Commutation de rotation contrôlable dans une jonction tunnel magnétique à molécule unique

Introduction

Avec le développement de la science des matériaux, les dispositifs électroniques moléculaires nanométriques ont été largement étudiés ces dernières années en ce qui concerne leurs applications potentielles dans les dispositifs nanométriques et la spintronique [1,2,3]. En raison de leur petite taille et de leur faible consommation d'énergie, de nombreux dispositifs de base utilisant des molécules ont été démontrés, notamment des jonctions tunnel à résistance différentielle négative [4], des redresseurs [5], des amplificateurs [6] et le stockage de données [7]. Contrairement aux dispositifs semi-conducteurs conventionnels, les dispositifs moléculaires constitués de molécules uniques semblent tout à fait adaptés pour fonctionner comme des commutateurs moléculaires contrôlables [8]. Bien que la commutation à l'échelle moléculaire ait été rapportée dans les contacts ponctuels quantiques atomiques [9,10,11], les jonctions à molécule unique offrent la flexibilité supplémentaire de la capacité d'ajuster les états de conductance marche/arrêt grâce à la conception moléculaire. Suite à la mesure réussie des flux de courant à travers des molécules individuelles au cours des dernières décennies, divers types de commutateurs moléculaires ont été signalés, tels que les commutateurs moléculaires contrôlés par la lumière [12] et les commutateurs monomoléculaires contrôlés mécaniquement [13], qui peuvent être utilisés pour déplacer un appareil entre des états de haute et de basse conductance. Cependant, tous ces schémas de commutation permettent uniquement l'ajustement de la conductance de transport de charge, et non des caractéristiques de transport dépendant du spin.

Ces dernières années, un nouveau type de matériau moléculaire connu sous le nom d'aimant à molécule unique (SMM) s'est révélé être un candidat approprié en tant que composant de base des dispositifs spintroniques à base de molécules [14]. Contrairement à d'autres molécules, un SMM est une molécule avec un moment de spin net relativement important (correspondant au nombre de spin S ) et une anisotropie magnétique uniaxiale significative [15]. À basse température, un SMM sera piégé dans l'un des deux états de spin métastables \(|\pm S\rangle\) [16]. Cette bistabilité fait des SMM une base appropriée pour les cellules mémoire [17, 18] et a motivé de nombreux efforts pour étudier les autres propriétés physiques des SMM. Jusqu'à présent, les transitions d'électrons entre un SMM et des interfaces métalliques normales [19,20,21] ou supraconductrices [22] ont été étudiées expérimentalement, et les fonctionnalités d'écriture et de lecture d'informations vers et depuis un SMM au moyen de champs magnétiques et électriques des biais ont également été démontrés dans la molécule \(\hbox {TbPc}_{{2}}\) [23]. Inspiré par ces travaux, il est prévu que la polarisation de spin du courant tunnel dans un SMM puisse également être commutée au moyen de champs magnétiques et de tensions de grille; cependant, aucun schéma de commutation contrôlable basé sur une telle jonction tunnel SMM n'a encore été proposé.

Méthodes

Dans cette lettre, nous présentons un nouveau type d'effet de commutation de spin dans une jonction tunnel SMM qui peut être utilisé pour basculer entre des courants électroniques de spin-up et de spin-down purs en modifiant les champs magnétiques externes appliqués à la molécule. Comme le montre la figure 1a, cette nanostructure se compose d'un SMM connecté à deux électrodes métalliques normales. Le niveau d'énergie du SMM est réglé par la tension de grille, et la magnétisation de spin du SMM peut être commutée par un champ magnétique externe. À partir de la figure 1b, nous pouvons voir que l'injection de spin contrôlée par champ magnétique dans cet appareil nécessite un schéma en deux étapes :d'abord, il applique un champ magnétique externe relativement plus grand pour « écrire » une orientation de spin du SMM. Le spin du noyau du SMM passera à l'un des deux états de spin métastable \(\pm \,S\), en fonction de la direction du champ magnétique. Et le procédé d'injection de spin consiste à utiliser une polarisation électrique exercée sur les deux conducteurs en l'absence de champ magnétique. En raison du potentiel chimique différent des deux conducteurs et de l'anisotropie magnétique du SMM, seuls les électrons dont le spin est parallèle à l'aimantation du SMM peuvent traverser la jonction [14], ce qui rend le courant fortement polarisé. L'hamiltonien total du système s'écrit [24, 25]

