Contrôle dynamique de la photoréactivité haute gamme dans un photodétecteur à nanoruban de graphène

Introduction

Le graphène, un matériau en couches bidimensionnel (2D), joue un rôle important dans de nombreux domaines, notamment l'électrodialyse [1], les batteries [2], la nanofiltration [3], la catalyse [4], les interférences électromagnétiques [5] et l'optoélectronique. De manière significative, le graphène a beaucoup attiré l'attention en raison de ses nouvelles propriétés optoélectroniques [6,7,8,9], telles que la mobilité élevée des porteurs [10, 11], la bande interdite nulle [12,13,14] et le niveau de Fermi accordable [ 15]. Par conséquent, le graphène a été considéré comme un matériau attrayant pour les applications optoélectroniques [16,17,18]. Cependant, la faible absorption (~ 2,3%) du graphène monocouche résultant de sa faible épaisseur reste un défi critique [19]. D'autre part, sa caractéristique de bande interdite nulle limite sévèrement les applications optoélectroniques, ce qui provoque une courte durée de vie des porteurs photo-générés (~ps) et entraîne une recombinaison électron-trou rapide [20, 21]. En conséquence, une amélioration supplémentaire de la réactivité du photodétecteur au graphène vierge reste un défi, et il est d'une importance considérable de séparer les électrons et les trous pour générer un photocourant efficace.

Pour surmonter ces défis, diverses techniques ont été explorées et la photoréactivité des photodétecteurs à base de graphène a été améliorée en conséquence. L'effet photogating [22], qui est habituellement observé dans les photodétecteurs basés sur des matériaux de faible dimension et leurs structures hybrides, joue un rôle essentiel dans la haute performance des photodétecteurs. Photodétecteurs basés sur MoTe₂ [23] et MoS₂ [24] utilisant l'effet photogating ont été rapportés, et des photodétecteurs avec d'excellentes performances basées sur le graphène utilisant l'effet photogating ont également été obtenus. Il a été démontré que la combinaison de graphène et de points quantiques PbS était un moyen efficace d'améliorer l'absorption de la lumière et d'obtenir un gain ultra-élevé dans un photodétecteur au graphène [25]. En outre, la recombinaison des électrons et des trous pourrait également être minimisée dans un photodétecteur basé sur des hétérostructures, telles que le graphène-Ta₂ O₅ -graphène [26], où les paires électron-trou photoinduites ont été séparées via des effets tunnel quantiques, conduisant à une grande amélioration de la photoréactivité et du gain. Le temps de réponse d'un tel photodétecteur à structure hybride a été sérieusement augmenté en raison du long temps de piégeage des porteurs dans les points quantiques PbS ou dans le Ta₂ O₅ barrière de tunnel. Ainsi, il est fortement demandé que le photodétecteur à base de graphène atteigne d'excellentes performances en termes de réactivité, de temps de réponse et de réponse spectrale.

Ici, nous proposons un photodétecteur basé sur des nanorubans de graphène de 20 nm de large et démontrons sa photoréactivité (jusqu'à 800 AW ⁻¹ ) et une vitesse de réponse rapide (~ 10 s). Ces performances élevées sont principalement attribuées à la bande interdite importante dans les GNR, renforcée par l'effet de photogating au niveau du silicium/oxyde de silicium (Si/SiO₂ ) interface. Le mécanisme physique du détecteur a été expliqué par les diagrammes de bandes d'énergie. De plus, le photodétecteur basé sur les GNR peut être réglé par tension source-drain et grille arrière. Les hautes performances observées ouvrent considérablement la voie au développement de photodétecteurs au graphène ultrarapides et à haute réactivité.

