Contrôle de l'hystérésis magnétique dans nanostructures via couplage RKKY accordé thermiquement

Résumé

Les mécanismes du contrôle thermique ex-situ récemment démontré du couplage d'échange indirect dans les multicouches magnétiques sont discutés pour différents designs de la couche d'espacement. Les changements induits par la température dans l'hystérésis de l'aimantation sont montrés associés à différents types d'interactions d'échange intercouche en compétition. L'analyse théorique indique que la forme en escalier mesurée et l'hystérésis des boucles d'aimantation sont dues à l'anisotropie magnétique plane locale des nanocristallites au sein des films fortement ferromagnétiques. La comparaison expérience-théorie contraste les mécanismes de commutation d'aimantation basés sur la compétition de (i) échange indirect (RKKY) et direct (non-RKKY) intercouche ainsi que (ii) échange indirect ferromagnétique et indirect antiferromagnétique (tous deux type RKKY) intercouche. Ces résultats, détaillant l'espace de phase magnétique riche du système, devraient aider à permettre l'utilisation pratique du RKKY pour commuter thermiquement l'aimantation dans les multicouches magnétiques.

Contexte

Les découvertes importantes du couplage d'échange indirect (CEI) de type Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) et de l'effet magnetorésistance géant ont généré beaucoup de nouveaux résultats physique fondamentale et nombreuses applications. Le CEI découvert oscille en magnitude et signe versus séparation couches ferromagnétiques individuelles dans empilement métallique, donnant soit états fondamentaux magnétiques parallèles (P) ou antiparallèles (AP). Cette interaction type RKKY est presque indépendante de la température et largement insensible à tout autre contrôle externe post-fabrication, limitant l'utilisation de l'effet. Tentatives récentes d'améliorer effet température sur RKKY et l'utiliser contrôler CEI dans multicouches Tb/Y/Gd et Co/Pt rapportent RKKY relativement faible sans commutation thermique parallèle-antiparallèle (P-vers-AP) directe, avec transitions thermiques larges (~100 K).

Nous avons récemment démontré nouveau mécanisme contrôle thermique ex-situ couplage intercouche RKKY dans multicouches magnétiques. Idée basée utilisation alliage ferromagnétique dilué avec température Curie relativement basse (T_C*) au lieu espaceur non-magnétique entre couches fortement ferromagnétiques (FM). Dans design initial, espaceur Cr dans trilayer classique RKKY Fe/Cr/Fe remplacé par alliage dilué Fe_xCr_100-x (Fig. 1a, b). Quand espaceur paramagnétique (PM) à T > T_C* (Fig. 1a), trilayers exhibent alignement antiparallèle moments Fe dû couplage échange indirect (RKKY) antiferromagnétique (AFM). Alignement parallèle imposé par couplage échange direct quand espaceur FM (T < T_C*) (Fig. 1b). Température variant, ces trilayers démontrent commutation aimantation parallèle-vers-antiparallèle, transition plutôt large ~100 K due effet proximité magnétique. En contraste trilayers avec espaceur uniforme, trilayers avec espaces non-uniformes, composites démontrent performance significativement améliorée avec largeurs transition thermo-magnétique ~10 K. De plus, en adaptant propriétés espaceur, soit état fondamental antiparallèle (Fig. 1c) ou parallèle (Fig. 1e) obtenu à T < T_C*. Chauffe au-dessus T_C*, moments Fe inversent orientation mutuelle soit parallèle pour Fe/sp1/Fe (Fig. 1d) ou antiparallèle pour Fe/sp2/Fe (Fig. 1f). Transition thermique étroite et capacité choisir régime magnétique (P/AP) ainsi qu'intervalle température opération sont avantages importants implications pratiques.

