Mini revue sur l'électronique flexible et portable pour la surveillance des informations sur la santé humaine

Introduction

Depuis les années 1950, l'essor de la technologie des semi-conducteurs à base de silicium a grandement favorisé le développement de l'industrie des technologies de l'information, faisant changer radicalement la vie des gens. Cependant, avec l'accélération de l'information mondiale et le développement de l'Internet des objets (IoT), l'électronique conventionnelle à base de silicium avec un module de Young élevé est confrontée à de nouveaux défis. Au cours des dernières décennies, l'électronique flexible et portable a suscité un intérêt croissant et est devenue un sujet brûlant dans le monde scientifique. Contrairement aux dispositifs électroniques rigides à base de silicium, l'électronique flexible présente de nombreuses caractéristiques supérieures uniques, telles qu'une flexibilité élevée, un poids ultraléger et une conformité, qui permettent d'utiliser l'électronique flexible et portable dans une plus large gamme d'applications.

En particulier, il y a eu un intérêt croissant pour les dispositifs médicaux flexibles et portables pour la surveillance régulière et continue des informations sur la santé humaine. De nouveaux appareils sont inventés pour surveiller en permanence les signes vitaux aussi confortablement que possible. Ces appareils électroniques médicaux portables peuvent mesurer divers indicateurs de santé tels que la fréquence cardiaque, le pouls, la température corporelle, la glycémie, etc. de manière non invasive en temps réel en les fixant simplement à la surface du corps humain. La surveillance en temps réel des signes vitaux peut alerter les utilisateurs et les prestataires de soins de santé à d'autres soins médicaux lorsque les indicateurs de santé physique d'un individu sont anormaux, évitant ainsi la situation où le meilleur moment de traitement est manqué. De plus, l'électronique flexible peut être déformée à volonté et détecter divers signaux avec une sensibilité extrêmement élevée, et peut donc être utilisée dans la peau électronique artificielle, la détection de mouvement, la télémédecine et les soins de santé à domicile. Il ne fait aucun doute que la prochaine génération d'électronique flexible et portable conduira à une révolution dans le mode de vie humain.

Des efforts considérables ont été consacrés à la production et au développement d'électronique portable et des progrès passionnants ont été réalisés dans de nouveaux matériaux, de nouveaux processus et mécanismes de détection au cours des dernières années. Comme le montre la figure 1, cet article de synthèse se concentre sur le développement de l'électronique portable pour surveiller les informations sur la santé humaine, en discutant de leurs principes de fonctionnement généraux en citant quelques exemples réussis. Dans la section 2, nous introduisons des capteurs de force pour mesurer la micro-contrainte de la surface corporelle causée par l'hémokinésie et l'activité humaine. En particulier, ces capteurs de stress ou de pression microstructurés ont une sensibilité ultra-élevée et peuvent être utilisés pour détecter le pouls [1, 2], la voix [3] et le mouvement humain [4]. Dans la section 3, les capteurs de température pour détecter et cartographier la température de la peau sont passés en revue. Pour les capteurs de température, nous nous concentrons sur certaines solutions pour améliorer l'extensibilité et découpler les interférences de contrainte des effets de la température. Outre les signaux physiques, les signaux biologiques sont également générés par l'activité normale du corps humain. Les capteurs biochimiques physiologiques pour la surveillance des biomarqueurs physiologiques sont décrits dans la section 4. Dans la section 5, nous décrivons certains capteurs multifonctionnels qui ont intégré plusieurs éléments sensibles pour effectuer une détection de signal multicanal simultanée. Afin de vraiment réaliser le fonctionnement indépendant de l'électronique portable, certains modules fonctionnels pratiques comme le composant auto-alimenté et le module de traitement de données sont nécessaires, qui sont brièvement passés en revue dans la section 6. Enfin, nous résumons les développements de l'électronique flexible et portable pour la surveillance humaine. informations sur la santé au cours des dernières années et envisagez la perspective d'une électronique flexible et portable pour surveiller les informations sur la santé humaine.

Un résumé visuel du développement récent de l'électronique portable pour la surveillance des informations sur la santé humaine

Capteurs de force flexibles

Le capteur de force est un dispositif de détection qui peut détecter les valeurs des forces mécaniques telles que la tension, la pression, le couple, la contrainte et la déformation et les convertir en signaux électriques. Les divers stimuli physiques générés par l'activité physiologique régulière du corps humain contiennent de nombreuses informations importantes sur la santé, par exemple la fréquence cardiaque, les mouvements musculaires, la fréquence respiratoire et la pression artérielle. La plupart des capteurs de force traditionnels sont encombrants et lourds car ils sont principalement basés sur des matériaux métalliques et semi-conducteurs, et ils ne sont pas applicables aux appareils électroniques portables pour surveiller les signes vitaux du corps humain en raison de leur portabilité et de leur flexibilité très limitées. Par rapport aux capteurs de force traditionnels, les capteurs de force flexibles utilisant des substrats en plastique et en élastomère présentent une série d'avantages, tels qu'une meilleure biocompatibilité, une meilleure aptitude à l'étirement, une transparence, une résistance à l'usure et une capacité de détection continue. Nous discuterons ci-dessous du fait que les capteurs de force flexibles peuvent être divisés en capteurs de résistivité, capteurs capacitifs et capteurs piézoélectriques.

