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Capteur plasmonique basé sur des nanoprismes diélectriques

Résumé

Un réseau périodique de nanoprismes extrudés est proposé pour générer des résonances plasmoniques de surface pour des applications de détection. Les nanoprismes guident et canalisent la lumière vers l'interface métal-diélectrique où le diélectrique agit comme le milieu à tester. Le système fonctionne dans des conditions d'incidence normales et est interrogé spectralement. Les performances sont meilleures que les configurations classiques de Kretschmann, et les valeurs de sensibilité et de facteur de mérite sont compétitives par rapport aux autres technologies de capteurs plasmoniques. La géométrie et le choix des matériaux ont été faits en tenant compte des contraintes de fabrication applicables.

Contexte

L'utilisation des résonances plasmoniques de surface (SPR) pour la détection optique a attiré une grande attention car elles fournissent des dispositifs sans étiquette pour la science biomédicale et des matériaux. Ces capteurs fonctionnent avec des procédures d'interrogation spectrale ou angulaire [1–5], et certains d'entre eux utilisent des changements colorimétriques détectables par le système visuel humain [6, 7] La ​​configuration de base pour l'excitation des résonances plasmoniques de surface est la configuration classique de Kretschmann [8] où la lumière est incidente à un angle donné sur une mince feuille de métal à partir d'un prisme diélectrique transparent qui est en contact direct avec la couche de métal [9]. La configuration Otto utilise également un prisme, mais maintenant, la couche métallique est séparée du prisme par un espace mince où la résonance plasmon a lieu [10]. Une variante des configurations classiques précédentes utilise une lentille hémisphérique et un réseau qui couple le rayonnement à l'interface de résonance plasmonique [11]. La sortie de la configuration de Krestschmann dépend de la condition d'adaptation du vecteur d'onde qui doit être remplie pour un angle d'incidence donné à l'interface diélectrique métallique. Cette condition peut être écrite comme

$$ \frac{2\pi}{\lambda} n_{P} \sin \theta_{r} =\text{Re} \left[ \beta^{\text{SP}} \right] , $$ ( 1)

n P is est l'indice de réfraction du prisme et β SP est la constante de propagation du plasmon de surface généré sous un angle d'incidence θ r [12, 13]. L'angle d'incidence est typiquement assez grand, et ce fait limite parfois la plage de fonctionnement et la facilité de fonctionnement du dispositif. Pour pallier ces contraintes, plusieurs propositions de capteurs SPR intégrés ont été analysées dans la littérature. Par exemple, des rainures très étroites sur des films métalliques minces excitent la SPR dans des conditions d'incidence normales [14]. Cependant, la largeur très étroite des rainures, de l'ordre de 3 nm, peut compromettre la fabrication du dispositif. Une approche similaire qui est réalisée expérimentalement est l'excitation de SPR en utilisant des nanocavités métalliques étroites [15]. Une autre approche a été démontrée théoriquement en utilisant des réseaux métalliques noyés dans un substrat de verre, obtenant des réflectances spectrales montrant des creux aigus avec des largeurs ou autour de 3 nm [16]. Ces approches permettent des conditions d'incidence normales, et la méthode d'interrogation est désormais basée sur la variation spectrale de la lumière réfléchie. C'est pourquoi les caractéristiques spectrales nettes sont très appréciées pour améliorer les performances de ces capteurs. Nous avons choisi la réflectivité spectrale pour permettre la lecture du signal du côté de l'incidence. L'amélioration de l'absorption optique produite par des nanostructures plasmoniques excitées dans des conditions incidentes normales fournit également une alternative à la configuration de Kretschmann. Cette approche utilise l'absorption comme paramètre de détection pour la photo-détection [17, 18].

Dans cette contribution, nous proposons de maintenir des conditions d'incidence normales pour la lumière entrante et d'utiliser des mécanismes d'entonnoir dans les structures diélectriques pour diriger la lumière vers les emplacements où les SPR sont générés. Des réseaux diélectriques à rapport d'aspect élevé (HARDG) ont été proposés pour guider la lumière dans les couches actives des cellules photovoltaïques [19]. Le même concept est applicable aux dispositifs de détection redirigeant la lumière vers l'interface métal-diélectrique d'intérêt. Dans cette contribution, nous proposons l'utilisation de nanoprismes noyés sur un substrat diélectrique plat et adjacent à la couche métal-diélectrique utilisée pour la détection par excitation de SPR. Cette structure canalise plus efficacement le rayonnement entrant et, par conséquent, les résonances plasmoniques bénéficient de l'augmentation de l'énergie atteignant le plan d'intérêt. Les dispositifs proposés fonctionnent mieux que des structures similaires et ont des dispositions géométriques et matérielles qui sont réalisables et réalisables avec des techniques de nanofabrication standard.