Méthodes expérimentales

La feuille de graphène a été exfoliée sur un substrat de Si (recouvert de 300 nm de SiO₂ ) à partir du graphite massif (grade ZYA, SPI Supplies) par la technique de clivage micromécanique 3M-tape. Des nanorubans de graphène d'une largeur de 20 nm ont été fabriqués à l'aide d'une gravure par ions réactifs (RIE, PE-3A) et d'une lithographie par faisceau d'électrons (EBL, Raith BV EBPG5150). Après cela, le graphène monocouche et le nanoruban de graphène sur le SiO₂ diélectriques ont été caractérisés par un microscope optique et une spectroscopie Raman (WITec Alpha 300R). La photolithographie standard et l'évaporation par faisceau électronique de Ti/Au (20 nm/80 nm) ont été utilisées pour créer les électrodes de source et de drain. Huit dispositifs (16 GNR) ont été fabriqués, et 5 d'entre eux possèdent d'excellentes performances. Toutes les mesures ont été effectuées à l'aide d'un système maison composé d'une source de lumière laser, d'un hacheur optique, d'un étage à 4 sondes et d'un analyseur de paramètres à semi-conducteur. Un substrat de silicium moins dopé (type P 10–20 Ω cm) a été utilisé pour améliorer l'effet de photogating. Un laser visible Ti:Sapphire à une longueur d'onde d'environ 632 nm a été utilisé pour générer des impulsions laser dans une zone de 6,25 mm ² à température ambiante. La fréquence de la lumière incidente a été modulée avec un hacheur optique dans une plage de 5 Hz à 50 000 Hz. En outre, la puissance laser incidente peut être ajustée de 0,34 mW à 5 mW. Les données présentées dans les figures, y compris le courant (Figs. 1c, d, 2a–d, 3a, b, 4a–d et 5a, b), ont été obtenues à partir d'un analyseur de paramètres à semi-conducteurs (Agilent, B1500A) avec ou sans éclairage . Toutes les mesures de photoréponse ont été effectuées dans des conditions ambiantes.

un Une illustration schématique du photodétecteur GRN. Il est similaire au dispositif FET composé de la source et de l'électrode de drain sur le Si/SiO₂ substrat avec une plaquette de Si légèrement dopée agissant comme une porte arrière. La lumière incidente était modulée par un hacheur optique de fréquence variable. b Image SEM du dispositif photodétecteur GRN. c Caractéristiques courant-tension (I-V) du dispositif GRN sous différentes tensions de grille arrière. En médaillon :Caractéristiques I-V de l'appareil sous un éclairage sombre (ligne rouge) ou avec une fréquence de 10 Hz (ligne bleue). d Le courant source-drain par rapport à la polarisation de la tension de la grille arrière du photodétecteur GNR à température ambiante. En médaillon :schéma de principe de la structure de la bande GNR

un Mesures de photocourant en fonction du temps de l'appareil sans polarisation de la tension de grille arrière et de source-drain sous une modulation de lumière on-off (632 nm) à température ambiante. Le photocourant dépendant du temps a été mesuré sous éclairage laser avec une fréquence de 40 Hz (b ), 400 Hz (c ) et 5000 Hz (d ). e Schéma de principe du photodétecteur GNR. f Diagramme énergétique de l'interface entre Si et SiO₂ lors d'un éclairage lumineux. E _C , E _V , E _fs , et E _VAC sont respectivement la bande de conduction, la bande de valence, le niveau de Fermi et le niveau de vide. E _f et E _f ’ sont le niveau de Fermi avant et après l'injection de l'électron dans le canal GNR. E _g ’ est la bande interdite des GNR. Deux processus sont illustrés :(I) transition électronique de la bande de valeur à la bande de conduction sous éclairement dans Si et SiO₂; (II) transfert de trous de SiO₂ à Si et des porteurs excités par des photons ont dérivé à travers le champ intégré

un Dépendance du photocourant à la tension source-drain polarisée. Mesures du photocourant, du courant de fond et du courant de photoréponse du photodétecteur GRN en tension de grille arrière polarisée. La diminution du photocourant avec une augmentation de la tension source-drain polarisée a contribué à l'amélioration de l'efficacité de séparation des paires électron-trou photo-générées. b Dépendance du photocourant à la tension de la grille arrière. La dépendance à la tension de la grille arrière polarisée des caractéristiques du photocourant dans la tension source-drain polarisée. Les résultats indiquent que le photocourant pourrait être modulé en polarisant la tension source-drain et la tension de grille