Illustration disposition magnétique Fe/espaceur-uniforme/Fe multicouches quand espaceur paramagnétique (PM) (a) ou ferromagnétique (FM) (b). c, e Structures avec espaces modifiés, composites sp1 et sp2 exhibent respectivement états fondamentaux magnétiques antiparallèle et parallèle à basse température (T < T_C*). d, f Variation caractéristique température aimantation rémanente structures espaces sp1 et sp2 pour différentes compositions couche alliage dilué interne espaces. Épaisseurs couches données parenthèses en « nanomètres »

Couplage intercouche antiferromagnétique dans nos multicouches manifestement zéro aimantation rémanente, reflétant alignement antiparallèle moments couches Fe. Outre rémanence zéro, courbes M(H) caractérisées approche saturation en escalier et hystérésis inversion balayage champ (Fig. 2a). Modèle échange bi-linéaire donne M(H) ligne approchant saturation champ efficace échange indirect, H_J. Caractère escalier saturation dû anisotropie magnétique plane structure couches ferromagnétiques, résultant un pas anisotropie axe facile [11], deux pas séquentiels anisotropie quadruple [12]. Cependant, nos études magnéto-métriques et magnétorésonance angle-dépendantes multicouches révèlent aucune anisotropie magnétique plane macroscopique. Ce fait justifie analyse plus complète résultats expérimentaux, accompagnée simulations modèles. Dans suivant, telle approche complète utilisée contraster mécanismes commutation aimantation deux designs multicouches clés — avec espaceurs uniforme (Fig. 1a, b) vs composites (Fig. 1c, e).

a Courbe aimantation plane typique, M(H), mesurée MOKE pour Fe/sp2/Fe multicouches couplage intercouche antiferromagnétique. Flèches courbes montrent direction balayage champ ; flèches horizontales dénotent alignement mutuel moments magnétiques Fe. b Boucles M(H) MOKE référence Fe(2)/Cr(10) (Fe bas) et Cr(10)/Fe(2) (Fe haut) bicouches. c Schéma référentiel M_1, M_2, H plan, par rapport axe facile anisotropie magnétique bifold nanocristallite

Soulignons importance comprendre mécanismes impliqués échange intercouche système donné. Travail pionnier RKKY multicouches [13] et extensions échange bi-quadratique [14, 15] déclenché développement majeur physique et technologie spintronique. RKKY forme originale pas utilisée aujourd'hui dû manque mécanisme commutation adapté, mais souvent rôle assistant dispositifs ex. couches référence fermeture flux. Ce travail étudie tel mécanisme commutation RKKY primaire et, plus spécifiquement, analyse interplay parmi interactions menant commutation thermique on/off RKKY, qui contrôle efficacité commutation P/AP aimantation nanostructure. Basé cette analyse, capables conclusions et recommandations optimiser performance commutation nanodispositifs Curie-RKKY.

Méthodes

Ce travail analyse deux séries échantillons : (1) Fe(2)/sp1(x = 30–40 at.%)/Fe(2), où sp1 = N/f/N/f/N, N = Cr(1,5), f = Fe(0,25)/Fe_xCr_100-x(3)/Fe(0,25) (Fig. 1c), et (2) Fe(2)/sp2(x = 10–20 at.%)/Fe(2), où sp2 = N/f/N, N = Cr(d_Cr), f = Fe_xCr_100-x(d), d_tot = (2d_Cr + d) = 1,5 nm (Fig. 1e). De plus, nombre films référence et bi-couches déposés. Épaisseurs parenthèses en « nanomètres ». Multicouches déposés température ambiante sur substrats Si (100) non dopés pré-gravés Ar utilisant système pulvérisation magnétron dc. Couches alliages binaires dilués Fe_xCr_100-x composition variée déposées co-pulvérisation cibles Fe et Cr séparées. Détails additionnels fabrication multicouches trouvés ailleurs [8, 9].

Caractérisation magnétique plane effectuée magnétomètre échantillon vibrant (VSM) four haute température (Lakeshore Inc.) gamme 295–400 K, et magnétomètre effet Kerr magnéto-optique (MOKE) cryostat optique (Oxford Instr.) gamme 77–450 K. De plus, mesures résonance ferromagnétique (FMR) effectuées température ambiante spectromètre Bruker ELEXYS E500 bande X goniomètre automatique mesurer dépendance angle plan spectres résonance magnétique.