Capteurs de force résistive

Un capteur résistif est un capteur qui convertit le changement de résistance de matériaux sensibles provoqué par un stimulus externe en une sortie de signal électrique. Les matériaux actifs des capteurs de force résistive flexibles sont généralement des composites élastomères formés en incorporant des charges conductrices, telles que du graphène [5, 6], des nanotubes de carbone (CNT) [7,8,9,10, 11], des couches minces métalliques, des nanofils, particules [12,13,14] et polymères conducteurs [15] en élastomères (par exemple, PDMS, PU, ​​SEBS). Le changement de résistance du capteur est principalement causé par les trois facteurs suivants :(1) les changements dans la géométrie des éléments sensibles [15], (2) le changement de l'écart entre les nanoparticules ou les nanofils [5,6,7,8, 9,10, 13, 14] et (3) des changements de résistance de contact entre différentes couches de matériaux [12, 11]. Les capteurs piézorésistifs ont reçu une large attention en raison de leur faible consommation d'énergie, de leurs processus de fabrication simples et de leur large application [16].

L'utilisation de substrats à surface microstructurée offre un moyen efficace de fabriquer des capteurs de force piézorésistifs très sensibles. Comme le montrent les figures 2a, b, Choong et al. [15] ont rapporté un capteur piézorésistif flexible en utilisant un réseau de micropyramide polydiméthylsiloxane (PDMS) pour améliorer la sensibilité à la pression du capteur. Ce travail a prouvé que l'utilisation d'un substrat en micropyramide peut maximiser le changement de géométrie de l'électrode conductrice induit par la pression ou l'étirement, améliorant considérablement la sensibilité (Fig. 2c). Comme on peut le voir sur la figure 2d, le capteur a une bonne réponse linéaire à la pression. Cependant, la fabrication de la structure micropyramide était basée sur un moule en Si, qui souffrait d'un processus de fabrication compliqué et d'un coût élevé [1, 3]. Wang et al. [1] ont utilisé un morceau de foulard en soie délicat comme moule pour fabriquer un substrat en PDMS à micro-motifs. Dans leur travail, un film ultrafin de nanotubes de carbone à paroi unique (SWCNT) autonome a été transféré sur la surface à micro-motifs et le capteur a été construit en plaçant deux couches de films SWCNT/PDMS face à face. Le capteur avec une microstructure de surface préparé en utilisant de la soie comme modèle pour préparer a démontré une sensibilité élevée, un temps de réponse rapide, une grande stabilité, une limite de détection ultra-basse et d'excellentes performances de détection dans la reconnaissance vocale et la détection des impulsions en temps réel. De plus, Su et al. [17] ont rapporté un film mince de PDMS avec un motif irrégulier de microdomaine utilisant des feuilles de mimosa. Wei et al. [18] ont produit des films PDMS structurés en microdômes en utilisant des substrats de verre dépoli. Ces efforts ont fourni des méthodes simples et peu coûteuses pour fabriquer un substrat à couche mince de grande surface avec une microstructure et ont obtenu de bons résultats dans l'amélioration de la sensibilité des capteurs piézorésistifs. Les matériaux flexibles intrinsèquement microstructurés, par exemple les papiers [4], les textiles [19], les plantes et les biomatériaux dérivés de plantes [20, 21], ont suscité un large éventail d'intérêt pour être utilisés comme substrat. Tao et al. [4] ont rapporté des capteurs de pression à base de graphène/papier pour détecter l'activité humaine. Ils ont mélangé le papier de soie avec la solution d'oxyde de graphène (GO) pour obtenir un papier GO. Après chauffage dans l'étuve pendant plusieurs heures, le papier GO a été réduit pour donner un composite conducteur rGO/papier. La sensibilité du capteur à base de papier dans la plage de pression de 0 à 20 kPa varie en fonction du nombre de couches de papier de soie. Le capteur à huit couches atteint une sensibilité maximale de 17,2 kPa ⁻¹ dans la plage de 0 à 2 kPa. Le capteur de pression à base de graphène/papier a démontré un grand potentiel dans la surveillance du pouls du poignet, de la respiration, de la parole et des états de mouvement. De plus, Yang et al. [19] ont préparé un capteur de contrainte portable en réduisant thermiquement des feuilles de GO en feuilles de graphène sur un substrat en tissu de polyester. Le substrat en tissu à structure entrelacée a conféré au capteur des caractéristiques de réponse spéciales, notamment un coefficient de résistance-déformation négatif ultra-élevé et une sensibilité directionnelle unique. Le capteur de contrainte textile tel que préparé pourrait être parfaitement intégré aux vêtements pour surveiller en temps réel les mouvements humains tels que le pouls, le mouvement de la bouche, l'expression du visage, etc.

un Processus de fabrication d'une matrice de micropyramide PDMS. b Schéma du principe de détection du capteur à structure micropyramide sous force externe. c Sensibilité améliorée des capteurs pyramidaux par rapport aux capteurs non structurés. d Réponses de pression linéaires des capteurs de micropyramide lorsqu'ils sont étirés. Adapté avec la permission de la réf. 10. Copyright 2014 John Wiley et fils