Méthodes

La géométrie de la structure proposée est visible sur la figure 1a. La lumière est normalement incidente vers la pointe d'un réseau de nanoprismes isocèles. On considère un MgF2 substrat qui peut être gravé, ou modelé, avec des rainures longitudinales périodiques ayant la forme triangulaire désirée [20, 21]. Ces rainures sont remplies d'oxyde d'aluminium et de zinc (AZO). Ce matériau peut être déposé par centrifugation sur le substrat à nanomotifs pour produire une interface plane pour le dépôt d'un film mince métallique, par exemple, de l'or pour assurer une bonne biocompatibilité. Enfin, nous avons considéré l'eau comme milieu à tester afin d'imiter les conditions du bioéchantillon. Les constantes optiques des matériaux ont été obtenues à partir de [22] pour MgF2 , [23] pour AZO et [24] pour l'or. Cette sélection de matériaux a été guidée par une première analyse de la faisabilité du dispositif en termes de contraintes de fabrication. La distribution d'indice est appropriée lorsque l'on considère l'appariement entre un substrat à faible indice (MgF2 ) et une couche tampon à haut indice (AZO). La fiabilité des constantes optiques est un facteur clé lors de l'analyse de la validité du modèle numérique. Un raffinement du modèle informatique devrait nécessiter la caractérisation des matériaux fabriqués avec la même technique et la même disposition que celles utilisées pour fabriquer les dispositifs. Dans la mesure où nous analysons l'optimisation paramétrique du dispositif, nous extrayons les constantes optiques des références couramment utilisées pour chaque matériau. Dans le cas de l'or, les valeurs de la référence [24] ont été largement utilisées dans la littérature pour l'analyse de dispositifs similaires [1, 13, 25].

un Schéma de principe de la structure proposée et b flux de puissance moyenné dans le temps à λ =758 nm pour la structure proposée sans la couche métallique où le mécanisme d'entonnoir est montré

L'agencement des matériaux proposé renforce l'effet d'entonnoir déjà observé dans certains HARDG. Les effets d'entonnoir et de guidage dans HARDG couplent le rayonnement vers le film métallique mince où le SPR est généré.

Une analyse préliminaire considère une onde plane TM incidente normalement du côté substrat sur la structure, sans incorporer la couche métallique. L'amplitude du champ électrique incident est de 1 V/m. Les résultats de cette structure (voir Fig. 1b) montrent comment la lumière est canalisée et guidée à travers le prisme pour atteindre la région où l'interface métal-diélectrique génère la SPR. Le champ disponible dans cette région est plus fort que celui de la configuration classique de Kretschmann. Cette configuration montre une très forte résonance plasmonique à certaines longueurs d'onde spécifiques déterminées par les paramètres géométriques de la structure. De plus, la géométrie de l'appareil et le choix des matériaux sont d'une grande importance pour le bon fonctionnement de l'appareil. La géométrie du système est déterminée par les épaisseurs des couches tampon et métalliques, t BL et t M , et par les paramètres définissant le nanoprisme (largeur et hauteur, w G et H ), et sa périodicité spatiale, P . La forme tridimensionnelle du nanoprisme est extrudée à partir d'une conception bidimensionnelle (voir Fig. 1a). La région de prisme est divisée en deux parties, A et B, définissant le réseau de rainures et la couche tampon plan-parallèle. Ces deux régions peuvent être fabriquées avec le même matériau ou en utilisant deux matériaux. Ces deux configurations produiront des comportements spectraux différents.