Résultats et Discussion

Phénoménologie couplage échange indirect

Modèle magnétostatique phénomenologique utilisé simulations courbes aimantation trilayer F1/NM/F2, où F1 et F2 couches ferromagnétiques, NM espaceur non-magnétique, hypothèses : 1) champ magnétique appliqué plan films, correspondant expérience simplifiant calculs. 2) grains individuels films polycristallins caractérisés anisotropie plane bifold axes faciles uniformément distribués tous angles plans (films déposés sous rotation plane). Hypothèses raisonnables système étudié produisant meilleur ajustement données M(H) mesurées diverses températures discutées ci-dessous.

Densité énergie libre système F1/NM/F2 s'écrit :

$$ U = U_H + U_a + U_J = - MH[\cos(\varphi_1-\varphi_H) + \cos(\varphi_2-\varphi_H)] - (1/2 M H_{a1}\cos^2\varphi_1 + 1/2 M H_{a2}\cos^2\varphi_2) + 1/2 M H_J \cos(\varphi_1-\varphi_2) $$ (1)

où U_H, U_a, U_J énergies Zeeman couches FM champ H = (H, φ_H), énergie anisotropie uniaxiale, énergie couplage intercouche type bi-linéaire [16, 17]. Moments magnétiques couches FM, M_1 = (M, φ_1) et M_2 = (M, φ_2), même magnitude, Fig. 2c. H_a1,2 et H_J champs effectifs anisotropie uniaxiale (bifold) et couplage intercouche bi-linéaire. Conversion variables angulaires φ_m = (φ_1 + φ_2)/2 et φ_d = (φ_1 - φ_2) simplifie expression énergie libre magnétique système à :

$$ U = -2 MH\cos(\varphi_m-\varphi_H)\cos(\varphi_d/2) - 1/2 M[H_{a1}\cos^2(\varphi_m+\delta/2) + H_{a2}\cos^2(\varphi_m-\delta/2)] + 1/2 M H_J \cos\varphi_d $$ (2)

Simulations suivantes, courbes M(H) obtenues trouvant paramètres φ_m, φ_d correspondant minimum U dans (2) pour φ_H, H_1a, H_2a, H_J donnés, selon :

$$ M/M_s = [\cos(\varphi_1-\varphi_H) + \cos(\varphi_2-\varphi_H)]/2 = \cos(\varphi_m-\varphi_H)\cos(\varphi_d/2) $$ (3)

Coercivité aimantation

M(H) mesuré structures couplage échange AFM forme escalier, coercivité bien définie balayage champ inverse (Fig. 3a). Modèle phénomenologique utilisé analyser propriétés magnétiques couches Fe(2 nm) et transition thermo-magnétique espaces composites médiant couplage intercouche.

a Courbes M(H) mesurées échantillon série Fe/sp1(x=15%)/Fe différentes températures. b Courbes M(H) simulées modèle F1/NM/F2 trilayer différentes forces champ efficace H_J couplage échange indirect. (H_a^av = (H_a1+H_a2)/2, où H_a1, H_a2 champs anisotropie couches F1, F2. c Courbes M(H) simulées angles φ_H sélectionnés, H_J/H_a^av = 2. d Transformation minima locaux énergie libre (2) fonction champ appliqué H, cas H_J/H_a^av = 2, φ_H = 15°. Lignes bleues tracent chemin reliant minima énergie différents φ_m (φ_d). Surface avant surface énergie transparente clarté illustration