Ici, \(\varepsilon _{0}\) est l'énergie sur site de l'orbitale moléculaire inoccupée la plus basse (LUMO) du SMM, qui peut être décalée au moyen d'une tension de grille appliquée au SMM ; \(c_{\sigma }^{\dag }\) (\(c_{\sigma }\)) est l'opérateur de création (annihilation) d'électrons avec \(\sigma\) comme indice de spin de Pauli ; U désigne l'énergie de répulsion de Coulomb; et \({\mathcal {D}}\) est le paramètre d'anisotropie magnétique uniaxiale. J est l'interaction d'échange entre le spin des électrons conducteurs, \({\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2\), au niveau LUMO et au spin local \({\mathbf {S}}\). Puisque nous supposons que l'axe facile de la molécule est l'axe z dans l'espace de spin, \(\Delta B(s^{z}+S^{z})\) décrit le dédoublement de Zeeman associé au champ magnétique appliqué le long de cet axe facile, où le g et le magnéton de Bohr \(\mu _{B}\) sont absorbés dans \(\Delta B\). \(a_{\alpha k\sigma }^{\dag }\) (\(a_{\alpha k\sigma }\)) est l'opérateur de création (annihilation) pour les électrons de quantité de mouvement k , spin \(\sigma\) et énergie \(\varepsilon _{k\sigma }\) dans le plomb \(\alpha\). La force de couplage tunnel entre le SMM et les conducteurs métalliques normaux, qui est notée \(t_{\alpha }\), est indépendante de la quantité de mouvement k et faites tourner \(\sigma\).

Il est facile de diagonaliser l'hamiltonien \(H_{{\mathrm{mol}}}\) du SMM isolé, c'est-à-dire les cinq premiers termes de l'équation. (1). Si l'on définit \({\mathbf {S}}_{T}={\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}\), on peut montrer que la valeur propre m de \(S_{T}^{z}\) est un bon nombre quantique en raison de la relation de commutation \([S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0\) . Dans les expressions suivantes, \(|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}\) représente l'état de rotation du LUMO (SMM). Avec \(n=0,1,2\) défini comme le nombre d'électrons dans le LUMO, les énergies propres peuvent être obtenues comme suit [26] :\(\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\ mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm\) pour les états propres \(|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol} }}\), \(\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2} +1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)\) pour les états propres \(|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L }\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}\), et \(\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m\) pour les états propres \(|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}\). Ici, \(\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S +1)^{2}}\), et \(C_{1}^{\pm }\) et \(C_{2}^{\pm }\), qui sont donnés dans la Réf. [24], agissent comme des coefficients effectifs de Clebsch-Gordan.

Le processus de transport est dominé par le tunneling séquentiel à travers le niveau SMM, tandis que le cotunneling faible et le tunneling direct peuvent être négligés en toute sécurité. Pour le couplage faible entre le SMM et les dérivations, l'approche de l'équation maîtresse est valable. Le courant de spin-\(\sigma\) total traversant le SMM peut être écrit sous la forme \(I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\), où \( I_{L\sigma }\) (\(I_{R\sigma }\)) représente le courant de spin-\(\sigma\) circulant du conducteur gauche (droit) vers le SMM, donnant

tel que le courant total est égal à \(I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2\) et le coefficient de polarisation de spin du courant est \(\ eta =\frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%\). Dans l'éq. (2), \(R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}\) désigne le taux de transition entre les états \(|i\rangle\) et \(|f\rangle\), exprimé par \( R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\ langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f| c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]\), où \(\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}\) est la fonction de largeur de ligne pour l'avance \(\alpha\), avec \(D_{\alpha \sigma }\) étant la densité d'états à \(E_{F}\), et \(f_{\alpha }\) est la fonction de Fermi du plomb \(\alpha\) à la température \(T_{\alpha }\) et au potentiel chimique \(\mu _{\alpha }\). \(P_{i}\) désigne la probabilité de trouver le SMM dans l'état \(|i\rangle\). Suivant la méthode numérique suggérée par Timm [26] et Shen [27], la dépendance temporelle de la probabilité \(P_{i(t)}\) et de la probabilité à l'état stationnaire \(P_{i(t\rightarrow \infty )}\) peut être obtenu en résolvant un ensemble d'équations de taux \({\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_ {i}\).

