Réglage de la polarité de la magnétorésistance dans les hétérostructures graphène bicouche / MoSe₂ monocouche

Résumé

Les matériaux bidimensionnels (2D) en couches ont une nature atomiquement mince et plate, candidats ultimes pour dispositifs spintroniques. Les jonctions valve de spin (SVJ) composées de matériaux 2D sont reconnues comme caractéristiques uniques de polarisation transport spin. Cependant, les propriétés magnéto-transport des SVJ sont fortement influencées par le type de couche intercalaire (spacer) insérée entre matériaux ferromagnétiques (FM). Dans cette situation, l'effet de filtrage spin aux interfaces joue un rôle critique dans l'observation de la magnétorésistance (MR) de telles structures magnétiques, améliorable par structure hybride prometteuse. Ici, nous rapportons la MR de graphène bicouche (BLG), MoSe₂ monocouche (SL-MoSe₂), et hétéroempilement BLG/SL-MoSe₂ SVJ. Avant recuit, BLG et SL-MoSe₂ SVJ démontrent MR positive, mais après recuit, BLG inverse sa polarité tandis que SL-MoSe₂ maintient sa polarité et démontre polarisations spin positives stables aux deux interfaces dû à l'effet de dopage faible des contacts FM. De plus, Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe détermine MR positive (~1,71 % et ~1,86 % à T = 4 K avant/après recuit). En revanche, NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co SVJ montre MR positive avant recuit et inverse ensuite son signe MR après recuit dû à l'effet de proximité des métaux dopant le graphène. Les résultats obtenus aident à comprendre l'origine de la polarité et le choix du matériau non magnétique (spacer) pour les propriétés magnéto-transport. Cette étude établit un nouveau paradigme pour applications spintroniques novatrices.

Introduction

Les dichalcogénures de métaux de transition (DMT) et le graphène sont d'excellents matériaux 2D pour dispositifs électroniques, photovoltaïques et spintroniques. En spintronique, la SVJ est un phénomène physique prometteur permettant stockage non-volatile avec éléments mémoire ferromagnétiques agissant comme polariseurs ou analyseurs spin. Cela a réalisé une nouvelle ère de mémoires RAM magnétiques, capteurs magnétiques, applications logiques de base comme vecteur d'information. Ces dernières années, graphène et DMT 2D ont trouvé applications spintroniques novatrices widespread. Utilisés largement pour déterminer haute magnétorésistance matériaux 2D dû à leur cohérence spin et fort couplage spin-orbite. Cependant, parmi tous DMT, MoSe₂ monocouche (SL-MoSe₂) est moins exploré en spintronique malgré son faible effet splitting spin (188 meV) et bande interdite (1,5 eV) vs WS₂ et WSe₂ en nano-feuille mince. L'intégration SVJ basée matériaux 2D hérite problèmes : résistance oxydation, provoquant nouveaux développements fabrication dispositifs. De plus, hybrides ou hétérostructures matériaux semi-conducteurs 2D en couches et graphène étaient inexplorés dans jonctions tunnel magnétiques. Ils posséderaient propriétés spin explicites et information complémentaire dispositifs spin-polarisés. Problèmes transfert humide SVJ conventionnelles : oxydation adverse contacts métaux FM dépendant qualité interfaces pour viser vraies hautes valeurs MR. Cependant, progrès et fabrication limite ultime taille dispositifs requis pour contrôler barrière oxyde, interfaces, substitution matériau (spacer), performance électrodes spin-polarisées.

Pour surmonter ces limitations, nous exploitons matériaux 2D et leurs hétéroempilements pour démontrer SVJ verticales compétentes, ultra-propres de trois jonctions inter-couches différentes entre électrodes Co et NiFe. Signaux spin clairs observés BLG, SL-MoSe₂, BLG/SL-MoSe₂, montrant MR jusqu'à température ambiante. Catégorisation SVJ en deux types. Premier type (matériaux individuels ; soit BLG soit SL-MoSe₂) : Co/BLG/NiFe, signaux spin positifs/négatifs avant/après recuit investigués ; autre Co/SL-MoSe₂/NiFe, signal spin resté positif avec légère amélioration valeurs MR. Intéressant, second type (hétéroempilement ; BLG/SL-MoSe₂) : Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe, MR positive même avant/après recuit. De plus, NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co : MR positive avant recuit, mais polarisation spin électron inversée avec valeurs MR significativement augmentées après recuit.