Multicouches Fe-base épitaxiés (100) sur substrats monocristallins généralement caractérisés anisotropie magnétique plane quadruple [12], substrats autre texture [ex. (211)] peuvent résulter anisotropie bifold [11]. Différence principale M(H) deux cas : présence deux pas caractéristiques M vs H quand anisotropie quadruple et seul pas M-vs-H quand bifold. Nos études VSM et FMR films référence Fe(2 nm) et tri-couches Fe/Cr/Fe (données non montrées) n'ont révélé aucune dépendance angulaire plane significative boucles hystérésis ou spectres résonance, menant conclure essentiellement aucune anisotropie magnétique plane macroscopique présente. D'autre part, analyse numérique décrite conclut boucles M(H) forme escalier mesurées trilayers Fe/Cr/Fe couplés RKKY doivent dues anisotropie magnétique bifold échelle cristallites individuels formant films polycristallins. Distribution angulaire uniforme axes faciles anisotropie locale plan film peut résulter dépôt substrats rotation cas nos échantillons. Telle configuration anisotropie magnétique expliquée nature polycristalline multicouches pulvérisées et variations contrainte plane entre grains nanocristallins [18].

Courbes M(H) système modèle F1/NM/F2, simulées différentes forces couplage échange intercouche AFM (champ efficace H_J) Fig. 3b, exhibent toutes caractéristiques clés trouvées courbes expérimentales (Fig. 3a). M(H) Fe/sp1(x=35 at.%)/Fe subit changement significatif température croissante. Changements dus affaiblissement couplage intercouche, directement comparé M(H) simulées Fig. 3b. Tous changements vus données M(H) expérimentales, incluant augmentation coercivité couplage intercouche affaibli, corrèlent très bien comportement simulé, validant modèle. Noter calculs modèle effectués sans prendre effet température directement (uniquement via H_J efficacement réduit), qui devrait réduire coercivité magnétique couches individuelles. Cause probable coercivité quelque peu plus petite expérience.

Courbes M(H) simulées Fig. 3b obtenues moyennant M(H) calculé différents angles φ_H entre champ externe H et axe facile anisotropie magnétique uniaxiale. Figure 3c montre courbes angles φ_H sélectionnés cas H_J/H_a^av = 2. H_a^av = (H_a1+H_a2)/2, où H_a1, H_a2 champs effectifs anisotropie plane uniaxiale agissant couches F1, F2. Ratio H_a1/H_a2 = 0,7 utilisé calcul correspond valeur obtenue expérimentalement (Fig. 2b). Forme escalier et coercivité bien définies φ_H < 60°. Comme mentionné, études VSM et FMR supplémentaires films référence Fe(2 nm) et trilayers Fe/Cr/Fe n'ont révélé aucune dépendance angulaire plane significative boucles hystérésis ou spectres résonance. Puisque VSM et FMR mesurent propriétés intégrales échantillons, concluons essentiellement aucune anisotropie magnétique plane macroscopique présente. D'autre part, coercivité observée attribuable uniquement anisotropie magnétique plane. De plus, forme courbes M(H) expérimentales plus proche courbes calculées moyennage qu'aucune courbe individuelle φ_H sélectionné. Donc, tenant compte nature polycristalline multicouches pulvérisées, conclure couches Fe(2 nm) ont distribution angulaire uniforme axes faciles anisotropie locale plan film.

Figure 3d illustre comment énergie U(φ_m, φ_d) Eq. 2 change réponse H. Reprenons H_J/H_a^av = 2, φ_H = 15°, correspondant deuxième courbe panneau (c). Ligne épaisse continue Fig. 3d trace chemin reliant minima énergie différents φ_m (φ_d). Minima locaux énergie bien définis dans chemin valeur minimum. Minimum champ bas correspond orientation antiparallèle moments Fe (φ_m ≈ 90°, φ_d ≈ 180°). H croissant, second minimum énergie émerge et s'approfondit, premier minimum devient plus superficiel et disparaît. État minimum unique correspond orientation parallèle moments Fe (φ_m ≈ φ_H, φ_d ≈ 0°). Diminuant H ensuite, système initialement second minimum (état magnétique parallèle) jusqu'à disparition champ bas et système finit premier minimum énergie (état antiparallèle).