L'incorporation de matériaux conducteurs à structure poreuse dans une matrice élastomère pour construire des réseaux conducteurs bidimensionnels ou tridimensionnels est une autre approche pour atteindre une sensibilité élevée dans les capteurs de force résistive [7, 22, 23, 19, 24]. La déformation provoquée par des forces externes modifiera la densité de distribution spatiale des matériaux conducteurs et modifiera ainsi la résistance du capteur. Comme le montre la figure 3a, Wang et al. [7] ont produit des composites conducteurs à sphère creuse en combinant des microcapsules de pollen de tournesol (SFP) avec des nanotubes de carbone à parois multiples (MWCNT), puis les ont ajoutés au PDMS pour préparer un film composite MWCNT/PDMS. Un dispositif E-skin a été fabriqué en prenant en sandwich ce film composite MWCNT/PDMS entre deux électrodes conductrices. Comme le montre la figure 3b-d, par rapport au capteur planaire, cette architecture à sphère creuse introduite par des microcapsules à base de pollen a permis au capteur de montrer une sensibilité plus élevée, un temps de relaxation plus rapide et une stabilité très élevée. Le capteur pourrait détecter simultanément la pression et la tension de manière dynamique lorsqu'il est attaché à un doigt humain ou à une gorge humaine. Li et al. [23] ont introduit une méthode simple pour construire des réseaux conducteurs poreux en convertissant du papier de soie en papier carbone (CP) via un processus de pyrolyse à haute température. La figure 3e est l'image SEM du papier carbone. Un capteur de contrainte hautement sensible composé de papier carbone et de résine PDMS a été fabriqué avec succès grâce à un simple processus d'infusion sous vide. La structure poreuse a rendu le capteur ultra-haute sensibilité à la contrainte appliquée, presque un ordre de grandeur supérieur à celui du capteur métallique traditionnel. Comme le montrent les figures 3f, 3, le capteur CP/PDMS démontre la surveillance de la respiration d'un adulte et du geste d'une main humaine grâce à l'intégration avec une ceinture et un gant respectivement. Lee et al. [22] ont fabriqué des nanofibres sensibles à la pression avec une structure poreuse en utilisant un procédé d'électrofilage. Le nanomatériau conducteur (CNT et graphène) a été dispersé uniformément à l'intérieur des nanofibres pour améliorer la capacité de détection. En raison de la structure nanoporeuse, le capteur de pression de type résistif fabriqué à l'aide de ces nanofibres composites présentait une sensibilité élevée à la déformation induite par la pression et une excellente conformabilité aux structures tridimensionnelles.

un Schéma du mécanisme du capteur à structure en sphère creuse induit par des microcapsules de pollen de tournesol sous pression. b Réponse transitoire du film composite (CF) à base de SFP et du CF planaire sous une pression de 600 Pa. c Temps de relaxation des deux capteurs associés. d Test de stabilité du CF basé sur SFP à 80 Pa. Adapté avec la permission de la réf. 3. Copyright 2017 Elsevier. e L'image SEM du papier carbone converti. f , g Surveillance de la respiration (f ) et le geste (g ) d'un adulte par le capteur CP/PDMS. Adapté avec la permission de la réf. 63. Copyright 2017 American Chemical Society

Capteurs de force capacitifs

Les capteurs capacitifs peuvent répondre en indiquant des changements dans les forces externes par le biais de changements de capacité. Un condensateur est généralement constitué d'une couche diélectrique prise en sandwich par deux plaques conductrices. La formule utilisée pour calculer la capacité est \( C=\frac{\varepsilon_0{\varepsilon}_rA}{d} \), où ε₀ est la permittivité du vide, ε_r est la permittivité relative du diélectrique, A est la zone de chevauchement effective des deux plaques conductrices, et d est l'espacement entre les deux plaques conductrices. Les électrodes des capteurs de force capacitifs flexibles utilisent généralement des NTC [25], des nanofils d'Ag [26, 3] et des matériaux ioniques conducteurs [27]. Les matériaux élastiques à faible module, notamment le PDMS, le SEBS et l'Ecoflex, sont de bons candidats pour la couche diélectrique.

La capacité de détection des capteurs capacitifs peut être considérablement améliorée par des électrodes de microstructuration ou des couches diélectriques [3, 2, 28]. Comme le montrent les figures 4a–d, Quan et al. [3] ont utilisé du verre à surface mate comme modèles pour préparer des films PDMS microstructurés comme substrats d'électrode pour les capteurs capacitifs flexibles. Ils ont comparé des capteurs avec des électrodes microstructurées à ceux sans. Les résultats de la figure 4e–g ont démontré que les capteurs à microstructure présentent une sensibilité plus élevée, des limites de détection plus basses et un temps de réponse plus rapide. Kang et al. [28] ont développé un capteur de pression capacitif haute performance basé sur une couche diélectrique poreuse en forme d'éponge. La structure poreuse en forme d'éponge a été obtenue en enduisant du PDMS sur un substrat de silicium empilé avec des microbilles de polymère, puis en dissolvant les microbilles de polymère. Le film poreux de PDMS a ensuite été transféré sur une électrode à couche mince d'ITO, donnant naissance à un capteur capacitif à ultra-haute sensibilité et haute stabilité. La sensibilité des capteurs de pression PDMS poreux est plus de huit fois supérieure à celle des capteurs basés sur un film PDMS nu. La raison de la meilleure performance du capteur capacitif microstructuré peut être attribuée aux deux points suivants. D'une part, la structuration du substrat d'électrode en élastomère ou de la couche diélectrique améliore la compressibilité du dispositif. D'autre part, les microarchitectures ajoutent des vides d'air entre les plaques conductrices du condensateur de manière ordonnée, ce qui rend la permittivité variable sous pression. Lorsqu'une force externe est appliquée au capteur pour provoquer une déformation, le volume total de vides d'air dans la couche diélectrique diminue et la permittivité de la couche diélectrique hybride air/élastomère augmente, de sorte que l'augmentation de la valeur de capacité des capteurs capacitifs provoquée par deux facteurs :la réduction de l'espacement des plaques et l'augmentation de la permittivité. De plus, Pang et al. [2] ont développé un capteur de pression très sensible avec une couche diélectrique en PDMS de forme pyramidale et une interface structurée en microcheveux, comme le montrent les Fig. 5a, b. La figure 5c-f a comparé les résultats des tests d'artère radiale par quatre capteurs avec une géométrie d'interface différente, qui a révélé que l'interface microhairy peut évidemment améliorer le rapport signal/bruit des capteurs de pression capacitifs.