Pour explorer SVJ supérieures, interfaces décontaminées sans résidus doivent être employées pour film mince non magnétique (spacer) sandwich entre électrodes FM. Interface ultra-propre BLG/FM obtenue par évaporation FM (sans photo- et lithographie faisceau électronique) contournant processus oxydation.

Méthodes expérimentales

Fabrication dispositif

BLG exfolié transféré sur trou circulaire ~2 μm diamètre à travers fenêtre SiN épaisse. Film BLG suspendu recuit four tube argon/hydrogène 350 °C 4 h pour détériorer résidus deux côtés partie suspendue BLG. Avant dépôt métaux FM, dispositifs irradiés deux côtés sous lumière DUV vide 15 min pour nettoyer davantage BLG. Ensuite, Co (~20 nm, taux évaporation 0,6 Å/s) et Au (~5 nm) déposés côté supérieur graphène suspendu. Subséquemment, NiFe (~100 nm, taux 0,8 Å/s) et Au (~200 nm) déposés côté inférieur échantillon. Pour hétéroempilement BLG/SL-MoSe₂, BLG transféré sur SL-MoSe₂ pour fabriquer dispositif, recuit four tube Ar/H₂ 250 °C 4 h détériorer résidus deux côtés jonction suspendue. Dispositifs SL-MoSe₂ et BLG/SL-MoSe₂ : Co/Au (35/10 nm) et NiFe/Au (150/200 nm) déposés côtés supérieur/inférieur. Dispositifs recuits mélange Ar/H₂ 250 °C 15 h améliorer qualité jonction et compacité. Détails forage trou info supplémentaire Notes (1-2).

Caractérisation dispositif

Spectromètre Raman Renishaw micro-spectromètre laser 514 nm pour spectres Raman. Mesures transport quatre pointes basées jonctions valve spin verticales avec amplificateur verrouillage AC. Courant AC pilotage fixé 10 μA mesures magnéto-transport température-dépendantes, puis augmenté 50 μA étudier effet dépendance courant température constante (T = 4 K). Dispositifs refroidis hélium liquide mesures basse température, température contrôlée Lake Shore 331. Mesure courant-tension accomplie pico-ampèremètre (Keithley 6485) et nanovoltmètre (2182A).

Résultats et discussion

Jonctions valve spin de BLG

Dans nos résultats, SVJ verticale, BLG sandwich entre électrodes Co et NiFe ; schéma Fig. 1a. Figure S1a, spectre Raman région suspendue confirme BLG : pics G et 2D ~1585,5 et ~2710 cm⁻¹, accord rapport antérieur. Après dépôts FM, image MET côté supérieur Figure S1b. Ensuite, caractéristiques I-V température-dépendantes obtenues, Fig. 1b (encart) démontrant info précieuse comportement conduction SVJ. Fig. 1b (encart) courbes linéaires FM/BLG/FM, indication contact ohmique, accord rapport antérieur. Changement R vs B (dans-plan) différentes températures observé Fig. 1b. Deux électrodes séparées magnétiquement et commutées indépendamment température ambiante, MR défini : MR (%) = [(R_AP − R_P)/R_P] × 100 (%). R_AP = résistance configuration anti-parallèle aimantations couches FM ; R_P = résistance configuration parallèle. Avant recuit, MR positive BLG SVJ mesurée, états résistance bas/haut dûs alignement parallèle/anti-parallèle aimantations matériaux FM. Fig. 1b traces MR différentes températures courant constant (I = 10 μA). Avant recuit, valeurs MR BLG augmentent monotoniquement ~0,75, ~0,88, ~0,95, ~1,12, ~1,26 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K (Fig. 1c). Résultats consistants et comparativement meilleurs rapports antérieurs. MR plus haute basse température, comportement typique jonctions tunnel magnétiques (MTJ) attribué excitation ondes spin matériaux FM. Après recuit, SVJ BLG change signe dû effet dopage Co et NiFe deux côtés haut/bas BLG (Fig. 1c encart). Important, après recuit MR augmente ~ –0,84, –0,98, –1,19, –1,35, –1,49 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K (Fig. 1c). Polarisation spin inversée suggère MR négative, attribuée transfert charge et splitting bande proximité-induit BLG (Fig. 1d).