L'analyse des performances de ce dispositif est réalisée par un progiciel de calcul d'électromagnétisme (COMSOL Multiphysics) basé sur une méthode des éléments finis. Le modèle COMSOL a été vérifié positivement en évaluant le comportement de la configuration classique de Kretschmann et en comparant les résultats numériques à la solution analytique [12]. Les résultats obtenus à partir du calcul ont été utilisés pour optimiser la conception avec deux objectifs principaux :augmenter l'amplitude du champ à l'endroit où les SPR sont générés (interface métal-eau) et diminuer la largeur du creux de réflectance associé à la résonance. Cette résonance est paramétrée par la pleine largeur au demi-maximum (FWHM) de la réflectance.

En fait, la plupart des capteurs SPR fonctionnent comme des réfractomètres car ils détectent très bien la variation de l'indice de réfraction du milieu analysé. Dans ce cas, la sensibilité est définie comme [13] :

$$ S_{B}=\frac{\Delta \lambda}{\Delta n} $$ (2)

qui décrit le décalage de l'emplacement spectral du minimum de réflectance, Δ λ , lorsque l'indice de réfraction change, Δ n . La sensibilité est donnée en nm/RIU, où RIU désigne les unités d'indice de réfraction. Un autre paramètre pour comparer différentes technologies de capteurs est le facteur de mérite (FOM) qui est défini comme

$$ \text{FOM} =\frac{S_{B}}{\text{FWHM}}. $$ (3)

Ce paramètre est le rapport de la sensibilité à la largeur spectrale du creux de réflectance, et il est donné comme 1/RIU. Cette figure de mérite considère déjà la capacité d'un système donné à détecter un changement donné dans l'emplacement du minimum de réflectance.

L'évaluation de l'amélioration du champ à l'emplacement de l'analyte et de la réflectance FWHM au pic prend un temps assez long à l'aide d'ordinateurs dédiés. Ce fait rend l'optimisation multidimensionnelle plus difficile à résoudre. En outre, il faudrait la définition d'une fonction de mérite combinant correctement les paramètres de performance. Ensuite, nous choisissons de prendre un paramètre à la fois pour optimiser l'appareil. Cette stratégie est bien adaptée pour comprendre comment chaque paramètre géométrique modifie les performances globales de l'appareil. De plus, en surveillant et en optimisant l'amélioration du champ et la FWHM de la réflectance spectrale, nous obtenons également des valeurs plus élevées pour la sensibilité et la FOM. Après optimisation, nous avons constaté que les paramètres géométriques produisant une meilleure réponse sont t BL =100 nm, t M =30 nm, w G =325 nm, et H =700 nm et une périodicité de P =550 nm. Ces valeurs ont été obtenues en tenant compte des contraintes de fabrication. C'est pourquoi nous avons considéré un pas de 25 nm entre les valeurs successives incluses dans l'optimisation. Nous avons également évité l'utilisation de couches ultra-fines ou ultra-épaisses qui pourraient compromettre la faisabilité de l'appareil.

La figure 2a montre une carte du module du champ électrique à la longueur d'onde de résonance λ =758 nm pour la structure proposée lorsqu'un front d'onde entrant ayant une amplitude de 1 V/m éclaire le système. La polarisation correspond à un mode TM. La longueur d'onde utilisée pour l'optimisation est choisie arbitrairement et, si nécessaire, peut être décalée en modifiant le paramètre de période, P . Pour comparer nos résultats avec ceux obtenus à partir de la configuration classique de Kretschmann, nous évaluons ses performances en utilisant la même longueur d'onde, λ =758 nm, pour éclairer le prisme. Ensuite, nous calculons la dépendance angulaire de la réflectivité pour obtenir l'angle d'incidence auquel la résonance a lieu pour le prisme de Kretschmann, qui est de 66,28° pour BK7 verre/Au [50 nm]/eau. Les champs électriques normalisés à la résonance pour la configuration classique de Kretschmann et celui de la configuration nanoprisme sont présentés sur la Fig. 2b. Ils montrent une amélioration significative du champ évanescent dans le milieu d'analyte en raison des effets de focalisation (entonnoir et guidage) produits par le nanoprisme. Cette amélioration est plus importante dans le dispositif proposé qui fonctionne dans des conditions d'incidence normales. Outre l'amélioration du champ obtenue avec le dispositif à nanoprisme par rapport à la configuration de Krestchmann, nous pouvons voir que la résonance plasmonique se propage dans le milieu testé sur une profondeur estimée de 180 et 300 nm pour la configuration de Kretschmann et notre proposition, respectivement. Par conséquent, le volume d'interaction de la structure de nanoprisme proposée est plus grand que dans la configuration de Krestchmann.