un –d Image SEM de la vue de dessus (a ) et vue de côté (b ) d'un film PDMS non structuré, image SEM vue de dessus (c ) et vue de côté (d ) de film PDMS microstructuré. e Comparaison des réponses relatives des capteurs avec différentes structures. f Test de sensibilité des deux capteurs structurés. g La réponse des deux capteurs structurés sous une pression de 1 Pa. Adapté avec la permission de la réf. 18. Copyright 2017 Elsevier

un Schéma de principe du capteur structuré en microcheveux. b Image SEM de la structure des micropoils avec différents rapports d'aspect. c –f Test de l'artère radiale utilisant quatre appareils avec différentes géométries d'interface :c surface plane, structure micropoilue avec des proportions de d 3, e 6, et f 10

Pour améliorer la sensibilité, l'intégration avec des transistors organiques à effet de champ (OFET) est également un projet largement étudié pour les capteurs capacitifs. Dans les dispositifs OFET, le courant source-drain dépend directement de la capacité diélectrique de la grille. Schwartz et al. [29] ont rapporté des dispositifs OFET E-skin hautement sensibles utilisant un film PDMS microstructuré comme couche diélectrique et un nouveau polymère conjugué, le polyisoindigobithiophène-siloxane (PiI2T-Si) [30] comme semi-conducteur. Le dispositif OFET intégrant un diélectrique PDMS microstructuré atteint une sensibilité ultra élevée (8,4 kPa ⁻ 1) en régime basse pression < 8 kPa ainsi qu'un temps de réponse rapide (< 10 ms). Ces capacités supérieures ont démontré qu'un tel appareil est prometteur dans les mesures haute fidélité de l'onde de pouls au poignet.

Par rapport aux capteurs résistifs, les capteurs capacitifs ont généralement une sensibilité plus élevée et des limites de détection plus faibles. Cependant, leur faible réponse de linéarité et leur sensibilité à la capacité parasite et à la capacité de frange peuvent être des défis dans les applications pratiques.

Capteurs de force piézoélectriques

L'effet piézoélectrique fait référence au phénomène selon lequel les stimuli mécaniques déforment certains matériaux cristallins anisotropes et provoquent la polarisation des dipôles internes, entraînant des différences de potentiel existant entre les deux surfaces opposées des cristaux. En raison des caractéristiques uniques des matériaux piézoélectriques, les capteurs piézoélectriques avec un temps de réponse rapide sont capables de mesurer efficacement les signaux dynamiques haute fréquence et sont très prometteurs pour les appareils auto-alimentés.

Les matériaux piézoélectriques couramment utilisés dans les capteurs flexibles incluent P(VDF-TrFE) [31, 32], ZnO [33], PbTiO3 [34] et PZT [35, 36] etc. P(VDF-TrFE) est l'un des plus matériaux préférés pour les capteurs piézoélectriques flexibles en raison de sa flexibilité, de son processus de fabrication simple, de sa stabilité remarquable et de son coefficient piézoélectrique élevé. Persano et al. [31] ont rapporté un capteur piézoélectrique flexible basé sur des réseaux de fibres P(VDF-TrFE) alignés préparés par électrofilage. Ce capteur de pression simple présente d'excellentes performances de détection même dans le régime de pression extrêmement faible (environ 0,1 Pa). Les résultats suggèrent un potentiel d'application extraordinaire dans la détection de mouvement humain et l'électronique robotique. Bien que les matériaux inorganiques manquent de flexibilité, de nombreux matériaux inorganiques nanométriques et nanocomposites polymère-céramique (tels que ZnO NWs [33], PZT nanoribbons [35] et nanosheets [36], et P(VDF-TrFE)/BaTiO₃ nanocomposite [4]) peut présenter un certain degré de flexibilité. Shin et al. [33] ont utilisé des ZnO NW dopés au lithium (Li) emballés dans du PDMS comme élément de détection. La tension de sortie piézoélectrique des composites ZnO NW-PDMS dopés au Li était fonction de la force et de la fréquence appliquées. Les dispositifs fabriqués étaient capables de fournir des informations instantanées sur les mouvements humains, ce qui est d'une grande importance pour l'application des dispositifs électroniques cutanés à la surveillance de l'activité humaine. Les capteurs piézoélectriques sont particulièrement utiles pour la détection de stimuli physiques dynamiques mais ne fonctionnent pas bien dans la mesure de signaux statiques. En effet, le signal de tension généré par les matériaux piézoélectriques n'apparaîtra qu'au moment où la pression est appliquée ou retirée. Pour résoudre ce problème, Chen et al. [34] ont rapporté un capteur de pression piézoélectrique flexible pour la mesure statique basé sur PbTiO₃ nanofils (PTNWs)/hétérostructure graphène. Dans cet appareil, les charges de polarisation induites par la contrainte dans les PTNW agissaient comme des impuretés chargées dans le graphène et affectaient la mobilité de son porteur. Le mécanisme de travail est que les charges de polarisation dans les PTNW ont augmenté la diffusion des porteurs dans le graphène, entraînant ainsi une diminution de la mobilité des porteurs. Sur la base du mécanisme susmentionné, comme le montre la figure 6, ce capteur à hétérostructure possédait une sensibilité plus élevée que les capteurs de pression de graphène intrinsèques cultivés par CVD [37, 38] et était capable de mesurer des signaux mécaniques statiques.