a Schéma fabrication dispositif où métaux ferromagnétiques Co et NiFe déposés côté supérieur et inférieur respectivement. b Changement R vs B traces avant recuit différentes températures (I = 10 μA). (Encart) Caractéristiques courant-tension BLG différentes températures linéaires indiquant contact ohmique. c Valeurs MR température-dépendantes BLG avant et après recuit courant AC fixe. (Encart) MR vs B jonction Co/BLG/NiFe après recuit T = 4 K. d Schéma dessin densité états spin-dépendante BLG. Splitting bande donne différence porteurs spin-haut/spin-bas au niveau E_F. Ligne pointillée rouge épaisse milieu montre découplage BLG lié van der Waals.

Du fait recuit jonction devient compacte, distance couches et résistance jonction réduite (Figure S3c) ; sinon avant recuit, quelques angströms (Å) gaps agissent isolants, entravent mécanisme dopage, contournent effet splitting bande proximité-induit (rapport antérieur). De plus, au niveau Fermi, électrons spin-haut majoritaires n-doped graphène, électrons spin-bas majoritaires p-doped graphène générant MR négative. Pour confirmer effet dopage Co et NiFe, transistors effet champ BLG pristine, Co-doped BLG, NiFe-doped BLG fabriqués (Figure S3a,b). Ni₈₉Fe₁₁ utilisé, Ni dope facilement type p rapporté antérieurement. Mesures Dirac : point neutralité charge (CNP) BLG pristine près +4 V. Après dopage BLG Co et NiFe, CNP décalé +17 et –11 V, endossant modulation niveau Fermi BLG (Figure S3b).

Jonction valve spin SL-MoSe₂

Image optique SL-MoSe₂ transféré membrane SiN trou Fig. 2a. Hauteur feuillet MoSe₂ exfolié mesurée AFM, profil hauteur suggère ~0,7 nm épaisseur (Figure S2a-b). Mono-couche exfolié MoSe₂ : mode Raman A₁g (hors-plan) adouci ~240,6 cm⁻¹, mode E¹₂g (dans-plan) raidifié ~286,4 cm⁻¹ (Figure S2c), accord rapports antérieurs. Résistance jonction Co/SL-MoSe₂/NiFe SVJ Fig. 2b, diminue température décroissante. Courbes I-V linéaires différentes températures, encart Fig. 2b révèle contact ohmique entre SL-MoSe₂ et électrodes FM. Caractéristiques I-V linéaires suggèrent monocouche MoSe₂ agit film conducteur plutôt que barrière tunnel entre électrodes. Fig. 2c boucles MR Co/SL-MoSe₂/NiFe différentes températures courant constant (I = 10 μA), signal spin positif. Schéma SL-MoSe₂ SVJ encart Fig. 2d. Valeurs MR température-dépendantes jonction Co/SL-MoSe₂/NiFe Fig. 2d, MR réduit température augmente.

a Image optique feuillet SL-MoSe₂ sur trou. b Résistance jonction SL-MoSe₂ différentes températures. (Encart) Courbes I-V température-dépendantes jonction verticale Co/SL-MoSe₂/NiFe SVJ démontre jonction métallique. c Variation R vs B à T = 300, 200, 100, 50, 4 K avant recuit. d Ratio MR température-dépendant Co/SL-MoSe₂/NiFe avant et après recuit courant fixe. (Encart) Illustration schématique dispositif SL-MoSe₂.

Dans cette jonction, magnitudes MR à I = 10 μA : ~0,37, ~0,56, ~0,76, ~1,2, ~1,51 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K. De plus, courant AC fixe, valeurs MR jonction Co/SL-MoSe₂/NiFe améliorées légèrement après recuit : ~0,41, ~0,6, ~0,79, ~1,4, ~1,56 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K (Fig. 2d). Amélioration MR attribuée amélioration qualité jonction, Figure S3c résistance jonction tous dispositifs réduite significativement après recuit. Important, polarité jonctions SL-MoSe₂ restée même, Co et NiFe n'ont pas dopé SL-MoSe₂ assez pour décaler niveau Fermi bande conduction vers bande valence ou vice versa. C'est pourquoi MoSe₂ démontre polarisations spin positives stables aux deux interfaces.