Dépendance de la photoréactivité vis-à-vis de la tension source-drain polarisée et de la tension de grille. un et b révèlent la dépendance de la tension source-drain de la photoréactivité et du gain, respectivement, c et d montrer la dépendance de la tension de la grille arrière de la photoréactivité et du gain, respectivement

un Les mesures de photocourant en fonction du temps sous différentes puissances de lumière incidente. b La dépendance en puissance des propriétés du photocourant. Les résultats indiquent que le photodétecteur GRN possédait une propriété de photosensibilité élevée permettant une détection de puissance optique d'entrée de niveau mW

Résultats et discussion

Les GNR devraient être un support idéal pour la photodétection. Le photodétecteur GNR que nous avons fabriqué était composé des électrodes de source et de drain sur un Si/SiO₂ substrat avec une plaquette de silicium légèrement dopée agissant comme une grille arrière, comme illustré schématiquement sur la figure 1a. Pour assurer la mobilité élevée et obtenir simultanément une bande interdite suffisamment grande, la largeur des nanorubans de graphène a été choisie pour être modérée de 20 nm. La structure complète des GNR est montrée dans l'image au microscope électronique à balayage (Fig. 1b), et la longueur des nanorubans de graphène était de 2 um. Différent des photodétecteurs conventionnels, le Si légèrement dopé a été adopté comme substrat pour la raison que sa durée de vie de support est beaucoup plus longue que celle du Si fortement dopé [27].

La caractérisation électrique a été effectuée à plusieurs reprises et le résultat I-V _{S − D} relation est tracée sur la figure 1c. Les courbes sous différentes tensions de grille arrière dans une plage de – 10 V à 10 V sont non linéaires et asymétriques, indiquant l'existence du champ électrique interne, qui pourrait résulter des défauts induits par la fabrication ou de la barrière Schottky au niveau des contacts des électrodes. . Le champ électrique interne a eu un effet non négligeable sur le photocourant du photodétecteur GNR, qui sera illustré plus loin. L'encart est la comparaison des caractéristiques I-V de l'appareil dans l'obscurité et sous un éclairage (en appliquant une impulsion laser avec une fréquence de 10 Hz), manifestant l'accordabilité sensible de la commutation optique. De toute évidence, la courbe I-V s'est déplacée en tant que V _G varié. Pour mieux comprendre l'effet de V_G sur les caractéristiques de transport de charge du canal GNR, les caractéristiques de transfert à l'état sombre ont été enregistrées à température ambiante comme le montre la figure 1d. Le I mesuré _D – V _G courbe en V _SD =10 mV a démontré que notre appareil affichait un comportement typique du photodétecteur à base de graphène, et les GNR agissaient comme un canal de type p avec un décalage de 20 V.

Pour les systèmes optoélectroniques typiques, la vitesse de réponse (caractérisée par le temps total requis pour que la sortie augmente (baisse) de 10 (90) % à 90 (10) % du pic d'impulsion) d'un photodétecteur détermine la vitesse de fonctionnement et la capacité d'information. du système de photodétection. Pour étudier le temps de réponse ultime du dispositif fabriqué, le signal optique d'entrée avec différentes fréquences d'impulsion de 40 Hz, 400 Hz et 50 000 Hz a été appliqué. Les figures 2b–d montrent les photocourants totaux correspondants résolus dans le temps, qui reflètent intuitivement que le photodétecteur fabriqué pourrait être activé et désactivé efficacement avec une excellente répétabilité. De plus, lorsque la fréquence laser a été ajustée à 50 000 Hz, le temps de montée a été mesuré à 10 µs. Nous pensons que notre appareil devrait fonctionner à des fréquences supérieures à 50 000 Hz, et la valeur précise de la vitesse de réponse n'est pas claire en raison de la limitation de l'équipement de mesure. Il a été noté que le photodétecteur GNR fonctionnait beaucoup plus rapidement que la plupart des photodétecteurs basés sur le graphène et d'autres TMD 2D [28,29,30,31]. On pense que la commutation rapide du photocourant peut être attribuée à la mobilité ultra-élevée des porteurs des GNR d'une telle largeur et au fort champ électrique externe.