Réponse en pression d'un capteur de pression basé sur PTNW (à gauche) et d'un transistor PTNW/graphène sous une impulsion de pression. Adapté avec la permission de la réf. 25. Copyright 2017 American Chemical Society

Capteurs de température flexibles

La détection de température est une partie importante des dispositifs de détection. La température corporelle peut refléter la condition physique des personnes dans une large mesure. La température corporelle des personnes en bonne santé est relativement constante, généralement comprise entre 36,2 et 37,2 °C. Elle est indépendante de l'environnement, tandis que la température de la coque peut être affectée à la fois par les conditions physiques et la température ambiante. Des changements anormaux de la température corporelle indiquent généralement une mauvaise santé. Par exemple, une température corporelle élevée est le symptôme d'une fièvre ou d'une infection, tandis qu'une température corporelle dégradée signifie probablement une anémie. Pour la détection en temps réel de la température dans les appareils E-Skin, de nombreux types de capteurs de température flexibles ont été développés.

Capteurs de température résistifs

La détection de la température par des changements de résistance de matériaux sensibles est la méthode la plus couramment utilisée pour la mesure de la température dans les appareils électroniques en forme de peau. Le coefficient de température de résistance (TCR) est un indicateur important de la sensibilité des capteurs de température résistifs. Elle est définie comme la variation relative de la résistance lorsque la température change de 1 °C. Divers capteurs de température résistifs ont été rapportés utilisant des éléments métalliques purs (Pt, Au, Cu) [39,40,41,42], des particules d'oxyde métallique [43], des composites polymères de nanotubes de carbone (CNT) [8, 9] et du graphène [44, 45] comme des documents sensibles.

Les métaux sont utilisés depuis longtemps pour la détection de la température en raison de leur sensibilité à la température. Le mécanisme de détection peut s'expliquer par le fait que l'élévation de température augmente la vibration thermique du réseau, entraînant une diffusion intensifiée de l'onde électronique, augmentant ainsi la résistivité. Les capteurs de température traditionnels à base de métal offrent une extensibilité ou une pliabilité limitée. L'ingénierie de la structure, telle que le flambement des rides, la structure en forme de fer à cheval en ligne et la conception en îlot rigide [39, 41, 46], a été certifiée comme un moyen efficace de surmonter les limitations. Comme le montrent les figures 7a, b, Yu et al. [39] ont développé un capteur de température extensible basé sur des éléments de détection à couche mince ondulée sur un substrat élastique. Le capteur a été fabriqué par dépôt par pulvérisation d'un film mince de Cr/Au (5 nm/20 nm) sur un substrat flexible pré-étiré à 30 %. Comme le montrent les figures 7c, d, la géométrie ondulée périodique formée en libérant la précontrainte permet au dispositif d'étirer jusqu'à 30 % de contrainte mécanique avec des performances inchangées. Webb et al. [41] ont rapporté un réseau de capteurs de température ultrafin et conforme à la peau utilisant un film mince (50 nm), étroit (20 m) d'or en forme de serpentine préparé par des techniques de microlithographie. Lorsqu'ils ont été mis en œuvre avec des techniques avancées de modélisation et d'analyse, les systèmes électroniques extensibles étaient capables de cartographier de manière non invasive la température de la coque avec une précision au millikelvin.

un Schéma des capteurs extensibles avec des motifs périodiquement ondulés. b SEM du capteur de température extensible. c Modifications de la valeur de résistance du capteur lorsque la contrainte du capteur est étirée en continu de 2,25 à 30 %. d Relation entre la résistance et la température d'un capteur extensible avec des contraintes de 0 %, 5 % et 10 %. Adapté avec la permission de la réf. 29. Copyright 2009 AIP Publishing

Les travaux mentionnés ci-dessus ont effectivement amélioré la flexibilité des capteurs de température à base de métal, mais les méthodes d'ingénierie de la structure utilisées dans ces dispositifs ont limité l'extensibilité à 25-30%. Pour briser davantage la limite de traction des capteurs de température flexibles, l'utilisation de matériaux intrinsèquement extensibles est requise. Harada et ses collaborateurs [8, 9] ont introduit des capteurs de température flexibles basés sur un film composite poly(3,4-éthylènedioxythiophène)-poly (styrène sulfonate) (PEDOT :PSS)-CNT préparé par un procédé d'impression. La sensibilité du capteur de température mixte PEDOT :PSS-CNT est de 0,25 à 0,63 %/°C dans différents rapports composites de la pâte CNT et de la solution PEDOT :PSS, ce qui est meilleur que les capteurs de température à base de métal [39,40,41, 42]. Comme le montrent les figures 8a, b, Yan et al. [45] ont développé une thermistance extensible à base de graphène en utilisant une méthode de filtration lithographique pour préparer un canal de détection de graphène avec une structure microporeuse. Le dispositif indique une extensibilité intrinsèque élevée jusqu'à 50 % et son TCR peut être réglé efficacement par contrainte mécanique, comme le montrent les figures 8c, d. Cependant, la dépendance à la contrainte n'est pas idéale pour la détection portable, car l'étirement ou la torsion du capteur peut modifier la résistance de la thermistance. En cas de déformation du capteur, il n'est pas possible de lire les valeurs de contrainte et de température à partir d'un seul signal numérique. C'est toujours un défi d'éviter l'influence des effets de contrainte sur la détection de température dans les thermistances préparées avec des matériaux intrinsèquement extensibles. Afin d'obtenir simultanément une extensibilité élevée et une adaptabilité à la déformation, Zhu et al. [47] ont rapporté un capteur de température basé sur des transistors CNT avec une capacité de suppression de contrainte en concevant des circuits différentiels (le schéma de circuit a été montré sur les Fig. 8e, f). Un seul transistor à couche mince étirable avec des SWCNT triés par polymère supramoléculaire et configurés comme le canal semi-conducteur a été fabriqué en tant que dispositif de détection de température. Des réseaux SWCNT denses non triés et un film mince SEBS non polaire ont été utilisés comme électrodes source-drain et grille et comme diélectrique de grille, respectivement. Le mécanisme principal peut être attribué à la dépendance à la température du transport de charge dans le réseau semi-conducteur SWCNT [48]. Le décalage de tension de seuil induit par la contrainte a été annulé en utilisant la configuration de circuit différentiel statique, comme le montre la figure 8g, h. La tension de sortie différentielle (V_OD ) peuvent donc être supprimés tant qu'ils correspondent entre les deux branches.

