃ = 200 nm, ε ₂ = 3.1, p = 200 nm, et w = 60 nm. b La position du pendage de réflexion et du FOM calculé en fonction de l'indice de réfraction des trous (n = 1.332–1.362)

Conclusions

En conclusion, nous avons systématiquement étudié l'effet VP dans l'absorbeur tricouche à base de nanohole-array en utilisant la méthode FDTD. Grâce à l'effet VP, une efficacité d'absorption élevée jusqu'à 99,8 % et une intensité de champ électrique fortement amplifiée (améliorée de 2284 fois) peuvent être obtenues à la longueur d'onde de résonance. L'efficacité d'absorption élevée bénéficie également de l'hybridation entre les modes FP et VP. Avec la simulation, l'intensité de l'effet VP à la polarisation de la lumière et à l'angle incident est prouvée, et la dépendance de l'effet VP sur les paramètres structurels est également étudiée. De plus, le mode VP possède une valeur FOM maximale de 3,16, ce qui peut être utile pour construire les capteurs plasmoniques pour détecter la constante diélectrique environnementale. L'étude systématique présentée dans cet article met en évidence le vide du mécanisme d'absorption basé sur l'effet VP et propose une nouvelle conception pour des absorbeurs à haute efficacité et multifonctionnels.

Abréviations

FDTD :

Domaine temporel aux différences finies

FOM :

Figure de mérite

FP :

Fabry–Pérot

LSP :

Plasmons de surface localisés

MIM :

Métal-isolant-métal

PML :

Couche parfaitement assortie

PSP :

Propagation des plasmons de surface

SPR :

Résonance plasmonique de surface

TE :

Transversale électrique

TM :

Magnétique transversale

VP :

Plasmons du Vide