Jonction valve spin hétéroempilement BLG/SL-MoSe₂

Hétéroempilement matériaux 2D atomiquement minces exploré pour propriétés transport spin-polarisé distinctes. Image optique BLG/SL-MoSe₂ hétéroempilement trou SiN Fig. 3a. Résistance jonction température-dépendante Fig. 3b (encart haut), résistance diminue température décroissante, indiquant jonction métallique. Pour confirmation comportement métallique, géométrie quatre pointes I-V caractéristique T = 4 K Fig. 3b (encart bas). Jonction Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe exhibe courbe I-V linéaire contact ohmique. Avant recuit, Fig. 3b traces MR positives démontrant polarisation spin positive Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe. Après recuit, signe MR resté positif (Fig. 3d encart) valeurs augmentées ~0,42, ~0,63, ~0,85, ~1,26, ~1,71 % (Fig. 3d avant recuit) à ~0,49, ~1,13, ~1,65, ~1,81, ~1,86 % (Fig. 3d après recuit) à T = 300, 200, 100, 50, 4 K (Fig. 3d). Hautes valeurs MR basses températures comportement typique SVJ. MR positive dispositifs Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe attribuée polarisations spin positives similaires deux interfaces : Co/BLG et SL-MoSe₂/NiFe. Nos résultats élucident polarisation spin positive SL-MoSe₂ (Fig. 2c), tandis jonction valve spin Co/BLG/NiFe interface Co/BLG donne aussi polarisation spin positive. Polarisation nette Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe positive expliquée schématiquement Fig. 3c.

a Image microscopique optique BLG/SL-MoSe₂ sur trou. b Boucles MR température-dépendantes jonction Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe courant fixe (I = 10 μA). (Encart haut) Résistance jonction température-dépendante Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe. (Encart bas) Courbe I-V linéaire dispositif Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe T = 4 K. c Dessin schématique densité états spin-dépendante BLG et SL-MoSe₂ hétéroempilements. Après recuit, niveaux Fermi BLG adjacents Co ou NiFe décalés dû dopage type n ou p. d Avant et après recuit, magnitudes MR fonction température structure Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe. (Encart) Après recuit, boucle MR température-dépendante jonction Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe courant fixe I = 10 μA.

De plus, élucider rôle dopage Co et NiFe avec BLG, autre ensemble dispositifs hétéroempilement NiFe/BLG/MoSe₂/Co fabriqué. Avant recuit, boucles MR mesurées décrivaient MR positive (Fig. 4a). Important, après recuit, polarité jonction NiFe/BLG/MoSe₂/Co inversée (Fig. 4b). Polarisation négative attribuée dopage trous interface NiFe/BLG et splitting bande proximité-induit BLG, induisant majorité électrons spin-bas. Valeurs MR température-dépendantes NiFe/BLG/MoSe₂/Co SVJ calculées (~0,12, ~0,24, ~0,48, ~0,86, ~1,2 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K avant recuit et ~ –0,56, ~ –0,75, ~ –0,98, ~ –1,42, ~ –1,99 % à T = 300, 200, 100, 50, 4 K après recuit) Fig. 4c. Notable après recuit valeurs MR augmentées dû résistance diminuée, gaps couches réduits, phénomène dopage amélioré BLG par NiFe. Avant/après recuit polarisation nette NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co SVJ positive/négative respectivement illustrée schématiquement Fig. 3c. En plus, après recuit magnitudes MR courant-dépendantes NiFe/BLG/MoSe₂/Co SVJ calculées Fig. 4d. Augmentation courant AC I = 10 μA à 50 μA, valeur MR diminuée ~ –2,0 à ~ –1,71 %. Réduction MR conventionnelle dûe contributions états interfaciaux biais élevés et états pièges locaux spacer non magnétique. À cette fin, graphique présentant valeurs MR (%) tous types dispositifs projet révélant tendance consistante reproductible Figure S4.

a Avant recuit, traces MR fonction champ magnétique T = 300, 4 K et I = 10 μA. b Après recuit, traces MR vs champ B différentes températures. c Avant et après recuit, valeurs MR à T = 300, 200, 100, 50, 4 K. d Magnitudes MR NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co différentes valeurs courant.