un Schéma de principe de l'étirable des thermistances en graphène. b Image de la thermistance en graphène à 0% et 50% de déformation. c Variation de résistance avec la température. d Variation de résistance avec la température entre 0 et 50 % de contraintes. Adapté avec la permission de la réf. 35. Copyright 2015 Société chimique américaine. e Micrographie optique d'un circuit de détection de température extensible composé de cinq TFT. f Schéma de circuit de l'approche de détection différentielle statique. g Performances de détection de température d'un seul TFT. h Performances de détection de température d'un dispositif de détection de circuit différentiel statique extensible. Adapté avec la permission de la réf. 39. Copyright 2018 Springer Nature

Il convient de mentionner qu'il a été prouvé par d'autres chercheurs qu'un tel dispositif à structure TFT améliore considérablement la sensibilité des capteurs de température. Trung et al. [44] ont fabriqué des capteurs de température résistifs et à déclenchement extensibles pour l'électronique portable et ont comparé les différences de performances entre les deux types de capteurs. The temperature sensing layer was a composite conductive material formed by inserting temperature-responsive R-GO nanosheets into an elastomeric PU matrix. According to their test results, gated devices achieved higher temperature sensitivity (1.34% per °C) than resistive devices (0.9% per °C).

Pyroelectric Temperature Sensors

A variation of temperature will change the remnant polarization of pyroelectric materials thus generating opposite bound charges on both surfaces of the crystal. Materials that have been found to exhibit pyroelectricity include different ceramics (PZT, LiTaO₃ , LiNbO₃ ) and polymer (PVDF, P(VDF-TrFE)) [49,50,51,52,53]. A lot of pyroelectric devices have been fabricated on rigid substrate and widely used in missile detection, fire alarm, and other fields. Nevertheless, flexible pyroelectric devices still need to be explored. In particular, P(VDF-TrFE) is ideal for temperature sensing applications in flexible electronics. Tien et al. [51] directly used a highly crystalline β-phase P(VDF-TrFE) material with extremely large remnant polarization as gate insulator in an OTFT structure for temperature sensing. The remnant polarization inside the P(VDF-TrFE) can change with temperature, causing a change in the density the holes accumulated at the interface between the semiconductor channel and P(VDF-TrFE). Therefore, the source-drain current increases as the increase of temperature. The linear response of the device in a certain temperature range and its simple fabrication process suggest its potential application in flexible temperature sensors. However, for (P(VDF-TrFE)), the pyroelectric effect is indistinguishable from the piezoelectric effect, which means that mechanical deformation will interfere with temperature detection. To decouple strain-induced interference from temperature effect, Tien et al. [54] developed flexible pyroelectric OFET devices with piezo- and pyroelectric nanocomposite gate dielectrics formed by a mixture of (P(VDF-TrFE)) and BaTiO₃ nanoparticles as well as piezo- and thermoresistive organic semiconductor channel(pentacene). The fabricated devices can extract effects from the target sensing signals successfully while the flexible sensor is under multiple stimuli because the two chosen materials were able to respond to strain and temperature in a disproportionate manner simultaneously. This approach is able to distinguish the temperature effects from strain for flexible pyroelectric sensors.

Flexible Physiological Biochemical Sensors

In order to understand all aspects of human health, various physiological biochemical sensors have been developed for analysis of vital biochemical signs, such as blood glucose [55, 56, 57, 58] and body fluids (sweat, interstitial fluids, saliva, and tears) [59, 60, 61]. Flexible biochemical sensors typically adopt chemical methods to detect the composition and amount of a biological substance. The chemical reaction between the sensing material and the target detection substance changes the electrical properties of the sensor, therefore the physiological health information can be obtained by analyzing the electrical parameters of the sensor.