Ici, des calculs numériques sont effectués pour les jonctions tunnel moléculaires \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac [19, 28], avec le numéro de spin \(S=10\), \({\mathcal { D}}=0,06\) meV, \(J=0,1\) meV et \(U=25\) meV. Les électrodes considérées sont en métal normal, les fonctions de largeur de ligne sont donc indépendantes du spin, c'est-à-dire \(\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}\) pour plus de simplicité.

un Schéma de principe d'un filtre de spin ou d'une mémoire de spin constitué d'un SMM couplé à une paire d'électrodes non magnétiques. b Illustration schématique de la commutation de l'aimantation du SMM et de la polarisation de spin du courant tunnel au moyen de champs magnétiques externes

un , b Boucles d'hystérésis magnétique du SMM pour a différentes températures d'équilibre et b différentes tensions de polarisation lorsque le champ magnétique externe \(\Delta B\) est balayé d'avant en arrière. c Polarisation de spin du courant tunnel pour différentes températures d'équilibre et d courants de spin-\(\sigma\) (mis à l'échelle par \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) à \(T=0,5\) K lorsque le champ magnétique externe \(\Delta B\) est balayé en arrière et-vient sous un biais fixe de \(V=1\) mV

Courants de spin-\(\sigma\) \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) (redimensionnés par \(e\Gamma_{0} /\hbar\)) (a , b ) en présence de champs magnétiques externes de a \(\Delta B=+2\) meV, b \(\Delta B=-\,2\) meV, c , d en l'absence de champ magnétique en fonction de la tension de polarisation

un , c Variations des probabilités d'état moléculaire a comme \(\Delta B\) est scanné de \({-}\,5\) meV à \({+}\,5\) meV et c comme \(\Delta B\) est scanné de \(+\,5\) meV à \({-}\,5\) meV. b Diagramme de Zeeman pour ces états de spin lorsque \(\Delta B\) passe de \({-}\) 5 meV à \({+}\) 5 meV. d Variations des probabilités d'état moléculaire en fonction de la tension de polarisation lorsque l'état de spin de la molécule est initialement préparé de telle sorte que \(P_{|0,+S\rangle }=1\) et \(P_{i}=0\)

Courants de spin-\(\sigma\) \(I_{\uparrow (\downarrow )}\) a , b en présence d'un champ magnétique externe de a \(B=+2\) meV ou b \(B=-\,2\) meV et c , d en l'absence de champ magnétique en fonction du niveau moléculaire \(\varepsilon _{0}\)

Résultats et discussion

Tout d'abord, nous montrons comment utiliser un champ magnétique \(\Delta B\) pour « écrire » les états de spin d'un SMM. Sur la Fig. 2, nous traçons l'aimantation du SMM, la polarisation de spin \(\eta\) du courant et les courants de spin-\(\sigma\) en fonction de \(\Delta B\), avec un biais tension exercée aux bornes de la jonction. Les flèches indiquent la direction de balayage du champ magnétique, et le processus de balayage est supposé être suffisamment lent pour permettre au système de se détendre jusqu'à un état stable. Sur les figures 2a–c, il est montré que la magnétisation de la molécule et la polarisation de spin du courant présentent des structures en boucle lorsque le champ magnétique \(\Delta B\) est balayé d'avant en arrière. Pour faciliter la description, nous utilisons \(\Lambda _{-}\) pour désigner le point d'inversion lorsque l'aimantation du SMM passe de \(+S\rightarrow -S\) et \(\Lambda _{+}\ ) pour désigner le point d'inversion pour \(-S\rightarrow +S\). L'aimantation du SMM est tracée en fonction de \(\Delta B\) pour différentes températures d'équilibre et tensions de polarisation sur les Fig. 2a, b. Il est évident que les fluctuations thermiques et la polarisation électrique sont toutes deux capables d'activer l'inversion magnétique avant que \(\Delta B\) n'atteigne exactement l'énergie d'activation. Par conséquent, la boucle d'hystérésis magnétique se rétrécit à mesure que la température d'équilibre ou la tension de polarisation augmente, et la distance entre \(\Lambda _{+}\) et \(\Lambda _{-}\) diminue. Cependant, quel que soit le rétrécissement de la boucle d'hystérésis magnétique, le coefficient de polarisation de spin du courant tunnel peut toujours atteindre des valeurs extrêmement élevées de \(\eta =\pm 100\%\) sauf lorsque \(\Delta B\) est proche les deux points de retournement, \(\Lambda _{+}\) et \(\Lambda _{-}\). De plus, on constate que la polarisation de spin du courant dans le régime de petit champ magnétique \(\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\ ) est assez différent de celui du régime à grand champ magnétique \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}\) ou \(\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{ +}}\). Comme le montre la Fig. 2c, dans le régime de grand champ magnétique, le coefficient de polarisation de spin \(\eta\) du courant tunnel peut être résumé comme