En plus de la vitesse de réponse rapide, une réactivité élevée et un gain amélioré sont indispensables pour l'application du photodétecteur. Par conséquent, en appliquant de la lumière sur l'ensemble du dispositif à température ambiante, nous avons étudié davantage la photoréponse du photodétecteur GNR sans polarisation source-drain et tension de grille arrière. La figure 2a présente les mesures de photocourant en fonction du temps du dispositif en l'absence de la tension polarisée sous modulation de lumière on-off. Le photocourant observé était de 275 nA(I _éclairage =293 nA, I _sombre =18 nA) sous éclairage, ce qui indique une photoréactivité élevée de R =17,2 AW ⁻¹ et un gain élevé de G =1465 également, calculé via les deux équations suivantes :

où je _P (275 nA) est le photocourant, tandis que S _L (6,25 mm ² ) et S _G (2 m × 10 m) sont la zone réelle du laser et le GNR, respectivement, et P (5 mW) est la puissance du laser incident avec une longueur d'onde de λ _dans (532 nm). Il est essentiel d'explorer le mécanisme de génération de photocourant des photodétecteurs GNR pour clarifier les hautes performances de nos appareils. Pour les photodétecteurs à base de matériaux bidimensionnels, il existe principalement deux mécanismes de génération de photocourant :l'effet photoconducteur (PC) et l'effet photovoltaïque (PV) [32].

Sans appliquer de polarisation source-drain, le PV était responsable de la génération de photocourant car les deux champs électriques intégrés se sont formés entre les GNR et les électrodes. Les deux champs électriques n'étaient pas de la même amplitude en raison de défauts formés dans le processus de fabrication. Lorsque la lumière a atteint la région à l'interface Au-GNRs, les paires électron-trou photogénérées ont été générées et ensuite séparées par les champs intégrés, ce qui a contribué de manière significative à la génération de photocourant. Sous une polarisation source-drain, cependant, les deux champs électriques intégrés à l'interface Au-GNRs ont joué peu de rôle dans la génération de photocourant. Par conséquent, le PC a joué le rôle le plus crucial dans la génération de photocourant dans le cas de l'application d'un biais source-drain. Après avoir absorbé les photons, le canal GNR a généré plus de porteurs libres, réduisant la résistance des canaux porteurs. Par conséquent, un photocourant I important _P =\( \frac{V_{OC}}{R_G} \)( V _OC représente la tension en circuit ouvert et R _G est la résistance totale du canal formé par les 16 nanorubans de graphène) a été observée.

Comme on peut le voir sur la Fig. 2a–d, un μA -un photocourant de niveau a été observé, ce qui pourrait être dû à la contribution de trois aspects. L'une était que le taux de recombinaison des paires électron-trou était réduit en raison de la bande interdite dans les GNR. L'autre était que les électrons photogénérés étaient capturés lors de la transition de la bande de valence à la bande de conduction par les états midgap [33] induits par les défauts de bord des GNR. Par conséquent, avant que les trous et les électrons piégés ne se recombinent, les trous pourraient circuler entre les électrodes drain-source pour former le photocourant, réalisant un gain élevé. Le troisième aspect était que l'accumulation d'électrons au niveau du SiO₂ L'interface /Si était équivalente à l'application d'un champ électrique vertical, et ainsi la conductance du canal était considérablement améliorée. De plus, sur les figures 2a–d, le photocourant obtenu dépendait peu de la fréquence de la lumière incidente modulée par un hacheur optique, ce qui est similaire au MoS₂ rapporté. photodétecteur [24]. L'effet photoconducteur a joué le rôle principal dans la génération de photocourant du photodétecteur GNR lorsque la fréquence de la lumière était régulée par le hacheur. Cependant, lorsque l'appareil était exposé à la lumière (0 Hz), l'effet de photogating serait important dans le processus de génération de porteurs, conduisant au piégeage et à la recombinaison au sein des semi-conducteurs.