Continuous measurement of glucose is vital to maintain the health and quality of life of diabetics. Commercially available products for glucose detection are performed by invasive lancet approaches that requires sampling the patient’s blood, leading to pain to the patient. New electronics fabrication techniques on flexible substrates have been developed to enable noninvasive wearable glucose monitoring. Chen et al. [55] developed a skin-like biosensor for noninvasive blood glucose monitoring via electrochemical channels. The detection mechanism and structure of this sensor are shown in Fig. 9a, b. A paper battery was attached to the skin to produce subcutaneous electrochemical twin channels (ETCs), through which more intravascular blood glucose was expelled from the blood vessel and transported to the skin surface. The outward-transported glucose thus can be measured easily by a glucose oxidase (GOx) immobilization layer. The experimental test results are shown in Fig. 9c, d. As can be seen from the figure, the monitoring results of the biosensor are in good agreement with the results of the commercial glucometer. Besides glucose monitoring, sweat analysis can be important in facilitating insight into an individual’s heath state. For example, sweat glucose is metabolically related to blood glucose and low electrolyte levels in sweat may be a sign of dehydration. Gao et al. [61] presented a highly integrated wearable sensing system for multiplexed in situ sweat analysis. As shown in Fig. 9e, f, the sensing system composed of four different sensing elements for simultaneous and selective screening of a panel of biomarkers in sweat—sodium (Na+), potassium (K+), sweat glucose, and sweat lactate. They also exploited a flexible printed circuit board (FPCB) to realize the conditioning, processing, and wireless transmission of critical signals. According to the test results in Fig. 9, it can be seen that the wearable system can be used to measure the detailed sweat characteristics of a human subject and to evaluate the physiological state of the object in real time.

un Schematic of the ETCs (left) and the biosensor multilayers (right). b A biosensor attached to skin surface for glucose monitoring. c Results of glucose monitoring in one day by a glucometer and a biosensor. d Results of glucose monitoring in 5 days by a glucometer and a biosensor. Adapted with permission from ref. 48. Copyright 2017 American Association for the Advancement of Science. e Schematic of the sensor system for multiplexed sweat analysis. f Photograph of a flexible integrated sensing device. g The result of sweat analysis by wearing the sensor on the forehead of the subject. h The result of sweat analysis by wearing the sensor on the forehead of another subject. Adapted with permission from ref. 54. Copyright 2016 Springer Nature

Multifunctional Sensors

Integrating multifunctional sensing components into one device is an important advance in wearable electronics. Future wearable electronics should enable to integrate the function of detecting multiple signals such as strain, pressure, temperature, humidity, gas [8, 9, 62, 63], and so on into a single device to provide more comprehensive human health and environmental information. Laminating multiple layers of thin film e-skin device with different sensing functions together is the major method to prepare multifunctional sensors. Harada et al. [8] fabricated a triaxial tactile sensor and temperature sensor array to simultaneously detect the tactile forces, slip forces, and temperature by using a printing manufacturing technique. Four strain sensors printed by a screen printer were designed with a PDMS fingerprint for a pixel, as shown in Fig. 10a, b. Three-axis force directions can be detected by characterizing the strain distribution at the four integrated force sensors with a finite element method (FEM). Figure 10c shows the measurement results of the multifunctional sensor when touching a fingerprint-like structure with a human finger. The integrated strain/temperature sensing array for e-skin application show good performance in imitating human skin. Ho et al. [62] developed a multimodal all graphene e-skin sensor matrix. Three different sensors—humidity, thermal, and pressure sensors—were included in this matrix. Sprayed graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (rGO) were used as active sensing materials for the humidity and temperature sensors, respectively. Whereas the top PDMS substrate sandwiched between two CVD-graphene electrodes acted as the capacitive strain sensor, as displayed in Fig. 10d, e. The three sensors were integrated into a single unit through a simple lamination process. As can be seen from the test results in Fig. 10f–h, each sensor is sensitive to its associated external stimulus, but not affected by the other two stimuli. These results indicate that the E-skin device offers unique opportunities for healthcare applications in the future.

un Schematic for the structure of multilayer sensor. b Picture of a 3 × 3 sensor array. c schematic and measurement results of the multifunctional sensor when touching a fingerprint-like structure with a human finger. Adapted with permission from ref. 4. Copyright 2014 American Chemical Society. d Schematic diagram of the multimodal e-skin sensor. e Circuit diagram of the sensor matrix. f Performance of the humidity sensor based on GO. g Performance of the temperature sensor based on rGO. h Performance of the pressure sensor based on PDMS. Adapted with permission from ref. 55. Copyright 2016 John Wiley and Sons

Functional Modules of Wearable Electronics

In order to develop highly integrated wearable system for applications in health monitoring, physical state assessment, and telemedicine, researchers have tried various manufacturing processes and device structures to combine different functions together. Self-powered modules working continuously without external power sources should be an integral part of future wearable electronics. In addition, for real-life application of wearable electronics in monitoring critical health information, a wireless digital system for processing and transmitting signals over long distances is necessary.