Dans ce régime, par exemple, au point A (point B) de la Fig. 2c, d, un champ magnétique externe donné \(\Delta B\) correspond à une seule aimantation déterministe de la molécule, et seulement un \(100 \%\) un courant d'électrons de spin-up (spin-down) peut circuler à travers la jonction. Cependant, dans le régime à faible champ magnétique \(\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\), l'aimantation d'origine du SMM peut rester inchangé, et les directions de rotation \(+S\) et \(-S\) peuvent être conservées. Dans la Fig. 2d, nous traçons les courbes \(I_{\sigma }\)-\(\Delta B\) pour la jonction SMM à une température d'équilibre fixe de \(T=1\) K et une tension de \( V=1\) mV. Il est clairement montré qu'un seul \(\Delta B\) donné correspond à deux aimantations possibles de la molécule. Si nous utilisons \(I_{\sigma }^{+-}\) pour désigner le courant de spin-\(\sigma\) lorsque \(\Delta B\) est balayé de \(+5\) meV à \( -5\) meV et \(I_{\sigma }^{-+}\) pour désigner le courant lorsque le champ magnétique est balayé dans la direction opposée (\(\Delta B\) passe de -5 meV à +5 meV), alors les deux directions de spin du SMM à \(+S\) ou \(-S\) peuvent être lues avec différentes caractéristiques de polarisation de spin dans le régime bas-\(\Delta B\) (comme aux points C et D sur la figure 2c, d). Dans la Fig. 2c, le coefficient de polarisation de spin \(\eta\) du courant tunnel dans le régime de petit champ magnétique \(\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\ Lambda _{+}}\) peut être résumé comme

Plus important encore, comme le montre la Fig. 2d, nous notons que l'intensité du courant tunnel à \(\Delta B=0\), c'est-à-dire au point C ou D, est beaucoup plus grande que celle dans le régime de grand champ magnétique sous la même tension de polarisation de \(V=1\) mV. Cela signifie que cet appareil générera plus facilement des courants d'électrons polarisés en spin en l'absence d'un champ magnétique externe, ce qui le rend approprié comme filtre de spin ou dispositif de mémoire de spin.

Pour discuter des capacités d'injection de spin de cette jonction moléculaire, nous traçons les courants de spin-\(\sigma\) en fonction de la tension de polarisation à une tension de grille constante et à des températures plus basses. La figure 3a, b montre le \(I_{\uparrow (\downarrow )}\)-V courbes à de grandes valeurs de champ magnétique de \(\Delta B=\pm 2\) meV (correspondant aux champs magnétiques aux points A et B de la Fig. 2), tandis que la Fig. 3c, d montre les courbes en l'absence de \ (\Delta B\) (correspondant aux points C et D de la Fig. 2). Quel que soit le régime de champ magnétique choisi, la fonction de filtrage de spin est évidente. Comme le montre la figure 3a (Fig. 3b), seuls les électrons de spin-up (spin-down) peuvent traverser la jonction, tandis que le courant d'électrons avec l'autre direction de spin est totalement supprimé à zéro par la sélectivité de spin du SMM dans la direction \(+S\) (\(-S\)). Des résultats similaires sont obtenus sur la figure 3c, d lorsque le champ magnétique \(\Delta B\) est réduit à zéro dans les directions \(+S\) et \(-S\). En l'absence de \(\Delta B\), le SMM doit être piégé dans l'un des deux états fondamentaux bistables \(M=\pm S\). Pour cette raison, les directions de spin \(+S\) et \(-S\) du SMM peuvent être bien conservées dans le régime \(\Delta B=0\). Par exemple, si nous balayons \(\Delta B\) de \(+5\) meV à zéro, \(M=+S\) est enregistré et un courant de spin-up entièrement polarisé est obtenu (voir Fig. 3c ). De plus, lorsque la tension de polarisation est augmentée, le courant électronique en l'absence de champ magnétique externe atteint un palier de courant relativement élevé plus tôt que dans le cas d'un champ magnétique important. Comme le montre la Fig. 3b, d, bien qu'il n'y ait pas de courants d'accélération dans les régimes \(\Delta B=0\) meV et \(\Delta B=-\,2\) meV, le \(I_ {\downarrow }\) les courants de la Fig. 3d peuvent atteindre jusqu'à \(0,5e \Gamma _{0}/\hbar\) à \(V\approx 0,7\) mV, tandis que pour atteindre la même quantité de courant dans Fig. 3c, une tension de polarisation plus élevée d'au moins \(V>1,5\) mV est nécessaire.