Compétition couplage échange direct et indirect : dépendance température coercivité magnétique

Alors première série trilayers Fe/sp1/Fe exhibe transition thermiquement induite couplage intercouche AFM basse température vers état découplé haute température, seconde série montre transition couplage FM basse température vers couplage AFM haute température. Pour transition thermique FM-vers-AFM second cas, aucun champ magnétique externe requis et commutation aimantation pleinement réversible — avantage clé applications.

Modèle validé analyse série échantillons précédente, nous focalisons investigation compétition couplage échange direct et indirect intercouche Fe/sp2*(x)/Fe, espaces uniformes type sp2* = Fe_xCr_100-x(1,5 nm) et espaces composites type sp2* = Cr(d_Cr)/Fe_xCr_100-x(d)/Cr(d_Cr), d + d_Cr = 1,5 nm (sp2* dérivé espaceur épaisseur-fixe sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) seconde série). Figure 4 compare M(H) boucles expérimentales structures sp2 = Cr(0,4)/Fe_15Cr_85(0,7)/Cr(0,4) [panneau (a)] et M(H) courbes simulées H_J choisi meilleur ajustement expérience. Premier noter haute similarité courbes calculées et mesurées, toutes caractéristiques clés reproduites. Deuxièmement, expérience montre transition température-induite couplage intercouche FM [boucle simple basse température Fig. 4a] vers couplage AFM [boucle haute température rémanence zéro Fig. 4a]. Variation forme boucles simulées diverses valeurs champ couplage efficace H_J (Fig. 4b) confirme validité description phénomenologique choisie. Même H_a1/H_a2 = 0,7 utilisé simulations. Noter même si pas cas ici, forme escalier M(H) prise due couplage intercouche AFM (ex. boucles 300 K, H_J = 0,5 H_a^av) peut en principe causée par champs coercitifs différents F1, F2 absence couplage intercouche (H_J = 0). Couplage intercouche FM fort, cependant, toujours résulte unique boucle M(H).

a Aimantation versus champ mesurée MOKE échantillon seconde série Fe/sp2(x=15%)/Fe différentes températures. b Courbes M(H) simulées modèle F1/NM/F2 trilayer, différentes champ efficace couplage échange indirect, H_J

Coercivité boucles partielles (H_c^part) dépendance température prononcée tous échantillons augmente presque linéairement température décroissante. Figure 5a montre dépendance température champ coercitif défini différence champs deux pics dérivée aimantation, dM/dH vs H. Série x = 15% contient échantillons différentes épaisseurs couches composant espaceur : d (d_Cr) = 3 (6), 7 (4), 9 (3), 11 (2), 15 (0) Å. Dernier échantillon [d (d_Cr) = 15 (0) Å] trilayer espaceur uniforme Fe_15Cr_85 (1,5 nm). Échantillons d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) montrent augmentation monotone H_c^part température décroissante. Coercivité échantillons plus petits d_Cr (< 4 Å) commence dévier pente juste sous température transition. Partie haute température H_c^part(T) cependant sur tendance linéaire générale [ligne rouge épaisse Fig. 5a]. Cette pente linéaire champ coercitif versus température associée principalement changement coercivité intrinsèque couches Fe(2 nm) externes.

a Dépendance température coercivité boucles partielles (H_c^part) structures Fe/sp2(x=15%)/Fe différentes épaisseurs Fe_xCr_100-x et Cr couches (d, d_Cr) espaceur sp2. Ligne rouge épaisse approximation linéaire partie haute température H_c^part(T). b Dépendance température coercivité normalisée fond linéaire. c Coercivité vs H_J obtenue courbes M(H) simulées deux cas : (1) H_a1/H_a2 = 0,7 et (2) H_a1 = H_a2

Travail précédent [9] structures épaisseur espaceur d ≤ 7 Å (d_Cr ≥ 4 Å) montraient commutation thermo-magnétique plus nette. Suggérait raison tel rétrécissement transition magnétique était coupure canal échange direct entre couches Fe externes. D'autre part, dépendance H_c^part* vs T (Fig. 5b), obtenue normalisant H_c^part(T) fond coercivité intrinsèque pente, montre déviation negative noticeable seulement structures espaces Cr minces (d_Cr < 4 Å) et essentiellement aucune déviation d_Cr ≥ 4 Å. Dépendance x = 20%, d_Cr = 4 Å montrée comparaison car transition x = 15%, d_Cr = 4 Å (T_C* ≈ 140 K) proche température mesure minimale. Absence déviation negative H_c^part* vs T structures d_Cr ≥ 4 Å sert confirmation additionnelle canal échange direct intercouple pleinement supprimé.