To realize independent operation of wearable sensors, nanogenerators based on piezoelectric, pyroelectric, and triboelectric effects have been developed to incorporate into wearable systems [64,65,66,67]. Nanogenerators are able to harvest mechanical energy or thermal energy from human activities to power wearable devices. Zi et al. [64] developed a tribo-, pyro-, and piezoelectric hybrid cell that is composed of a sliding mode triboelectric nanogenerator (TENG) and a pyroelectric-piezoelectric nanogenerator (PPENG) for self-powered sensing. The structure and working principle of the hybrid cell are shown in Fig. 11a–d. The TENG, fabricated with a piece of aluminum foil as the sliding layer and a piece of polytetrafluoroethylene (PTFE) film deposited on Cu electrode as the static layer, is able to harvest the sliding mechanical energy. The PPENG was fabricated by depositing a piece of PVDF with Cu electrodes on both sides to harvest the thermal energy generated by friction and the mechanical energy generated by the normal force. As can be seen from Fig. 11e–j, the hybrid cell is demonstrated as an efficient power source that can drive the LED with extended lighting time, and a versatile self-powered sensor for detecting both the subtle temperature alteration and strain on the surface of human skin. Nevertheless, the rapid development of flexible electronics places higher demands on corresponding power devices, which should be comparably flexible or stretchable. Pu et al. [65] reported a soft skin-like triboelectric nanogenerator that achieves ultrahigh stretchability (maximum stretch up to 12.6 or strain of 1160%) and high degree of transparency (96.2%) by using PDMS or LED as the elastomer electrification layer and PAAm-LiCl hydrogel as the electrode. This skin-like generator is capable of outputting an open circuit voltage of up to 145 V and an instantaneous power density of 35 mW m ⁻² through harvesting biomechanical energy. Meanwhile, the TENG-based electronic skin can serve as a tactile sensor to sense pressure and achieved a sensitivity of 0.013 kPa ⁻¹ . The development of self-powered, wearable platforms has opened up opportunities for many potential applications including soft robots, smart artificial e-skins, wearable electronics, etc. However, there are still limitations of flexible energy harvesting devices because the power generation of nanogenerators that have been reported so far cannot meet the needs of practical applications.

un –d The structure and working principle of the tribo-, pyro-, and piezoelectric hybrid cell. e The circuit that hybridizes TENG and PPENG outputs. f The LED was lighted by the hybridized output current. g The schematic diagram of the structure used to demonstrate the temperature sensing. h The voltage and the temperature variation of the PPENG. je The schematic diagram of the measurement setup. j A force of approximately 0.5 N applied to the surface. Adapted with permission from ref. 56. Copyright 2015 John Wiley and Sons

The integration of flexible sensors with information processing system is the next frontier for wearable electronics. Current research on flexible electronics mainly focused on the fabrication and optimization of sensing elements, while the research on flexible electronic circuits for information processing is relatively limited. The delivery and processing of human health information collected by the sensor still needs to be done by a computer. Wireless transmission of sensor data that has been reported so far is principally realized by combining a flexible sensor with a rigid silicon-based digital circuit technology. Pang et al. [2] built a custom wireless measurement system based on an XBee Series 2 radio module integrating to a programmed Arduino microcontroller. This system allows the sensor data to be wirelessly transmitted to a computer but is relatively bulky and not portable. Gao et al. [61] devise a multiplexed sensing system that integrated the functions of signal conditioning, processing, and wireless transmission by merging commercially available technologies of consolidating integrated circuits on a flexible printed circuit board (FPCB), with flexible sensor technologies fabricated on elastic substrates. The introduction of FPCB technology bridges the technological gap between signal conditioning, processing, and wireless transmission in wearable sensors to some extent, but the flexibility and comfort of the system still do not meet the requirement of next-generation wearable electronics. Realizing skin electronics rely on the development of intrinsically stretchable circuits [68].

Conclusions and Outlook

In past several years, the rapid development of wearable electronics attracts extensive attention. Researchers have made many fruitful attempts and achieved good results in developing wearable electronics with high sensitivity, flexibility, and stability. This review analyzed recent research strategy and advancements in wearable electronics for human health detection from the aspects of force sensors, temperature sensors, physiological biochemical sensors, multi-functional sensor, and other functional modules applied in flexible electronics. The successful fabrication of flexible sensing devices with high sensitivity, low-cost, portability, and long-term stability indicates that flexible and wearable electronics will definitely become the mainstream in the field of medical care in the future. However, there are certain challenges remaining for practical applications of current wearable sensors in real life.

1. 1.

   Wearable electronic devices should be able to clearly identify the deformations caused by pulse, muscle movements, and external contact. While most of the flexible force sensors that have been reported so far cannot accurately identify the source and direction of external forces.

2. 2.

   In terms of temperature sensors, it is still difficult to achieve high stretchability, sensitivity, and strain adaptability simultaneously. Improving the sensing performance and eliminating the influence of the elastic deformation of the sensor on temperature detection remain important research topics.

3. 3.

   The detection accuracy of flexible physiological biochemical sensors is insufficient compared to traditional medical devices. Besides, most of the valuable physiological health information needs to be extracted from internal secretions. More biophilic implantable materials should be taken into consideration for the development of biochemical sensors to extract information from blood and muscles.

4. 4.

   Multifunctional sensors should be able to simultaneously detect pressure, stress, temperature, and other different signals such as humidity and gas atmosphere and avoid crosstalk between them. The realization of multifunctional sensors requires further development of new materials, nanotechnology, and device structure design.

5. 5.

   Processing the data in situ and transmitting them in real time are also essential parts of future wearable electronics. It is quite challenging to integrate multiple functional modules into a complete wearable system so that it can fully meet the requirements of practical applications.

Disponibilité des données et des matériaux

Not applicable.

Abréviations

Au:

Aurum

Cu :

Cuprum

CVD :

Dépôt chimique en phase vapeur

LED :

Diode électroluminescente

NW :

Nanofil

OFET:

Organic field-effect transistor

P(VDF-TrFE):

Poly(vinylidenefluoride-tirfluoroethylene)

PAAm:

Polyacrylamide

PbTiO₃ :

Lead titanate

PDMS :

Polydiméthylsiloxane

Pt:

Platinum

PU:

Polyurethane

PZT:

Lead zirconate titanate

SEBS:

Styrene-ethylene-butylene-styrene block copolymer

VHB:

Very high bond

ZnO :

Oxyde de zinc