Pour clarifier la physique sous-jacente dans les Figs. 2 et 3, nous traçons les probabilités d'état moléculaire \(P_{|0,\pm S\rangle }\), \(P_{|0, S-1\rangle }\), \(P_{|0, - S+1\rangle }\), \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\), \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\), \( P_{|1, S-1/2\rangle }\) et \(P_{|1, -S+1/2\rangle }\) en fonction de \(\Delta B\) lorsque le champ magnétique est balayé d'avant en arrière à une température d'équilibre fixe de \(T=0,5\) K et une tension de polarisation de \(V=1\) mV. Sur la figure 4a, \(\Delta B\) est balayé de \(-5\) meV à \(+5\) meV assez lentement pour permettre au système de se détendre jusqu'à l'état stable. On montre que dans le régime de grand champ magnétique \(\Delta B<-2\) meV, les probabilités de tous les états sont égales à zéro sauf \(P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1 \), ce qui signifie que l'état de spin du SMM est fixé dans la direction \(-S\) et qu'un électron de spin down est piégé dans le niveau LUMO de la molécule par le champ magnétique externe. Pour une valeur relativement grande de l'énergie de répulsion de Coulomb (\(U=25\) meV) et un électron de spin-down piégé au niveau LUMO, un électron de spin-up ne peut pas exister au niveau du SMM, et le courant d'électrons est bloqué . Lorsque \(\Delta B\) augmente de \(-2\) meV à 1 meV, une probabilité d'état moléculaire non nulle \(P_{|0,-S\rangle }\) apparaît, et le courant d'électrons est dominé par le \(\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). Dans cette fenêtre \(\Delta B\), les états de spin du SMM peuvent toujours être enregistrés dans la direction \(-S\), mais les électrons de spin-down peuvent tunnel à travers le SMM, résultant en un pur courant d'électrons polarisé spin-down . Cependant, lorsque \(\Delta B\) est encore augmenté jusqu'à la plage de \([1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]\), le tunneling inélastique conduire à une commutation magnétique du spin de la molécule. Dans ce régime, presque tous les états de spin du SMM ont une chance d'être occupés, et les probabilités de deux états spéciaux, \(P_{|0,-S\rangle }\) et \(P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\), sont beaucoup plus grandes que celles de tout autre état. Plus intéressant encore, le point où \(P_{|0,-S\rangle }=P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }\) correspond exactement au point \(\Lambda _{+}\ ) sur la figure 2a, indiquant que l'aimantation de la molécule commence à s'inverser de \(-S\) à \(+S\). Alors que \(\Delta B\) continue d'augmenter au-dessus de 2 meV, les probabilités de tous les états diminuent jusqu'à zéro sauf \(P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1\), ce qui implique que les SMM l'état de spin est fixé dans la direction \(+S\) et que le courant tunnel sera « coupé » par un électron de spin-up bloquant le niveau LUMO de la molécule. D'autre part, si le champ magnétique est balayé de \(+5\) meV à \(-5\) meV (voir Fig. 4c), un processus similaire se produira à nouveau, et le point d'inversion \(\Lambda _ {-}\) correspond au point où \(P_{|0,+S\rangle }=P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }\). Dans la Fig. 4b, nous présentons le diagramme de Zeeman pour ces états de spin. En raison de la grande anisotropie magnétique du SMM, le doublet d'état fondamental avec les nombres quantiques \(M =\pm S\) (\(S=10\) pour \(\hbox {Mn}_{{12}}\ )-Ac) est bien séparé des états excités par une barrière énergétique de \(DS^{2}_{z}\environ 60\) K. De plus, le point de commutation magnétique \(\Lambda _{(+)- }\) sur la figure 4 est approximativement égal à 1,3 meV, ce qui est proche du point d'inversion \(2S|{\mathcal {D}}|\) dans les atomes magnétiques uniques. Dans la Fig. 4d, nous traçons les probabilités d'état moléculaire en fonction de la tension de polarisation pour une température fixe de \(T=0,5\) K et un champ magnétique de \(\Delta B=0\). Si nous supposons que le SMM est piégé dans la direction de spin \(+S\), alors le processus d'effet tunnel d'électrons de la Fig. 4d peut être divisé en deux parties :(i) Dans le régime à petit biais \(V<2,5\ ) mV, le courant électronique est dominé par la transition \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }\) et seulement le spin- jusqu'à électrons peuvent tunnel à travers la jonction. (ii) Lorsque la tension de polarisation augmente jusqu'au régime de polarisation élevée \(V>2,5\) mV, bien que la polarisation ne soit pas assez importante pour surmonter la barrière d'énergie entre les directions de spin \(+S\) et \(-S \), les états de spin avec une énergie plus élevée dans la direction \(+S\), tels que \(\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }\) et \(\varepsilon _{|1,+S -1/2\rangle }\), peut être occupé, ce qui introduira des canaux supplémentaires supplémentaires pour l'effet tunnel d'électrons de spin-down à travers le SMM. En conséquence, à mesure que la tension de polarisation continue d'augmenter, le courant tunnel continuera de croître, mais le coefficient de polarisation de spin \(\eta\) diminuera.