Cependant, dopage contacts FM et splitting bande dû effet proximité créent différence population électrons spin-haut/spin-bas graphène. Après recuit, conformation et contact amélioré entre contacts FM et graphène bicouche adjacent fournissent découplage efficace couches graphène dans cristal quelques couches lié van der Waals, rapporté graphènes bilayers tordus faisant deux graphènes plus minces électroniquement découplés. Ensuite, ces deux couches graphène distinctement dopées et proximitisées deviennent électrodes spin-polarisées, décidant polarité magnétorésistance.

Fondamentalement, Co et NiFe FM ont dopage type n et p dans BLG respectivement. Combinaison Co/BLG : niveau Fermi BLG déplacé bande conduction dû dopage type n. Niveau Fermi BLG dans bande conduction : densité/population électrons spin-haut augmente vs spin-bas dû splitting bande proximité-induit graphène, présentant polarisation spin positive. D'autre part, stack NiFe/BLG : niveau Fermi BLG décalé bande valence et splitting bande proximité-induit encourage densité électron spin-bas, démontrant polarisation spin négative. Notablement, expériences : effet proximité-induit BLG devient proéminent seulement quand dispositifs recuits après métallisation FMs, observé similaires réf. [28]. Initialement intéressés niveau Fermi SL-MoSe₂ possible déplacement dû contact proximitisité Co ou NiFe après recuit. Mais surprenamment, resté consistant dû effet dopage faible MoSe₂. Démontré polarisations spin positives stables interfaces SL-MoSe₂/NiFe et SL-MoSe₂/Co permettant modulation facile signe MR par sélection NiFe ou Co avec BLG dans jonctions Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe ou NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. En plus, trouvé réf. [28] maximum 1 % MR après recuit jonction valve spin BLG. Notre travail après recuit : MR ~1,86 % (86 % plus grand réf. [28]) Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe et ~1,99 % (99 % plus grand) NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. Manifestation jonction BLG/SL-MoSe₂ fournit grandes valeurs MR comparé seulement BLG ou SL-MoSe₂, fonctionnalité base fabrication dispositif peut ouvrir nouvelle voie applications logiques et mémoire spintroniques futur.

Conclusions

En résumé, nous avons révélé SVJ décontaminées Co/BLG/NiFe, Co/SL-MoSe₂/NiFe, Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe, NiFe/BLG/SL-MoSe₂/Co. Caractéristique courant-tension tous SVJ relation linéaire, confirmant jonction métallique comportement film conducteur. Examiné signaux MR positifs/négatifs Co/BLG/NiFe avant/après recuit. Après recuit, effet proximité-induit inverse polarité BLG SVJ. Bien que Co/SL-MoSe₂/NiFe valeurs MR améliorées faiblement, polarité restée même (positive) avant/après recuit car SL-MoSe₂ effet dopage négligeable FMs. De plus, comme SL-MoSe₂, hétéroempilement SVJ Co/BLG/SL-MoSe₂/NiFe polarité positive avant/après recuit, valeurs MR significativement augmentées après recuit. Additionnellement, NiFe/BLG/MoSe₂/Co SVJ MR positive avant recuit, après recuit polarité inversée dû splitting bande proximité-induit BLG couplé NiFe avec valeurs MR améliorées. De plus, observé magnitudes MR courant-dépendantes diminuant grandes valeurs courant attribuées contribution états interfaciaux biais élevés. Donc, comparé BLG et SL-MoSe₂, hétéroempilement BLG/SL-MoSe₂ révèle MR et polarisations spin plus hautes, proposant meilleur phénomène filtrage spin interfaces. Subséquemment, dispositifs BLG/SL-MoSe₂, polarité non seulement inversée mais démontre mécanisme filtrage spin efficace interfaces FM. Ces investigations matériaux semi-conducteurs 2D et leurs hétéroempilements peuvent explorer information complémentaire précieuse dispositifs logiques spintroniques.

Disponibilité des données et matériaux

Les auteurs n'ont pas de données à partager car toutes les données sont déjà montrées dans le manuscrit soumis.

Abréviations

DMT :

Dichalcogénures de métaux de transition

2D :

Bidimensionnel

MR :

Magnétorésistance

BLG :

Graphène bicouche

SL-MoSe₂ :

MoSe₂ monocouche

CNP :

Point de neutralité de charge

AFM :

Microscopie à force atomique