un Carte du module du champ électrique à λ =758 nm pour un champ électrique d'entrée d'amplitude 1 V/m et polarisé en mode TM (champ électrique parallèle à la carte). b Profil de l'amplitude du champ électrique le long de la direction de propagation pour la configuration de Krestchmann (ligne pointillée noire ) et pour le dispositif nanoprisme (trait continu rouge )

Les valeurs de sensibilité et de FOM (Eqs. 2 et 3) sont évaluées à partir du comportement spectral de la réflectance lors du changement de l'indice de réfraction du milieu à tester. Sur la figure 3a, nous avons tracé plusieurs courbes de réflectance pour différentes valeurs de l'indice de réfraction de l'analyte. La figure 3a montre une dégradation de la netteté du minimum lorsque l'indice de réfraction de l'analyte se rapproche de l'indice de la couche tampon. Dans cette situation, qui implique un film métallique très mince, la réflectance devient plus petite car la différence d'indice de réfraction diminue. Les valeurs maximales pour S B et FOM obtenus à partir de la Fig. 3b sont de 250 [nm/RIU] et 100 [1/RIU] respectivement. Ces valeurs sont supérieures aux résultats précédemment rapportés pour les configurations classiques de Kretschmann [26-30]. Cependant, ces valeurs pour les deux S B et FOM ne sont pas constants lors du changement de l'indice de réfraction de l'analyte [30-33].

un Réflectance spectrale pour une conception optimale qui utilise l'AZO comme couche tampon en fonction de l'indice de réfraction du milieu à tester. La netteté du pic de résonance se dégrade à mesure que l'indice de réfraction augmente. b Sensibilité (axe de gauche et ligne pointillée noire) et facteur de mérite (axe de droite et ligne continue bleue) en fonction de l'indice de réfraction du milieu à tester

Résultats et discussions

Dans le processus d'optimisation précédent, nous avons prêté attention à la géométrie de l'appareil. Maintenant, nous analysons comment un choix différent de matériaux peut améliorer les performances de l'appareil. Pour ce faire, nous distinguons la région du nanoprisme et la couche plan-parallèle séparant le nanoprisme du dépôt métallique (portions A et B sur la Fig. 1a). Ensuite, le matériau du nanoprisme est toujours composé d'AZO pour préserver les caractéristiques d'entonnoir et la facilité de fabrication à l'aide de techniques de revêtement par centrifugation. Dans la région B, nous remplaçons AZO par GaP (constantes optiques obtenues à partir de [34]). Ce changement résout la dégradation de la netteté du pic de réflectance lors du passage à un indice plus élevé (voir Fig. 3a). Lors de l'analyse de la conception optimisée finale, nous reprendrons cette comparaison. Ce comportement est bien apprécié pour améliorer la stabilité et la fiabilité du capteur.

Le prochain matériau à analyser est le métal utilisé pour la génération de SPR. Le choix de l'or est basé sur sa bonne biocompatibilité. Cependant, l'argent (constantes optiques obtenues à partir de [24]) est mieux adapté pour générer un SPR plus fort. Pour tirer parti des deux caractéristiques, nous proposons un double dépôt successif pour fabriquer une couche bimétallique d'argent et d'or. Sur la figure 4a, nous avons tracé quatre options possibles pour la couche métallique. La réflectance de l'argent (ligne rouge sur la figure 4a) montre un pic de réflectance plus net, plus étroit et plus profond que celui de l'or (ligne noire sur la figure 4a). Le pic de l'argent est situé à une longueur d'onde plus courte que la résonance d'une couche métallique d'or. La réflectance spectrale pour la combinaison de ces métaux dans la structure bicouche se situe entre les deux options à un seul métal, montrant une meilleure résonance à mesure que la couche d'or devient plus mince. Une solution optimale est une bicouche en argent de 25 nm d'épaisseur recouverte d'or de 5 nm d'épaisseur. Cette solution combine à la fois des métaux avec des épaisseurs dans la gamme de la technologie de fabrication.