Le processus physique détaillé du troisième aspect discuté ci-dessus a été démontré dans les Fig. 2e, f. Pour atteindre un état d'équilibre dans l'obscurité, les électrons diffuseraient à partir de SiO₂ à Si en raison de la différence de niveaux de Fermi entre les deux matériaux, ce qui a conduit à une flexion de bande d'énergie au niveau du Si/SiO₂ interface. En conséquence, un fort champ électrique intégré (E) s'est formé dans la région d'épuisement, qui a efficacement séparé les paires électron-trou photogénérées avec les électrons se déplaçant vers l'interface entre Si et SiO₂ tandis que les trous transférant à la région intérieure de Si. Les électrons se sont alors accumulés au niveau du SiO₂ /Si, et ces électrons piégés ont appliqué une tension verticale négative supplémentaire aux GNR, où la présence de ces électrons a augmenté la concentration de trous et abaissé le niveau de Fermi du canal GNR en conséquence.

Bien que l'appareil affiche des performances élevées, il est important de rechercher plusieurs approches efficaces pour augmenter considérablement le photocourant et la réactivité de l'appareil. Ensuite, les effets de la polarisation source-drain et de la tension de grille sur le photocourant ont été systématiquement étudiés. La figure 3a montre les résultats du photocourant (I _laser ), courant de fond (I _sombre ), et le courant de photoréponse (I _ph ) mesures en fonction de la tension source-drain (− 3 V V _{S − D} ≤ 10 V) à une tension de grille fixe. Le photocourant n'était pas nul à V _{S − D} =0 et augmenté de manière non linéaire avec la tension source-drain, prouvant également l'existence d'un champ électrique intégré. Il est clair que la valeur du photocourant était fortement dépendante du biais source-drain.

Une explication convaincante de l'accordabilité via la tension source-drain est que la relation entre le photocourant, le courant de fond et le courant de photoréponse peut être exprimée sous la forme I _éclairage =Je _ph + Je _sombre , où Je _ph et Je _sombre augmenté avec la tension drain-source V _{S − D} parce que la vitesse de dérive des porteurs a augmenté et le temps de transit des porteurs a diminué sous un champ électrique externe [34]. Par conséquent, l'efficacité de séparation des porteurs photogénérés s'est améliorée, contribuant de manière significative au grand photocourant. Un tel phénomène indique que le champ électrique total du canal GNR, la somme du champ électrique interne et du champ électrique externe, peut être modulé par V _{S − D} .

De plus, compte tenu de la densité de porteurs accordable par grille du GNR, le photocourant de notre appareil a été ajusté efficacement en modulant la tension de la grille arrière. La figure 3b présente ces trois types de courants (I _éclairage , Je _ph et Je _sombre ) en fonction de la tension de la grille arrière (− 5 V V_G ≤ 5 V) à V _{S − D} =0. En général, le photocourant était positivement corrélé à la valeur absolue de la tension de grille, car la densité de porteurs de GNR était sensible au champ électrique vertical externe. Fait intéressant, le photocourant augmentait à mesure que la tension de grille augmentait lorsque la tension de grille était négative (− 5 V ≤V_G 0 V), et l'inverse s'est produit lorsque la tension de grille était positive (0 V ≤V_G 5 V). Ce phénomène pourrait s'expliquer par le comportement de type p du canal GNR, qui concorde bien avec l'observation de la figure 2d. Les résultats indiquent que l'augmentation de |V_G | peut régler le niveau de Fermi du canal plus près de la bande de valence (ou bande de conduction) et la conductance du canal GNR était accordable par porte. Notamment, pour les deux méthodes de modulation (tension source-drain et tension de grille arrière), l'accordabilité du photocourant a été démontrée dans une plage ultralarge allant du niveau nA au niveau μA.

De plus, la sensibilité et le gain pourraient également être modulés efficacement en régulant la tension de grille et la tension source-drain du photodétecteur GNR. Le gain et la dépendance à la photoréactivité du biais source-drain ont été calculés [selon les Eqs. (1) et (2)] et par la suite tracés sur la Fig. 4a, b. Pour le photodétecteur basé sur les GNR, la relation entre le gain et V _{S − D} est donné par la formule suivante :

où τ est la durée de vie excédentaire du trou (durée de vie du trou piégé), et τ _T = l ² /(μV _{S − D} ) est le temps de transit du transporteur, tandis que l est la longueur du canal et μ est la mobilité du porteur, alors que V _{S − D} est le biais source-drain. Par conséquent, le gain et la tension source-drain présentent une corrélation positive. Apparemment, G dépend linéairement du biais source-drain. En conséquence, la photoréactivité maximale de R =170 AW ⁻¹ et le gain maximum de G =14 500 ont été obtenus à température ambiante à V _{S − D} =0,5 V, ce qui représente une amélioration de 100 fois par rapport aux photodétecteurs précédents à base de graphène-nanostructure [26, 35, 36]. Plus important encore, les valeurs de gain et de photoréactivité n'étaient pas saturées. Par conséquent, un gain et une photoréactivité plus élevés pourraient être obtenus si une tension drain-source plus élevée était appliquée.