Séparer analyser partie dépendance H_c^part(T) pilotée changements force et signe couplage intercouche (H_J), coercivité M(H) simulées tracée versus H_J Fig. 5c. Ainsi obtenu H_c^sim vs T dépend ratio champs effectifs anisotropie couches F1, F2, H_a1/H_a2. Plus grand écart H_a1/H_a2 unité, plus profond minimum plus grand décalage champ nul côté FM diagramme (H_J < 0). Quand champs anisotropie égaux (H_a1/H_a2 = 1), minimum pas présent. Comportement similaire différence H_c^part*(T) structures espaces uniformes et composites grands d_Cr (≥ 4 nm) [courbes bleue et noire Fig. 5b, respectivement]. Indique ces deux types espaces transmettent couplage intercouche entre deux couches Fe externes différemment. Espaceur uniforme, échange direct FM compétitionne échange indirect AFM, quelque température compensant tel que H_J = 0. Cas bien décrit modèle, où couches F1, F2 ont champs anisotropie différents [courbe bleue Fig. 5c]. En contraste, couches Fe structure espaceur composite couplées FM basse température séquentiellement via Fe/Cr/FeCr et FeCr/Cr/Fe, couche FeCr interne espaceur état FM. Puisque cette couche FeCr agit lien échange additionnel, espaceur transmet échange manière égaliser effectif coercivité couches Fe externes [courbe noire Fig. 5c]. Quand couche FeCr état paramagnétique, système se comporte similaire espaceur uniforme [partie haute température H_c^part* vs T Fig. 5b et côté AFM H_c^sim vs T (H_J > 0) Fig. 5c].

Conclusions

En résumé, nous avons décrit et comparé deux mécanismes commutation aimantation induite température multicouches différents types espaces couplage échange intercouche. Mécanismes commutation reflètent compétition soit échange direct et indirect à travers espaceur uniforme, soit tout-échange indirect types ferromagnétique et antiferromagnétique (tous deux type RKKY) à travers espaceur composite. Élément clé design espaceur est couche alliage dilué faiblement magnétique, transition Curie transformée commutation P-AP aimantation structure. Nos données mesurées, soutenues simulations théoriques détaillées hystérésis magnétique multicouche, expliquées dues nanograins anisotropie magnétique uniaxiale axes faciles uniformément distribués plan couches ferromagnétiques externes. Dépendance température coercivité magnétique région transition magnétique forme différente différents designs espaceur. Comportement spécifique structure espaceur composite trouvé résultat canal échange direct intercouple supprimé, tel que mécanisme commutation P-AP pertinent compétition échange indirect ferromagnétique et indirect antiferromagnétique (tous deux RKKY) échange.

Nous avons ainsi montré canal échange direct intercouple brisé dans espaceur corrélé transition thermo-magnétique plus nette. Nous avons de plus montré compétition purement indirecte échange intercouple, RKKY ferromagnétique versus RKKY antiferromagnétique, où effet proximité espaceur hors action, mène performance commutation encore meilleure. Ces résultats importants applications dispositifs nanostructures Curie-RKKY dispositifs spin-thermo-électroniques [19, 20].

Abréviations

AFM :

Antiferromagnétique

AP :

Antiparallèle

FM :

Ferromagnétique

FMR :

Résonance ferromagnétique

CEI :

Couplage d'échange indirect

MOKE :

Effet Kerr magnéto-optique

NM :

Non-magnétique

P :

Parallèle

PM :

Paramagnétique

RKKY :

Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida

VSM :

Magnétomètre échantillon vibrant