un Réflectance spectrale pour la couche monométallique de 30 nm d'épaisseur en or (noir) ou en argent (rouge), et pour la couche bimétallique pour les combinaisons de deux épaisseurs (bleu et vert). La flèche jaune sélectionne la réponse pour l'arrangement optimal (25 nm-Ag / 5 nm-Au). b Réflectivités spectrales du dispositif optimal utilisant une couche tampon GaP. Les pics présentent une netteté similaire pour trois valeurs différentes de l'indice de réfraction. c Sensibilité (axe de gauche et ligne pointillée noire) et FOM (axe de droite et ligne continue bleue) du capteur optimisé pour une plage étendue d'indice de réfraction. La ligne verticale indique la limite analysée dans la conception précédente où la couche tampon était en AZO et la couche métallique était en or

Pour le cas optimal d'une couche bimétallique considéré précédemment, nous avons tracé sur la Fig. 4b la réponse spectrale pour plusieurs valeurs de l'indice de réfraction. Lorsque l'on compare les réflectances spectrales dans les Fig. 3a et 4b, nous pouvons également vérifier comment la netteté du pic spectral est maintenue pour une plus grande plage de l'indice de réfraction de l'analyte. La raison de cette amélioration est l'utilisation de GaP dans la fabrication de la couche tampon du dispositif. La figure 4c contient les valeurs de sensibilité et de FOM pour le dispositif optimisé qui contient une couche bimétallique (25 nm d'argent/5 nm d'or) et une couche tampon GaP. Ces valeurs sont supérieures à celles présentées sur la Fig. 3b où nous avions une couche d'or monométal et une couche tampon AZO. La figure 4c comprend une ligne rouge verticale qui signale la limite supérieure de l'indice de réfraction où la conception analysée sur la figure 3 commence à dégrader la netteté du pic de réflectance spectrale. La structure optimale a un maximum de S B =450 nm/RIU, ce qui est stable sur une large plage de changements d'indice de réfraction et correspond à un FOM allant de 160 à 220 1/RIU.

Ces valeurs sont meilleures que certaines propositions récentes qui utilisent du graphène [28, 30, 35], des nanostructures de silicium [27], des réseaux diélectriques ou métalliques [26, 29], des films d'oxyde [36] et des nanoprismes métalliques (or recouvert de nanoprismes d'argent ) [37]. Lorsqu'elles ne fonctionnent pas à un incident normal, certaines autres structures plasmoniques, comme les champignons d'or, présentent une sensibilité plus élevée mais un FOM plus faible [38].

Conclusions

Cette contribution présente une géométrie extrudée de nanoprisme diélectrique qui augmente la puissance disponible pour générer la SPR à la surface de détection. Par conséquent, le SPR s'étend plus profondément dans l'analyte et, par conséquent, il augmente son volume d'interaction. Cette caractéristique devrait abaisser la limite de détection du système. L'appareil fonctionne dans des conditions d'incidence normales. Ceci permet une intégration plus aisée du système d'éclairage et d'interrogation, par exemple en plaçant le capteur à l'extrémité d'une fibre optique. Les performances du système sont meilleures que les résultats précédemment rapportés dans ce domaine. La sensibilité montre un plateau d'environ 450 nm/RIU pour une large plage d'indice de réfraction (de 1,33 à 1,39). Le facteur de mérite, FOM, est également grand et a une valeur minimale de 160 et un maximum de 220 1/RIU dans toute la plage d'indice de réfraction entre 1,33 et 1,43. Pour obtenir ces chiffres de performances, la conception a été optimisée en modifiant ses paramètres géométriques et le choix des matériaux. Nous avons également envisagé des matériaux pouvant être incorporés dans une stratégie de fabrication impliquant un revêtement par centrifugation. Ceci permet l'aplanissement du dispositif et n'interfère pas avec les conditions d'adaptation des indices de réfraction. Dans cette optimisation, nous gardons toujours à l'esprit la faisabilité de la fabrication, en évitant les caractéristiques très étroites qui pourraient compromettre le dispositif. L'optimisation en termes de choix de matériau a substitué l'AZO par le GaP au niveau de la couche tampon pour étendre la plage de l'indice de réfraction de 1,40 à 1,43. Aussi, nous avons dimensionné une couche bimétallique argent-or qui profite de la bonne réponse plasmonique de l'argent et de la biocompatibilité de l'or. La structure de nanoprisme présentée ici améliore la facilité opérationnelle, permettant une configuration d'incidence normale, et peut être utilisée pour des applications biomédicales, environnementales ou industrielles impliquant des liquides.


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