La figure 4c, d montre que la photoréactivité et le gain pourraient également être améliorés en appliquant une polarisation de porte arrière pour améliorer la concentration en porteurs des GNR. La photoréactivité maximale de R =800 AW ⁻¹ et le gain maximum de G =22400 ont été obtenus à V_G =- 4 V. Cette valeur maximale de photoréactivité était supérieure de cinq ordres de grandeur à celle des photodétecteurs au graphène pur (~ 10 mAW ⁻¹ ) [37]. De plus, le gain et la photoréactivité n'étaient pas saturés, par conséquent, une photoréactivité plus élevée pourrait être obtenue en appliquant une tension de grille arrière plus élevée. Outre la concentration de porteurs, un autre facteur qui a influencé de manière significative le courant de canal était la résistance de contact (R _C ) entre les électrodes Au et les GNR qui était indissociablement liée à la hauteur de barrière Schottky à l'interface [34]. Comme les GNR servaient de canal de type p, lors de l'application d'un V négatif _G , la hauteur de la barrière Schottky a été réduite en raison du niveau inférieur de Fermi. En revanche, lorsque le V _G a été augmenté à une valeur positive, la hauteur de la barrière Schottky a été augmentée et le courant dans le canal a été considérablement supprimé.

Enfin, nous nous tournons vers l'étude en fonction du temps du photocourant sous une lumière incidente de puissance. La figure 5a affiche des mesures de photocourant en fonction du temps sous les différentes puissances de lumière incidente. Ce photocourant était suffisamment important pour une mesure directe sans aucun préamplificateur de courant ou amplificateur de verrouillage, même à une puissance optique de niveau mW. La figure 5b trace le photocourant en fonction de la puissance optique incidente. Le photocourant avait une relation non linéaire avec la puissance incidente (I _ph =P ^α , =0,85). Sous une puissance lumineuse plus faible, la contribution du courant de photogate était dominante et l'effet photoconducteur pouvait être ignoré en raison d'une diminution du nombre de porteurs photogénérés [23]. Lors d'un éclairement lumineux plus élevé, au contraire, un courant croissant a été observé, ce qui pourrait être attribué à l'augmentation du nombre d'électrons photogénérés (effet photoconducteur). De plus, l'appareil était sensible à la lumière incidente et le photocourant résultant était étroitement lié à l'énergie lumineuse incidente, révélant l'énorme potentiel du moniteur de puissance optique. Une comparaison des paramètres optoélectroniques dans divers photodétecteurs est fournie dans le tableau 1.

Conclusions

En résumé, nous avons démontré un photodétecteur à nanoruban de graphène haute performance modulé dans une large gamme à travers le champ électrique externe à température ambiante. Pendant ce temps, sans le champ électrique externe, les performances de l'appareil pourraient être améliorées par le champ localisé au niveau du Si/SiO₂ interface. L'appareil a présenté une photoréactivité élevée de 800 AW ⁻¹ à V _G =− 4 V, ce qui était deux ordres de grandeur supérieur à ceux de la recherche précédente. De plus, la structure de notre appareil est beaucoup plus simple par rapport au précédent dispositif optoélectronique à base de graphène avec de larges applications potentielles. Les performances du dispositif à nanoruban de graphène peuvent être encore améliorées par l'encapsulation h-BN, les plasmons de surface, le champ ferroélectrique et les structures hybrides. Le photodétecteur de nanorubans de graphène proposé ouvre des opportunités intéressantes pour une sensibilité ultrarapide et élevée pour les futures applications de surveillance de la sécurité, de photocommunication et d'aviation basées sur le graphène.