Enfin, les résultats pour le courant de spin-up \(I_{\uparrow }\) et le courant de spin-down \(I_{\downarrow }\) en fonction de la tension de grille (énergie sur site du niveau LUMO \( \varepsilon _{0}\)) sont calculés, avec et sans champ magnétique externe (voir Fig. 5). À basse température, 100\(\%\) courants électroniques polarisés en spin peuvent être activés/désactivés au moyen de différentes fenêtres de tension de grille. Lorsque \(\Delta B=\pm 2\) meV est appliqué, des courants de spin-\(\sigma\) purs émergent dans une certaine fenêtre de tension de grille de \(0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _ {0} <2,8\,{\text {meV}}\), tandis que \(I_{\uparrow } =I_{\downarrow } =0\) en dehors de ce régime. Comme température d'équilibre T augmente, les pics de \(I_{\sigma }\) diminuent et s'élargissent, mais le courant polarisé en spin élevé observé à basse température est toujours maintenu (voir Fig. 5a, b). Contrairement au régime à grand champ magnétique, les courants de spin \(\sigma\) sont activés sans champ magnétique externe dans la fenêtre de tension de grille de \(-0,8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}\), et la polarisation de spin présente deux résultats différents (voir Fig. 5c, d). Dans la fenêtre de tension de grille de \(0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}\), \(\pm \,100\%\) des courants électroniques polarisés en spin peuvent être générés sous une faible polarisation de V\(=1\) mV, correspondant aux points C et D de la figure 2c. Cependant, dans la fenêtre de tension de grille de \(-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <0.8\,{\text {meV}}\), les écarts d'énergie entre les états \( |0,\pm S \rangle\) et \(|1,\pm S\mp 0.5 \rangle\) deviennent très petits, et plus d'états de spin avec une énergie plus élevée dans le \(+S\) (ou \(- S\)) la direction du spin peut être atteinte au moyen de la tension de polarisation ; ainsi, les électrons de spin-up et de spin-down peuvent tunnel à travers le SMM. Par conséquent, la polarisation de spin totale \(\eta\) du courant électrique est réduite dans ce régime de tension de grille.

Conclusion

En résumé, nous avons proposé un effet de commutation à trois états avec deux états « on » pour la commutation de courant de montée et de descente ainsi qu'un état « arrêt » de courant. Une telle commutation de courant polarisé en spin peut être réalisée dans une jonction tunnel SMM (par exemple, \(\hbox {Mn}_{{12}}\)-Ac) et résulte d'un tunnel résonant à électron unique sélectif en spin via le LUMO de le SMM. Ce comportement de commutation à trois états peut être contrôlé au moyen de champs magnétiques et de tensions de grille, sans interactions spin-orbite ni conducteurs magnétiques, et est un bon candidat pour les dispositifs spintroniques tels que les filtres de spin ou les mémoires de spin dans les futurs circuits spintroniques.

Disponibilité des données et des matériaux

Les ensembles de données utilisés au cours de la présente étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant de cet article.

Abréviations

SMM :

Aimant à molécule unique

LUMO :

Orbitale moléculaire inoccupée la plus basse

Mn₁₂ -Ac :

[Mn₁₂ O₁₂ (CH₃ CO₂ )₁₅ (H₂ O)₄ ]

TbPc₂ :

[(C₃₂ H₁₆ N₈ )₂ Tb ^III ] complexe